ORR/OER高效二维双功能电催化剂Cu₂@C₂N的第一性原理研究

摘要

为了评估单层C₂N负载单Cu和双Cu原子的电催化性能，采用基于密度泛函理论的第一性原理方法系统地研究了Cu@C₂N和Cu₂@C₂N的电催化性质。研究发现，相对于负载单Cu原子催化剂，双原子掺杂通过改变O₂以及含氧中间体在Cu原子上的吸附构型而增加其吸附强度，显著提升析氧反应（oxygen evolution reaction, OER）和氧还原反应（oxygen reduction reaction, ORR）的电催化活性。Cu₂@C₂N的ORR和OER过电位分别可达0.46与0.38 V,其性能可媲美贵金属催化剂。电子态密度的计算表明，Cu原子负载在费米能级处引入较高的电子态密度的同时有效减小带隙宽度，且Cu₂@C₂N具有比Cu@C₂N更小的带隙，有利于其获得更高的载流子浓度和电导率，进而获得更佳的电催化活性。

关键词

C₂N / 析氧反应（ORR） / 氧还原反应（OER） / 第一性原理 / 吸附自由能 / 态密度（DOS）