高熵P2/O3双相正极的协同设计助力高性能钠离子电池

摘要

P2型层状过渡金属氧化物（P2-Na_xTMO₂）因其优异的循环稳定性和倍率性能，成为钠离子电池正极材料的有力候选者。然而，其在高电压下的不可逆相变和固有低理论容量问题，阻碍了实际应用。本研究工作提出高熵策略与双相结构的协同设计来克服这些挑战。通过在P2相高熵基体中引入O3相，构建新型P2/O3双相高熵层状氧化物Na_0.70Ni_0.25Mn_0.35Co_0.15Fe_0.05Ti_0.20O₂(简称Na_0.70NMCFT)。其中，高熵设计通过构型熵稳定效应有效抑制P2相的不可逆相变，而O3相则通过协同作用弥补容量不足并提升循环稳定性。此外，双相组分之间的相互作用进一步促进P2-O3与P2-P3相变的高度可逆性。Na_0.70NMCFT在1C倍率下的初始放电容量为102.08 mAhg^-1,200次循环后容量保持率达88.15%，表明具有优异的循环稳定性。更重要的是，即使在10C的高倍率下，Na_0.70NMCFT仍能提供85.67 mAh g^-1的初始放电比容量，并在1000次循环后容量保持率达70%。本工作证实双相高熵设计在提升钠离子电池正极性能中的关键作用，为开发先进钠离子电池正极材料提供了新思路。

关键词

钠离子电池 / 层状氧化物正极 / 高熵 / P2/O3双相 / 相变

基金资助

国家自然科学基金(52374301); 河北省自然科学基金(E2024501010); 石家庄市基础研究计划项目(241790667A); 中央高校基本科研业务费专项基金(N2423013); 河北省自然科学基金(B2024501004); 东北大学秦皇岛分校河北省电介质与电解质功能材料重点实验室绩效补助经费(22567627H); 2025年河北省研究生创新能力培养项目(CXZZSS2025163)资助