射流搅拌反应器中氨/异辛烷的氧化特性研究

摘要

大分子烃类燃料普遍具有低温氧化特性，能够有效增强氨（NH₃）反应活性．然而，目前关于氨/异构烷烃的氧化特性尚不清楚．本文基于射流搅拌反应器（JSR）和动力学分析方法，对纯氨、异辛烷(IC₈H₁₈)及其混合物的氧化特性进行了实验和数值模拟研究．实验工况选择500～1 050 K温度范围，同时通过同步辐射真空紫外光电离质谱（SVUV-PIMS）和气相色谱技术（GC）对反应物和生成物进行浓度剖面的在线扫描，并使用改进的动力学机理对氨和异辛烷的氧化过程及其相互作用进行详细分析．研究结果表明，NH₃和IC₈H₁₈的氧化活性在不同温度区间内存在相互促进与相互竞争并存的机制，从而在整体上表现为非单调的分段氧化特性．在820～1 050 K温度条件下，IC₈H₁₈氧化（尤其是通过HO₂路径）产生大量活性自由基，加强了链分支反应HO₂+NO=NO₂+OH，从而使得NH₃的反应活性随着异辛烷的加入而提高；在500～820 K温度条件下，氨通过NO_x反应路径促进羟基自由基的产生，使得IC₈H₁₈氧化温度降低、反应速率提高；在800～900 K温度区间内，随着反应温度增加，NH₃的反应活性逐渐变强且争夺自由基能力提高，导致系统自由基池总量迅速减少，造成整体氧化反应活性降低，是导致分段氧化现象的主要原因．

关键词

氨/异辛烷 / 射流搅拌反应器 / 氧化反应活性 / 反应动力学 / 氮氧化物