La_1-xCe_xMnO₃-Ba/Al₂O₃催化剂对NO选择性生成NH₃的影响

摘要

为了实现碳中和目标，降低内燃机碳排放，稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向．该技术不仅能提高发动机燃油热效率，还能有效降低CO₂排放．但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生，为了解决该问题，采用LNT-SCR耦合的NO_x净化技术，此时LNT的作用是将排气中部分NO_x转化为NH₃，为下游的SCR提供还原剂.基于此，制备了LNT催化剂，研究催化剂对NO选择性生成NH₃的影响．采用溶胶-凝胶法制备了La_1-xCe_xMnO₃系列钙钛矿氧化物，并通过分步浸渍法得到了La_1-xCe_xMnO₃-Ba/Al₂O₃负载型催化剂．利用XRD、H₂-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构，以及负载型催化剂的还原特性、NO_x吸附-脱附性能等物化性质，并且通过H₂选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH₃的影响．结果表明，Ce掺杂催化剂具有良好的NH₃产物选择性，并且显著提高了NO转化率．温度是NO转化和NH₃产物选择性生成的决定性因素，而H₂和NO体积比是NO转化和NH₃产物选择性生成的关键性因素．其中，La_0.95Ce_0.05MnO₃-Ba/Al₂O₃在低温下催化活性表现最佳，在350℃、H₂和NO体积比为5.0时NH₃产物选择性为65%,NO转化率为100%．此外，所制备的La_1-xCe_xMnO₃都形成了钙钛矿型结构，而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO₃结构中．在催化剂适量掺杂Ce后，H₂消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低，表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性；同时NO吸附和脱附面积增大，表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_x吸附-脱附性能．

关键词

La_1-xCe_xMnO₃-Ba/Al₂O₃催化剂 / H₂选择性催化还原NO / NH₃产物选择性 / NO转化率 / 晶相结构 / 还原特性 / NO_x吸附-脱附