自集成黑色NiO团簇与ZnIn₂S₄微球实现S型电子转移机制下光热辅助制氢

摘要

利用太阳能制氢（H₂）技术是实现碳中和目标的关键策略，但是设计最优异质结构光催化剂仍面临重大挑战。本研究首次在溶剂热过程中成功实现了高度分散的黑色NiO团簇与ZIS微球的自组装。所构建的NiO/ZIS S型异质结构复合材料可提供更多活性位点用于可见光驱动光催化产氢（PHE）反应。最优样品2-NiO/ZIS表现出2474.0μmol g^-1 h^-1的最佳产氢速率、36.67%的最高表观量子产率（AQY）以及优异的结构稳定性。此外，NiO/ZIS复合材料在天然海水中也展现出高产氢活性。通过原位X射线光电子能谱（XPS）、水相时间分辨光致发光光谱（TRPL）和瞬态吸收光谱（TAS）等先进表征技术，系统评估了催化剂的电荷分离行为。实验分析与理论计算结果共同阐明了NiO/ZIS的S型电荷转移机制。提升的PHE活性源于黑色NiO团簇与ZIS之间的协同效应，包括增强光捕获能力、加速载流子传输与分离、保持高氧化还原能力以及改善表面反应动力学。本研究为构建具有光热效应的S型异质结构复合材料提供了新思路。

关键词

S型异质结 / NiO团簇 / ZnIn₂S₄ / 光热效应 / 产氢

基金资助

国家自然科学基金(51902282); 江苏省“青蓝工程”资助