连续/脉冲激光定向能量沉积过程中热流输运及凝固行为的数值研究

Numerical Investigation on Thermofluidic Transports and Solidification Behaviors in Continuous/Pulsed Laser Directed Energy Deposition

摘要

建立了激光定向能量沉积（L-DED）的三维热-流-凝固结合数值模型，通过实验和数值模拟方法研究了连续波（CW）与脉冲波（PW）激光沉积过程中的热流输运及动态凝固行为。结果表明：CW模式下熔池行为稳定，而PW模式下则发生周期性振荡的熔池行为，并诱发熔道发生重熔现象。在表面活性氧和硫的影响下，CW和PW模式下的熔池均形成向内的Marangoni流动。CW模式下的熔池仅经历约束凝固过程，具有相对稳定的凝固行为，其高的温度梯度（G）和低的凝固速率（S）导致晶粒最为粗大，其平均等轴晶等效直径分别为PW-25和PW-50模式的2.6倍和2倍。相比之下，PW模式的熔池交替经历约束凝固和自由凝固过程，以自由凝固为主，呈现出动态变化的凝固行为。在自由凝固阶段，低的温度梯度和高的凝固速率促进了晶粒细化。此外，高频PW模式抑制了约束凝固区和柱状晶向等轴晶转变，并在离散带处形成跨带柱状晶；而低频PW模式则扩大了以粗晶为主的约束凝固区。

Abstract

A three-dimensional thermal-fluid-solidification integrated numerical model was established for laser-directed energy deposition（L-DED）. The thermofluidic transports and dynamic solidification behaviors were investigated during continuous wave（CW） and pulsed wave（PW） laser deposition through experimental and numerical methods. The results indicate that the melt pool exhibits stable behavior under CW mode， while PW mode induces periodic oscillation of the melt pool and triggers track remelting. Under the influences of surface-active oxygen and sulfur， both modes exhibit inward Marangoni flow. In CW mode， the melt pool undergoes only constrained solidification， exhibiting relatively stable solidification behaviors； the high temperature gradient（G） and low solidification rate（S） result in the coarsest grains， with average equiaxed grain equivalent diameters 2.6 times and 2 times larger than those in PW-25 and PW-50 modes， respectively. Conversely， the PW-mode melt pool alternately undergoes constrained solidification and free solidification（predominantly free solidification）， demonstrating dynamically evolving solidification behaviors. During free solidification stages， low G and high S promote grain refinement. Additionally， high-frequency PW mode inhibits the constrained solidification zones and columnar-to-equiaxed transition（CET）， forming cross-band epitaxial grains across discrete bands； while low-frequency PW mode enlarges the constrained solidification zones dominated by coarse grains.

Graphical abstract

关键词

连续/脉冲激光 / 定向能量沉积 / 数值模拟 / 热流输运 / 凝固行为

Key words

continuous/pulsed laser / directed energy deposition / numerical simulation / thermofluidic transport / solidification behavior

0 引言

激光定向能量沉积（laser-directed energy deposition， L-DED）是增材制造技术的重要分支之一^［1］，通常以连续波（continuous wave， CW）激光作为热源来熔化同轴喷嘴输送的金属粉末或丝材，并基于计算机的数字文件逐层沉积在基底上形成三维构件^［2］，L-DED因其具有设计灵活性高、制造周期短和材料利用率高等优势而受到关注，被广泛应用于航空航天、生物医学、能源和核领域的复杂零件制造^［3］、受损零件修复^［4］和功能梯度材料制备^［5］等。

L-DED的成形过程是将激光、材料和环境等多个变量集成在一起的交互过程，是一个多物理现象作用下的热冶金沉积过程，包括高加热/冷却速率、显著的温度梯度、周期性的热循环和整体温升等^［6］。然而，沉积构件的微观结构和力学性能强烈依赖于沉积过程中的热行为^［7］。在高温度梯度下，晶粒的结构和织构可能与需求不同，并且通常导致各向异性的机械性能^［8］。因此，了解并调控沉积过程中的热流输运和凝固行为，对微观组织的定制以及机械性能的提升具有重大意义^［1］。

近年来，脉冲波（pulsed wave， PW）激光因能提供相比于CW模式更可控的热行为和凝固条件^［9］，被广泛应用于构件硬度强化^［10］、元素偏析改善^［11］和微观组织调控^［12］等方面。如XIAO等^［13］发现脉冲激光可以产生更高的冷却速率和更快的凝固速率，从而促进细等轴枝晶生长，有效减少元素偏析，分散聚集的Laves相，并最终改善机械性能。郑小强等^［14］通过调控脉冲频率和占空比发现，凝固组织的等效晶粒尺寸、柱状晶长宽比以及柱状/等轴晶数量比均随频率和占空比的增大先快速减小后略微增大。LI等^［7］采用水平集方法开发了三维传输模型，结果表明PW模式下的熔池形状更圆、冷却速度更快，晶粒更为细小。CHENG等^［15］观察到低占空比的样品具有强纤维织构的均匀晶粒和更少的Laves相，相反，高占空比下的样品在重叠区域获得交替分布的粗晶粒，在熔池中心获得具有弱立方织构的细晶粒。综上可见，脉冲激光在微观组织调控方面展现出显著潜力。

