S型CdS/MnO₂异质结的合理构建用于高附加值甲苯光热协同催化选择性氧化

摘要

甲苯的选择性氧化制备高附加值产物一直是催化科学中的重大挑战。为解决传统光催化效率较低的问题，本工作提出了一种光热协同策略，构筑了新型S型CdS/MnO₂异质结催化剂。通过将CdS纳米颗粒负载于具有本征光热活性的MnO₂上，形成致密的S型异质结结构，该结构可产生内建电场，有效促进光生载流子的快速分离并抑制其复合。同时，CdS的引入对MnO₂的电子能带结构进行了调控，从而提升产物选择性。得益于上述协同效应，优化后的25%CdS/MnO₂催化剂表现出优异的催化性能，在150℃和氧气气氛下，实现了14.1 mmol g^-1 h^-1的甲苯氧化速率，且对苯甲醇和苯甲醛的选择性高达90%。机理研究表明，电子顺磁共振和傅立叶变换红外光谱结果验证了光热协同效应在促进氧化过程中的关键作用。本研究不仅提出了构筑高效光热异质结的有效策略，也为温和条件下甲苯的选择性氧化提供了新的思路。

关键词

S型异质结 / 硫化镉 / 二氧化锰 / 光热协同催化 / 甲苯氧化

基金资助

国家自然科学基金(52272297、52372285、51972134、52002142); 安徽省自然科学基金(2208085MB25); 安徽省高校协同创新计划(项目编号：GXXT-2020-077); 安徽省高校自然科学研究项目(项目编号：2022AH050389、2022AH010030、2025AHGXZK31583); 大连化物所催化基础国家重点实验室开放基金(项目编号：N-23-06); 绿色与精准合成化学及应用教育部重点实验室(淮北师范大学)自主研究课题(项目编号：KLGPSCA202304)的资助