热处理消除激光选区熔化GH4169高温合金微观组织及高温拉伸性能各向异性

Heat treatment to eliminate anisotropy of microstructure and high-temperature tensile properties of GH4169 superalloy by selective laser melting

摘要

激光选区熔化GH4169高温合金具有明显的定向柱状枝晶凝固组织，会引起严重的力学性能各向异性，增加服役风险。本工作以激光选区熔化（SLM）技术制备的GH4169高温合金为研究对象，设计两种不同的热处理制度：热等静压＋标准固溶＋双时效和热等静压＋均匀化热处理＋标准固溶＋双时效对所制备合金进行后热处理，探究两种热处理制度对激光选区熔化GH4169高温合金微观组织及高温拉伸性能各向异性的影响。结果表明：均匀化热处理消除了Laves相，沉积态GH4169合金的柱状晶组织向等轴晶组织转变。高温拉伸结果显示，未经均匀化处理GH4169合金横向与纵向的高温抗拉强度比和塑性比分别为1.10（1145/1040）和0.83（10.2/12.2），均匀化热处理态GH4169合金横向与纵向的高温抗拉强度比和塑性比分别为1.00（1041/1038）和1.00（8.6/8.6）。激光选区熔化GH4169合金微观组织与力学性能各向异性被消除。

Abstract

The selective laser melted （SLM） GH4169 superalloy has a significant directional columnar dendritic solidification microstructure， which can cause severe mechanical property anisotropy and increase service risk. The GH4169 superalloy prepared by laser selective melting （SLM） technology is taken as the research object， and two different heat treatment processes are designed： hot isostatic pressing+standard solid solution+double aging and hot isostatic pressing+homogenization heat treatment+standard solid solution+double aging for post-heat treatment of the prepared alloy. The effect of two heat treatment processes on the anisotropy of microstructure and high-temperature tensile properties of GH4169 superalloy prepared by laser selective melting is investigated. The results show that the homogenization heat treatment eliminates the Laves phase， and the columnar crystal structure of the as-built GH4169 alloy transforms into an equiaxed crystal structure. The high-temperature tensile results show that the high-temperature tensile strength ratio and plasticity ratio of GH4169 alloy in the transverse and longitudinal directions without homogenization treatment are 1.10（1145/1040） and 0.83（10.2/12.2）， respectively. The high-temperature tensile strength ratio and plasticity ratio of GH4169 alloy in the transverse and longitudinal directions after homogenization heat treatment are 1.00（1041/1038） and 1.00（8.6/8.6）， respectively. The anisotropy of microstructure and mechanical properties of GH4169 alloy prepared by laser selective melting is eliminated.

Graphical abstract

关键词

激光选区熔化 / GH4169高温合金 / 均匀化热处理 / 各向异性 / 微观组织 / 高温拉伸性能

Key words

selective laser melting / GH4169 superalloy / homogenization heat treatment / anisotropy / microstructure / high-temperature tensile property

GH4169高温合金（Inconel 718）中Al，Ti，Nb含量较高，在γ基体中共格析出γ″沉淀相，是一种典型的沉淀强化型镍基高温合金。因其在高温高压下具有较好的组织稳定性、抗氧化性、耐腐蚀性以及良好的焊接性、抗蠕变性和高温强度等特性而被广泛应用于火箭发动机、核反应堆、燃气涡轮盘等航空航天以及能源领域^［1-2］。随着工业高端设备的日益发展，对性能要求日趋提高，传统铸锻生产方式中的材料利用率与生产效率低下的问题成为限制制备高性能GH4169合金构件的技术瓶颈。激光选区熔化（selective laser melting，SLM）技术因具有近净成形、生产效率高、整体性好、集成度高、无宏观偏析等优点^［3］获得广泛的研究与应用。由于激光选区熔化技术存在单一方向的高冷却速率和温度梯度，极易沿沉积高度方向形成柱状枝晶组织，导致激光选区熔化制备的 GH4169合金具有较强的组织和性能各向异性，增加了服役风险。针对上述问题，国内外研究人员对激光选区熔化制备GH4169合金的工艺以及后处理方法进行了大量的研究。有学者^［4-5］认为激光功率、扫描速度、扫描间距、层厚等工艺参数对GH4169合金的成型质量均有影响。Liu等^［6］研究发现扫描策略对成型件的各向异性存在显著影响。兰博等^［7］认为采用增材技术制备GH4169合金产生各向异性的主要原因是元素的偏析。而通过热处理方式则可以改善元素的偏析现象，达到元素均匀化的目的，因此，研究热处理方式对激光选区熔化制备GH4169合金各向异性的影响尤为重要。

