溶剂化离子液体修饰的高性能聚环氧乙烷基固态电解质

摘要

[目的]针对聚环氧乙烷（PEO）基固态电解质存在高压稳定性差、锂离子迁移数和电导率低等问题，设计制备了一系列溶剂化离子液体[Li（G4）][FSI]修饰的PEO基固态电解质.[方法]引入溶剂化离子液体[Li（G4）][FSI]作为PEO基固态电解质的锂源和添加剂，运用各种谱学和电化学方法对固态电解质进行表征，并考察了[Li（G4）][FSI]含量对固态电解质的影响.[结果]当n（EO）∶n（Li）=20∶1时，与PEO-LiFSI-20∶1（PF-20）相比，制备的PEO-[Li（G4）][FSI]-20∶1（PGF-20）固态电解质的结晶度和机械强度未产生明显变化，在60℃下其锂离子电导率（0.44 mS/cm）和迁移数（0.253）明显提升.随着[Li（G4）][FSI]含量的增加，固态电解质的结晶度和机械性能未产生明显变化，其60℃下的锂离子电导率随之增加，而孔道直径和数量则呈先减小后增大的趋势，其中PGF-20的孔道直径最小、数量最少，且具有最低的对称电池过电位和最高的氧化电位.将PGF-20应用到Li‖LiFePO₄全固态电池，可以在60℃、0.5 C的条件下稳定循环100次，且容量保持率可达88.7%.[结论]溶剂化离子液体的引入使得固态电解质表面产生微米级的孔道结构，从而有利于锂离子的传输；适量引入溶剂化离子液体可生成富含LiF的稳定固态电解质界面，使其锂对称电池具有较低的过电位.本研究成功构筑基于溶剂化离子液体的高性能PEO基固态电解质，可为同类型固态电解质的开发提供借鉴.

关键词

聚环氧乙烷基固态电解质 / 溶剂化离子液体 / 固态锂金属电池 / 锂离子电导率 / 锂离子迁移数

基金资助

国家重点研发计划(2019YFA0705402); 国家自然科学基金(21925404,22021001); 福建省高校产学研联合创新项目(2023H6029)