离子液体界面修饰的高效稳定FAPbI₃钙钛矿太阳能电池

摘要

碘铅甲眯（FAPbI₃）钙钛矿太阳能电池因其优异的光伏性能而受到广泛关注，但器件的长期稳定性仍然是FAPbI₃太阳能电池的关键问题。FAPbI₃黑色钙钛矿相在室温下会相变为黄色非钙钛矿相，且水分会加速这一相变。界面工程是提高钙钛矿太阳能电池稳定性的常用方法之一。作为绿色溶剂，离子液体被认为是有毒界面修饰剂的潜在替代品，这也提高了它们的商业可行性，并加速了它们在可再生能源市场的应用。本研究利用具有低挥发性、低毒性、高导电性和高热稳定性的离子液体1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（EMIM[BF₄]）来修饰钙钛矿太阳能电池的电子传输层和钙钛矿层之间的界面。离子液体的引入不仅减少了界面缺陷，而且提高了钙钛矿薄膜的质量。密度泛函理论计算表明，离子液体与钙钛矿表面之间存在较强的界面相互作用，有利于降低钙钛矿表面缺陷态密度，稳定钙钛矿晶格。除钙钛矿薄膜缺陷外，溶液处理的SnO₂也存在表面缺陷。在SnO₂表面的缺陷产生缺陷态，也会导致能带对准问题和稳定性问题。密度泛函理论计算表明，有离子液体的表面间隙态比没有离子液体的表面间隙态小，这种减弱的表面间隙态表明表面区域载流子复合减少，有利于提高器件性能。因此，我们实现了功率转换效率大于22%的离子液体修饰的FAPbI₃钙钛矿太阳能电池（对照21%）。在相对湿度～20%的干箱中存放1800h以上后，冠军器件保留了初始状态的～90%，而控制器件降解为非钙钛矿黄色六方相（δ-FAPbI₃）。

关键词

FAPbI₃ / 相稳定性 / SnO₂ / 钙钛矿太阳能电池 / 离子液体 / 界面工程

基金资助

国家重点研发计划(2022YFB3803300);; 国家自然科学基金(51673214,52203250);; 中南大学高性能计算中心及中南大学粉末冶金国家重点实验室资助项目