本工作采用激光选区熔化技术制备GH4169合金并分别探究横纵两个方向的打印态GH4169合金的微观组织，根据其组织特点，分别采用热等静压+标准固溶+双时效（热处理制度1）和热等静压+均匀化热处理+标准固溶+双时效（热处理制度2）对试样进行热处理，研究均匀化热处理对激光选区熔化技术制备GH4169高温合金微观组织及高温拉伸性能各向异性的影响。

1 实验材料与方法

1.1 实验材料

实验所用GH4169高温合金粉末采用等离子旋转电极雾化法制得，其粒径分布如图1所示，粒径为15~53 μm，平均粒径为35 μm。合金粉末化学成分如表1所示。为避免粉末因受潮而降低颗粒流动性，影响成型质量，实验前将合金粉末在真空干燥箱中进行干燥。

1.2 实验方法

GH4169合金块体试样制备在EOS-290型激光选区熔化设备上进行，设备成型原理如图2（a）所示。该设备的最大激光输出功率为400 W，光斑直径为100~500 μm，激光最大扫描速度为7000 mm/s。激光选区熔化GH4169合金块体试样的激光功率为320 W，扫描速度为900 mm/s，扫描间距为0.11 mm，铺粉厚度为50 μm，所用基板为GH4169合金板，沉积块体试样尺寸为100 mm×20 mm×20 mm，采取如图2（b）所示逐层旋转67º的扫描策略进行打印，以减小成型过程中产生的应力集中提高成型质量。采用相同的工艺参数打印拉伸试样，试样形状尺寸如图3所示。将打印态GH4169合金块体试样进行热处理。热处理制度1为热等静压（1180 ℃/160 MPa/3 h）+标准固溶处理（980 ℃/1 h/氩气冷却至室温）+双时效处理（720 ℃/8 h/炉冷→620 ℃/8 h/氩气冷却至室温）；热处理制度2为热等静压（1180 ℃/160 MPa/3 h）+均匀化处理（1170 ℃/2 h）+标准固溶处理（980 ℃/1 h/氩气冷却至室温）+双时效处理（720 ℃/8 h/炉冷→620 ℃/8 h/氩气冷却至室温）。

对打印态和热处理态GH4169合金进行组织与力学性能表征。为表述方便，定义平行于基板表面方向为XY方向，垂直于基板表面方向为Z方向。采用电火花线切割机切取打印态和热处理态GH4169合金XY方向和Z方向的金相试样进行打磨抛光，使用王水溶液进行金相腐蚀，采用XTX-200光学显微镜（OM）进行金相组织观察，使用配备能谱（EDS）的JMS-7800F型扫描电子显微镜（SEM）进行微观组织表征和成分分析。高温拉伸测试在FL5000GL万能高温拉伸试验机上进行，拉伸环境温度为650 ℃，拉伸速率为0.25 mm/min，XY方向和Z方向拉伸实验重复3次以保证数据的稳定性。

2 结果与分析

2.1 打印态GH4169合金微观组织

图4为打印态GH4169合金XY方向和Z方向的金相组织。由图4（a）可见，打印态GH4169合金XY方向的微观组织为柱状枝晶和胞状晶混合结构，而打印态GH4169合金Z方向的微观组织为胞状晶，如图4（b）所示。这是因为在激光选区熔化增材过程中，热量主要沿沉积方向散失，因此，在高冷却速率和温度梯度下，晶粒呈现出定向生长的柱状枝晶形状^［8］，而胞状晶则是由柱状枝晶不同的观测角度引起的^［9］。从图4XY方向和Z方向放大的微观组织形貌中均能看到枝晶间析出了较多Laves相，其中Z方向上析出的Laves相沿枝晶方向呈连续状分布，并且由于Z方向上温度梯度较大，凝固速率较高，Laves相形核率增加，导致Laves析出相较多；而在XY方向上，Laves析出相含量较少。此外，在XY和Z方向上的微观组织中均能观察到气孔的存在。Qu等^［10］研究表明高能量密度的激光束熔化细颗粒粉末的区域时，引起细颗粒粉末的气化，而熔池中的马兰戈尼对流会将粉末蒸气卷入熔池内部，当金属蒸气在熔池凝固前未能逃逸时就会产生气孔。

