通过共价固定调控单重态-三重态能隙实现碳点热刺激响应动态余辉

摘要

刺激响应发光与动态发射特性的结合，可构建多级认证系统，为增强信息加密安全性提供新策略。通过合理调控材料的单线态-三线态能隙(ΔE_ST)，可同时激活磷光（Phos）与延迟荧光（DF），实现可编程的动态余辉行为。本研究将碳点（CDs）原位共价固定在三聚氰酸基质中，率先报道了基于CDs的热响应动态余辉材料。该材料在宽温域（273.15–423.15 K）内呈现热驱动的绿色至蓝色余辉转变，同时具有热致变色余辉（TCA）与时间分辨余辉（TRA）双重模式的动态余辉特性。值得注意的是，该材料在348.15 K阈值温度以上发生蓝色至绿余辉逆转，此时热驱动的激子分布使TRA效应占据主导。这种TCA-TRA协同作用赋予材料前所未有的动态余辉调控能力。结构与光物理分析证实：原位共价固定按计划使CDs的ΔE_ST从0.46eV降至0.28 eV。该能隙调控实现了对Phos/DF平衡的热调节，直接主导了所观测到的动态余辉性能。最后，本研究展示了该材料在热监测与高安全性信息保护领域的应用潜力。

关键词

碳点 / 热致变色余辉 / 动态余辉 / 刺激响应余辉 / 共价固定