WO₃-TiO₂负载的Pt单原子催化剂光热协同催化丙烷和丙烯氧化

摘要

单原子催化剂（single-atom catalyst,SAC）可以最大化金属原子利用率，并具有独特的电子特性，已经在各种催化反应中进行了广泛的探索。然而，与纳米催化剂相比，贵金属SAC在烃类氧化反应中通常被认为是不活泼的。在本文中，证明了WO₃-TiO₂负载的PtSAC （Pt₁/WO₃-TiO₂）在光热协同催化氧化C₃H₈和C₃H₆这两种典型的挥发性有机化合物（VOCs）中表现出比相应的纳米催化剂(Pt_NP/WO₃-TiO₂)高得多的活性。研究发现，Pt₁/WO₃-TiO₂和Pt_NP/WO₃-TiO₂都可以通过克服氧中毒来提高光热协同催化C₃H₈氧化的活性。值得注意的是，Pt₁/WO₃-TiO₂的反应速率达到了3792μmol·g _Pt^-1·s^-1，这对C₃H₈氧化是一个新的突破。更有趣的是，由于C₃H₆在Pt_NP/WO₃-TiO₂上的强吸附导致催化剂C₃H₆中毒，因此Pt_NP/WO₃-TiO₂上的光热协同催化C₃H₆氧化无法进行。但是，得益于C₃H₆和Pt单原子之间适中的相互作用，Pt₁/WO₃-TiO₂上的C₃H₆中毒在光照下可以被克服。因此，Pt₁/WO₃-TiO₂在光热协同催化C₃H₆氧化中显示出更高的活性。这项工作表明，SAC的优势不仅在于节约贵金属，还在于可以根据其独特的电子特性发现新的催化反应。

关键词

单原子催化剂 / 光热协同催化 / 氧化反应 / 氧中毒 / 丙烯中毒

基金资助

国家自然科学基金(22102180);; 辽宁省兴辽英才计划(XLYC2007070);; 中国科学院洁净能源创新研究院合作基金(DNL202002);; 中央高校基本科研业务费专项资金(20720220009)资助项目