高熵P2/O3双相正极的协同设计助力高性能钠离子电池

赵珊; 刘旭; 郭昊天; 柳宗琳; 王鹏飞; 舒杰; 伊廷锋

物理化学学报 ›› 2026, Vol. 42 ›› Issue (1) : 52 -64.

赵珊, 刘旭, 郭昊天, 柳宗琳, 王鹏飞, 舒杰, 伊廷锋

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摘要

P2型层状过渡金属氧化物（P2-Na_xTMO₂）因其优异的循环稳定性和倍率性能，成为钠离子电池正极材料的有力候选者。然而，其在高电压下的不可逆相变和固有低理论容量问题，阻碍了实际应用。本研究工作提出高熵策略与双相结构的协同设计来克服这些挑战。通过在P2相高熵基体中引入O3相，构建新型P2/O3双相高熵层状氧化物Na_0.70Ni_0.25Mn_0.35Co_0.15Fe_0.05Ti_0.20O₂(简称Na_0.70NMCFT)。其中，高熵设计通过构型熵稳定效应有效抑制P2相的不可逆相变，而O3相则通过协同作用弥补容量不足并提升循环稳定性。此外，双相组分之间的相互作用进一步促进P2-O3与P2-P3相变的高度可逆性。Na_0.70NMCFT在1C倍率下的初始放电容量为102.08 mAhg^-1,200次循环后容量保持率达88.15%，表明具有优异的循环稳定性。更重要的是，即使在10C的高倍率下，Na_0.70NMCFT仍能提供85.67 mAh g^-1的初始放电比容量，并在1000次循环后容量保持率达70%。本工作证实双相高熵设计在提升钠离子电池正极性能中的关键作用，为开发先进钠离子电池正极材料提供了新思路。