2.2 均匀化热处理后GH4169合金微观组织

图5为打印态和热处理态GH4169合金在XY方向与Z方向的晶粒形貌。如图5（a-1），（a-2）所示，打印态GH4619合金XY方向显示出成67º交叉的扫描轨迹，Z方向显示了交叠的钟形熔池，熔池的平均宽度为282 μm，平均深度为266 μm。与打印态微观组织相比，合金分别经过两种热处理后，XY方向和Z方向的扫描轨迹与交叠的钟形熔池形貌消失，均转变为等轴晶粒形貌。热处理制度1与热处理制度2相比，未经过均匀化热处理的GH4169合金XY方向上晶粒尺寸为253 μm，Z方向上晶粒尺寸为237 μm；经过均匀化热处理后的GH4169合金XY方向上晶粒尺寸为235 μm，Z方向上晶粒尺寸为212 μm。经过均匀化热处理之后晶粒细化，并且趋于等轴化。打印态GH4169合金经过热处理后，试样中的气孔得以消除。

图6为热处理态GH4169合金XY方向和Z方向的等轴晶微观组织。可以看出，两种热处理态的GH4169合金等轴晶粒晶界存在链状的白色析出相以及岛状或颗粒状灰色析出相，晶粒内部存在弥散分布的颗粒状析出相。EDS能谱结果表明，晶界处为晶界δ相和Laves相，晶粒内分布的为晶内δ相和γ″/γ′相。如图6（a-1），（a-2）中放大图所示，热处理制度1与热处理制度2相比，未经均匀化热处理的GH4169合金微观组织仍存在大量岛状Laves相。这是因为热等静压处理虽然使得打印态GH4169合金中存在的大量Laves相基本消失，但是由于热等静压时间较短且打印态中Laves相含量较高，因此，经过热等静压处理之后仍在晶界处存在未完全固溶的Laves相^［11］。如图6（b-1），（b-2）中放大图所示，均匀化处理态的GH4169合金XY和Z方向上的Laves相已经基本消失或呈细小颗粒状分布，微观组织各向异性减弱。通过对比图6（a-1），（a-2），（b-1），（b-2）中各放大图可知，经过均匀化热处理的GH4169合金δ相析出量增加，且多呈短棒状分布。晶界处析出的δ相可以起到钉扎晶界的作用，从而限制晶粒长大，细化晶粒，使得晶粒趋向等轴化。由于经热处理制度2处理的GH4169合金析出大量的δ相，占用较多的Nb元素，故在双时效热处理过程中强化相γ″和辅助强化相γ′的析出量减少。

图7为不同状态GH4169合金在XY方向和Z方向的反极图（inverse pole figure，IPF），可以发现，未均匀化热处理态的GH4169合金XY和Z方向的晶体取向比均匀化热处理态的集中，且晶粒尺寸要略大。

图8为不同状态GH4169合金在XY方向和Z方向的极图，从图8（a-1），（a-2）可以看出，未均匀化热处理态的GH4169合金｛100｝极图和｛111｝极图存在明显的择优取向，织构强度最大值分别为4.47和4.38。而经过均匀化热处理后，GH4169合金的织构特征明显削弱，分别降至2.65和2.57，晶体无择优取向（图8（b-1），（b-2））。

