Ru₆/M（M=Co, Ni, Cu, Pd, Pt, Ag）双金属限域体系合成氨性能的理论预测

摘要

[目的]工业上通常在高温、高压条件下采用Fe基或Ru基催化剂通过Haber-Bosch工艺来合成氨.为了有效耦合可再生能源，亟需研发温和条件下的合成氨过程.[方法]应用密度泛函理论系统研究了限域于Ru₆/M（M=Co, Ni, Cu, Pd, Pt, Ag）双金属狭缝间的N₂解离和后续加氢过程.[结果] Ru₆/Ni（111）体系优于其他的双金属限域体系，其速控步骤仅需克服1.12 eV的能垒.特别是当Ni的晶格常数压缩2%时，速控步骤的能垒可以进一步降低至1.05 eV.[结论]形成双金属有效地降低了N原子在表面的吸附能，有利于后续的加氢.该研究为限域体系合成氨反应过程的机理研究提供了参考.

关键词

双金属限域体系 / 双端基吸附 / 密度泛函理论