熵增工程在电催化反应中的研究进展

摘要

目前对高性能与高稳定性的电催化剂进行精准合成仍然是亟待解决的问题。熵作为是最重要的热力学参数之一，是描述体系无序程度的物理量，其数值主要由材料的结构、磁矩、原子和电子振动共同决定。根据体系的构型熵值，我们通常将材料分为低熵材料(?S_mix <1R)、中熵材料(1R≤?S_mix≥1.5R)和高熵材料(?S_mix> 1.5R)。随着熵值的增加，材料本征的物理与化学性质也会随之发生相应的变化。得益于不同金属元素的共存，在界面处原子级的多组分排列，所产生的协同性高熵效应能够有效地提升电催化反应的活性，因此在电催化领域中得到了广泛的研究关注。本综述对高熵电催化剂的基本概念、合成路线（“自上而下”与“自下而上”）以及在不同电催化反应类型中的高熵材料结构与性能之间的构效关系进行了系统总结，主要包括析氢（HER）、析氧（OER）、氧还原（ORR）、醇氧化（AOR）、氮还原（NRR）和二氧化碳还原反应（CO₂RR）等，从而阐明熵增工程对高性能电催化剂设计与应用的优势与潜力。同时，针对目前高熵催化剂研究所面临的主要问题与挑战，对未来基于熵增工程的高熵电催化剂的设计思路与合成方法进行展望。

关键词

熵增 / 合成 / 电化学 / 高熵催化剂 / 电催化

基金资助

国家重点研发计划(2023YFE0202000);; 国家自然科学基金(52302222);; 吉林省自然科学基金(20230508177RC);; 111项目(B13013);; 中国博士后科学基金(2022M720704,2023T160094);; 中央高校基本科研基金(2412022QD038)资助