定制电解液或隔膜实现锂离子各向异性输运从而抑制枝晶生长：相场模拟研究

摘要

电池内部不可控的枝晶生长问题严重地影响着电池的循环性能和安全性能，这对于锂金属电池的实际应用是一个严峻的挑战。尽管已有较多的实验和理论研究工作聚焦于电极间锂离子各向异性输运特性对枝晶形貌的影响，但仍有一些开放性的问题有待进一步研究，例如，如何将枝晶生长的动态演变与电解液性质、电势分布或隔膜多孔结构诱导的锂离子各向异性输运关联起来。我们通过将锂离子在电解液中的扩散系数（DL）表示为二阶张量的形式并进行相场模拟，发现D_yy:D_xx比值的增加，以及电势诱导的电极/电解液界面锂离子快速扩散层均可以降低界面处锂离子浓度梯度和电势梯度，从而减弱枝晶生长的驱动力。我们还发现隔膜基体与y方向之间夹角的增大也会显著促进电解质中的锂离子各向异性输运特性，以利于抑制枝晶生长。籍此本文提出设计D_yy:D_xx=10:1的电解液和基体倾斜角为arctan （0.5）的隔膜用于锂金属电池。该相场研究有望为设计具有抑制枝晶能力的电解质或隔膜提供指导。

关键词

锂枝晶 / 相场模拟 / 电解质 / 隔膜 / 锂离子扩散系数