第一性原理研究Ba₂O₂S的结构、电子和热传输性质

摘要

运用第一性原理和机器学习算法预测2种Ba₂O₂S结构，其具有P-3m1和P63/mmc空间群.通过弹性和声子特性计算发现2种结构都满足动力学和弹性稳定性要求.分析电子结构发现2种结构均为直接带隙半导体，带隙分别为4.6和4.5 eV,Ba—S和Ba—O键都是离子键型.B1-Ba₂O₂S和B2-Ba₂O₂S的晶格热导率表现出各向异性，[100]和[010]方向的热导率比[001]方向的晶格热导高约1.6倍.预测的2种结构的多晶热导率约为1.86和1.40 W·m^-1·K^-1,因而Ba₂O₂S可以作为潜在的隔热材料.由于B1-Ba₂O₂S的群速度外积分值要高于B2-Ba₂O₂S,因此导致B1-Ba₂O₂S的热导率略高于B2-Ba₂O₂S.另外，2种结构声学模对热导率的贡献分别为73.4%和38.2%,光学模对热导率的贡献分别为26.6%和61.8%,B2-Ba₂O₂S的声光耦合强度大于B1-Ba₂O₂S.该研究有助于加强对低热导率材料Ba₂O₂S的结构、电子性质、力学性质和声学性质的认识.

关键词

第一性原理 / Ba₂O₂S / 电子结构 / 热性质