Ga掺杂Cu/γ-Al₂O₃双功能界面位点促进CO₂加氢直接合成二甲醚

摘要

二氧化碳催化加氢制二甲醚（DME）通常依赖于含铜金属氧化物/分子筛体系；然而，在反应过程中，铜物种向分子筛的迁移难以避免，这会导致Cu⁰位点和酸性位点的损失。在本工作中，通过共沉淀法合成了Cu/x%Ga-γ-Al₂O₃双功能催化剂。Ga以低浓度掺杂到γ-Al₂O₃晶格中，与表面Cu⁰物种形成界面活性位点，从而实现CO₂加氢制DME。实验研究与DFT计算表明，该催化剂在180 h内保持稳定，且Ga掺杂Cu/γ-Al₂O₃界面位点对CO₂加氢制甲醇和甲醇脱水制DME均表现出催化作用。Ga的掺杂增大了催化剂的比表面积，减小了金属Cu⁰的粒径，增加了催化剂上的酸性和碱性位点数量，并促进了H₂和CO₂的吸附。此外，还提出了一种新的DME合成反应路径。本工作去除了传统铜基双功能催化剂中的脱水组分，使两个反应能够在同一活性位点上发生，为新型二甲醚合成双功能催化剂的设计提供了新策略。

关键词

双功能催化剂 / CO₂加氢 / 二甲醚合成 / 界面 / Ga掺杂 / DFT计算