2.3 均匀化热处理GH4169合金高温拉伸各向异性

经过热处理制度1和热处理制度2处理后的GH4169合金高温拉伸性能测试试样如图9所示，典型试样拉伸曲线和测试结果分别如图10和图11所示。由图11可知，未均匀化热处理的XY方向高温拉伸试样具有较强的抵抗变形能力，继续增加载荷后表现出良好的塑性和轻微的颈缩现象；未均匀化热处理的Z方向高温拉伸试样抗拉强度低于XY方向试样，但塑性更好；均匀化热处理后的XY和Z方向高温拉伸试样抗拉强度和伸长率均较相近。未均匀化热处理态GH4169 XY方向高温抗拉强度和断后伸长率分别为1145 MPa和10.2%，Z方向为1040 MPa和12.2%；均匀化热处理态GH4169 XY方向高温抗拉强度和断后伸长率分别为1041 MPa和8.6%，Z方向为1038 MPa和8.6%。高温拉伸结果显示，未经均匀化热处理GH4169合金XY与Z方向的高温抗拉强度和塑性比分别为1.10（1145/1040）和0.83（10.2/12.2），而均匀化热处理态GH4169合金XY与Z方向的高温抗拉强度和塑性比分别为1.00（1041/1038）和1.00（8.6/8.6），激光选区熔化GH4169合金力学性能各向异性被消除。一般认为，呈岛状分布的Laves相为有害相，质地硬且脆，是裂纹萌生和扩展的通道，严重影响材料的塑韧性，但少量呈颗粒状分布的Laves相对材料力学性能影响不大^［12］；γ″相为GH4169合金的主要强化相，γ′为辅助强化相，这是因为γ″相与γ基体保持共格关系，其点阵错配度相较于γ′相与γ基体更大，故γ″相强化效果更好^［13］；而大量δ相的存在将显著降低材料的强度和塑性^［14］，这是因为δ相的大量析出会占据一部分Nb元素，导致强化相析出量减少，并且促进裂纹的萌生和扩展。而适量的δ相可以对晶界起到钉扎作用，抑制晶粒的长大。经均匀化热处理之后GH4169合金XY与Z两个方向上的有害岛状Laves相减少或呈颗粒状分布，有利于力学性能各向异性的减弱，但δ相析出量增加，γ″及γ′相含量减少，降低GH4169合金的抗拉强度和塑性，故经过均匀化热处理之后的GH4169试样抗拉强度和塑性呈现出下降趋势。

图12为不同热处理制度下GH4169合金XY和Z方向的拉伸断口形貌。两种热处理制度下的GH4169合金断口表面均观察到韧窝，经热处理制度1处理的GH4169合金断口分布较多大且深的韧窝，而经热处理制度2处理的GH4169合金断口上的韧窝则表现为小而浅，且分布不均匀。经均匀化热处理后的试样断口存在白色条纹状的撕裂棱，断裂方式为韧性穿晶断裂。经热处理制度2处理的GH4169合金断口上存在较多白色颗粒状δ相。这是因为均匀化热处理虽然消除了GH4169合金中普遍认为是裂纹源的硬脆Laves相，但是由于均匀化温度较高导致在晶界处析出较多的δ相，对晶界起到钉扎作用，从而容易造成应力集中，故亦容易成为新的裂纹源。当外力超过材料的屈服极限时，γ基体与δ相发生分离，产生微孔，随着外力不断增大，微孔聚集最终相互连接导致断裂^［15］。

3 结论

（1）打印态GH4169合金XY方向的微观组织为柱状枝晶和胞状晶粒混合结构，Z方向上的微观组织为胞状晶，并且晶间存在大量细小或沿枝晶方向分布的连续状Laves相。

（2）经均匀化热处理后，XY和Z方向上的Laves相基本消失或呈细小颗粒状分布，δ相析出量增加，晶粒形貌趋向等轴晶，强化相γ″及γ′含量减少，微观组织各向异性基本消除，织构强度明显降低。

（3）经均匀化热处理后，试样的高温拉伸性能各向异性消失。高温拉伸结果显示，未经均匀化热处理的GH4169合金XY与Z方向的高温抗拉强度比和塑性比分别为1.10（1145/1040）和0.83（10.2/12.2），而均匀化热处理态GH4169合金XY与Z方向的高温抗拉强度比和塑性比分别为1.00（1041/1038）和1.00（8.6/8.6），激光选区熔化GH4169合金力学性能各向异性被消除。

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基金资助

国家重点研发计划项目(2023YFB4604900)