具有稳定缺陷位的氮化碳非热等离子体合成氨催化剂

摘要

[目的]氨不仅是重要的基础化工原料，也是极具潜力的氢能载体.发展非热等离子体催化技术将为温和条件下实现高效合成氨储氢过程带来可能.[方法]本研究利用介质阻挡放电固定床反应器系统考察了在非热等离子体条件下不同氧化物、碳材料和氮化物的合成氨催化性能及金属离子掺杂影响，并通过反应动力学、谱学表征等手段研究催化作用机理.[结果]研究表明，氮化碳、氮化硼等氮化物比常见的氧化物、碳材料在非热等离子体合成氨反应中表现出更优异的催化活性，但它们因易被加氢分解而快速失活.通过引入少量的Ni²⁺能够有效稳定氮化碳中的缺陷位，显著提升催化剂的稳定性，并使其保持高催化活性.机理研究揭示，氮化碳催化剂在非热等离子体合成氨反应中遵循类Mars-van Krevelen机理.其利用表面氮空位高效捕获N₂解离产生的N原子，进而提升合成氨效率.[结论]该类具有稳定缺陷位的氮化碳催化材料为开发高性能非热等离子体合成氨催化剂提供了新思路.

关键词

非热等离子体 / 合成氨 / 氮化碳 / 氮空位 / Mars-van Krevelen机理