3D/2D ReSe₂/ZnCdS S型光催化剂高效界面电荷分离增强光催化析氢

摘要

合理构建阶梯型（S型）异质结已被证实是优化半导体光催化剂界面载流子分离动力学的有效策略。本研究通过超声辅助合成策略成功制备了结构明确的3D/2D分级ReSe₂/ZnCdS S型异质结，实现了精准的纳米结构调控和增强的界面耦合，从而显著优化了光生电荷的分离与传输动力学。无序纳米花状ReSe₂结构不仅显著提升了光捕获能力和表面反应位点密度，同时有效抑制了ZnCdS纳米颗粒的团聚现象。优化后的5%ReSe₂/ZnCdS复合物在可见光照射下表现出优异的析氢速率，高达13.96 mmol·g^-1·h^-1，是纯ZnCdS(2.36 mmol·g^-1·h^-1)的5.91倍，且优于多数传统异质结体系。这一显著增强的光催化性能主要归因于S型ReSe₂/ZnCdS异质结的形成，该结构有效促进了光生电子-空穴的分离，并显著增强了光催化氧化还原能力。通过原位X射线光电子能谱（XPS）分析和密度泛函理论（DFT）计算，证实了ReSe₂/ZnCdS异质界面的S型电荷转移机制。此外，氢吸附吉布斯自由能计算表明，ReSe₂作为主要催化中心，其氢吸附动力学性能明显优于ZnCdS。本研究为开发高效ZnCdS基S型异质结产氢光催化剂提供了普适性的设计策略和研究思路。

关键词

S型 / 光催化产氢 / ZnCdS / ReSe₂ / 内建电场