合成气/氮氧化物的氧化特性实验与反应动力学研究

刘昀洋; 赵韵; 尤佳俊; 殷阁媛; 胡二江; 黄佐华; 包炀阳

西安交通大学学报 ›› 2025, Vol. 59 ›› Issue (2) : 73 -83.

刘昀洋, 赵韵, 尤佳俊, 殷阁媛, 胡二江, 黄佐华, 包炀阳

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摘要

为明晰合成气与氮氧化物（NO_x）之间的相互作用机制，采用高压流动反应器，在623～1 273 K温度下，实验分析了不同压力（0.19,1.80 MPa）、不同NO_x初始摩尔分数（0,0.092 5%,0.185%）工况下，典型煤制合成气掺混NO_x的氧化特性。基于6种已有的反应动力学模型开展模拟计算，并结合实验结果和计算得到的反应速率常数，更新了CRECK-2019模型。采用更新后的模型进一步开展反应动力学分析，揭示了合成气/NO_x氧化过程的关键反应。研究结果表明：升高压力对合成气的低温氧化存在促进作用，且促进作用随NO_x掺混量的增大而增强；掺混NO_x对0.19 MPa下合成气的低温氧化无明显影响，而对1.80 MPa下的低温氧化存在促进作用，且对不同压力下的中、高温氧化均存在抑制作用；反应H₂+NO₂=H+HONO对高压下合成气/NO_x的氧化有显著贡献，反应HNO+NO₂=HONO+NO、HNO+H=NO+H₂和HNO+OH=NO+H₂O严重影响着中高温下OH的生成。研究结果可为合成气燃气轮机开发与污染物排放控制提供理论支撑。