铜镍合金电催化二氧化碳和硝酸盐合成尿素

摘要

[目的]为实现CO₂和NO₃^-通过C—N偶联绿色合成尿素，制备一种新型的碳纸基铜镍合金（Cu_x-Ni_y/CP）催化剂.[方法]使用CO₂热活化工艺制备缺陷碳纸，再通过快速碳热冲击法合成一系列具有不同Cu/Ni投料比（物质的量之比）的催化剂，通过扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、X射线能谱元素成像（EDS mapping）、X射线粉末衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、X射线光电子能谱（XPS）对催化剂的形貌与结构进行分析.对催化剂电催化C—N偶联合成尿素的性能进行测试，通过表征催化剂的电化学阻抗与电化学活性面积来分析催化机理.[结果]形貌表征结果显示催化剂呈现大小不一的类球形纳米颗粒形状，且Cu元素与Ni元素分布均匀.结构表征结果证明了催化剂的合金构型，并揭示金属以氧化态的形式存在于催化剂表面，在测试的负电位下被还原为金属态，提升催化活性.电催化测试结果表明Cu₇-Ni₃/CP催化剂在-0.57 V vs可逆氢电极（RHE）的测试电位下尿素产率达到98.9μg/（h·cm²）,尿素法拉第效率为34.1%.[结论]本研究通过构筑合金的策略解决单一金属催化剂导致的选择性或产率较低的问题，制备的Cu₇-Ni₃/CP催化剂具有相对优异的电催化C—N偶联合成尿素综合性能，为尿素的绿色合成提供了应用前景.

关键词

尿素合成 / 电催化 / C—N偶联 / 合金纳米颗粒