促进电荷分离和增强O₂吸附双重策略提升金修饰含硫空位CdIn₂S₄的光催化产H₂O₂性能

摘要

光催化氧还原反应（ORR）为过氧化氢（H₂O₂）的生产提供了一种温和且经济高效的方法。然而，催化剂的快速载流子复合和氧气吸附能力不足严重制约了其实际应用。针对上述问题，本研究提出了一种协同策略，首先通过制备富含S空位的CdIn₂S₄（S_v–CIS）促进电荷分离，随后负载纳米金颗粒（Au–S_v–CIS）以增强O₂吸附能力。结果表明，优化后的Au–S_v–CIS在10%乙醇/水溶液中的H₂O₂产率显著提高至2542μmol·h^-1·g^-1，分别是单体CIS和S_v–CIS的12.8倍和1.7倍。采用光致发光光谱、时间分辨光致发光光谱、瞬态光电流响应、电化学阻抗谱和飞秒瞬态吸收光谱等证明了Au–S_v–CIS具有显著改善的电荷分离效率。程序升温脱附实验和密度泛函理论计算揭示了Au–S_v–CIS增强的氧气吸附特性。本研究为实现高效的太阳能-化学能转化提供了新的设计思路。

关键词

S空位 / 电荷分离 / O₂吸附 / CdIn₂S₄ / 过氧化氢