碳球上碱金属氧化物的界面稳定化用于高性能CO2化学吸附

赵非凡; 徐飞燕; 余家国

物理化学学报 ›› 2026, Vol. 42 ›› Issue (5) : 156 -168.

碳球上碱金属氧化物的界面稳定化用于高性能CO₂化学吸附

赵非凡, 徐飞燕, 余家国

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摘要

高效捕集低浓度二氧化碳（CO₂）需要兼具强反应活性与长期结构稳定性的化学吸附剂。碱金属氧化物虽具潜力，但存在快速烧结问题，会严重减少可接触活性位点。本研究开发了一种普适性界面策略，将Li₂O、Na₂O和K₂O以高度分散的非晶态域形式锚定于空心碳球（分别命名为Li-HCS、NaHCS和K-HCS），形成稳定的M–O–C键合位点。这种界面结构既可阻止氧化物迁移，又能增强表面碱性，显著强化CO₂结合能力。在碱金属负载空心碳球中，K-HCS表现出最优异的CO₂吸附容量(273 K、1 bar（1 bar=10～5 Pa）条件下4.9 mmol g^-1)、最快吸附动力学(313 K、1 bar条件下13.56 mol kg^-1 h^-1)，以及最佳低压脱除效率（273 K、0.15 bar条件下44%）。密度泛函理论计算进一步揭示，随着电子给体能力与极化率从Li到Na再到K的增强，其吸附强度与分子活化能呈现单调递增规律。该研究为稳定碱金属氧化物提供了普适性方案，并为发展低压CO₂捕集材料提供了机理层面的新见解。