尽管脉冲激光对微观组织及力学性能影响的研究已经得到开展，但针对其周期性热输入所引发的时空维度上的热流输运和动态凝固行为的研究仍然缺乏。因此，本研究结合实验和数值模拟方法系统阐明CW和PW模式下熔池的动力学行为。首先，建立三维热-流-凝固结合数值模型，然后以316L不锈钢作为研究对象，通过多角度实验验证模型的可靠性，最后系统研究CW和PW模式下的热流输运和动态凝固行为。

1 热-流-凝固模型

1.1 基本假设

多通道同轴送粉L-DED工艺的示意图见图 1。在沉积过程中，不仅发生激光束、粉束流、熔池、基板和环境之间的交互作用导致的热输运、流体流动和固/液相变等物理事件，也涉及到多物理场耦合事件，如热-流耦合。为了合理简化整个建模过程，同时兼顾模型的求解效率和计算精度，作出如下假设：①粉末在与熔池接触时是瞬时熔化的^［16］；②液态金属被视为不可压缩的牛顿流体，表现出层流的流动特性^［17］；③实验采用的粉末粒径在微米级，其Biot数远小于0.1，忽略粉末对熔池表面的冲击^［18］；④由于未达到蒸发温度（3200 K^［19］），忽略蒸发造成的质量损失、相关的热损失和反冲压力。

1.2 输入源模型

聚焦激光束的空间分布服从超高斯分布^{［20- 21］}：

Q(x_L,y_L,z_L)=\frac{{\mathrm{2}}^{\mathrm{1}/K}KP}{\mathrm{\pi }{r}_{\mathrm{b}}^{\mathrm{2}}\Gamma (\mathrm{1}/K)}\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}(-\mathrm{2}{(\frac{x_L^{\mathrm{2}}+y_L^{\mathrm{2}}}{r_{\mathrm{b}}^{\mathrm{2}}})}^K)（1）

式中：P为激光功率；\Gamma为伽马函数；r_{\mathrm{b}}为激光半径；x_L、y_L、{\mathrm{z}}_L为激光束坐标系\left\{L\right\}的坐标，如图 1所示；K为空域形态指数。

同轴多粉束流的粉末通量N_{\mathrm{m}}遵循高斯分布^［22］：

N_{\mathrm{m}}(x_o,y_o,z_o)=\frac{\mathrm{2}m}{\mathrm{\pi }{R}_{\mathrm{m}}^{\mathrm{2}}}\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}[-\frac{\mathrm{2}(x_o^{\mathrm{2}}+y_o^{\mathrm{2}})}{R_{\mathrm{m}}^{\mathrm{2}}}]（2）

式中：m为粉末进给率；R_{\mathrm{m}}为同轴粉末流的粉斑半径；x_o、y_o、z_o表示沉积坐标系\{O\}的坐标，如图1所示。

1.3 相变传热模型

沉积过程中的热传输由能量守恒方程表示^［23］：

\rho \frac{\partial h}{\partial t}+\rho \mathit{u}\cdot \nabla h=\nabla \cdot (k\nabla T)+Q_{\mathrm{l}}+Q_{\mathrm{m}}-

h_{\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{n}}(T-T_{\mathrm{0}})-\epsilon \sigma (T^{\mathrm{4}}-T_{\mathrm{0}}^{\mathrm{4}})（3）

式中：\rho为材料的密度；\mathit{u}为熔池流体的速度矢量；t为时间；k为材料的热导率；T为温度；Q_{\mathrm{l}}为激光热源的有效热输入；Q_{\mathrm{m}}为粉末熔化吸收的热量；T_{\mathrm{0}}为环境的初始温度；h_{\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{n}}为对流传热系数；\epsilon为热辐射系数；\sigma为Steffen-Boltzmann常数；h为潜热和显热之和的焓。

h定义为^［24］

h(T)={\int }_{T_{\mathrm{0}}}^T{c}_{\mathrm{p}}\mathrm{d}T+f_{\mathrm{l}}q（4）

（5）

式中：c_{\mathrm{p}}为材料的质量热容；q为熔化潜热；f_{\mathrm{l}}为液相体积分数；T_{\mathrm{l}}、T_{\mathrm{s}}分别为液相线温度和固相线温度。

由于粉末和基板对激光存在反射，以及激光-粉末相互作用过程中存在热损失，故Q_{\mathrm{l}}表示为

Q_{\mathrm{l}}={\eta }_{\mathrm{c}}(\mathrm{1}-{\eta }_{\mathrm{l}\mathrm{o}\mathrm{s}\mathrm{s}})\delta (t)Q（6）

式中：{\eta }_{\mathrm{c}}为激光吸收率，使用Hagen-Rubens关系估算^［25］；\delta (t)为脉冲分段函数；{\eta }_{\mathrm{l}\mathrm{o}\mathrm{s}\mathrm{s}}为激光衰减率，约为0.11^［26］。

粉末熔化吸收的热量Q_{\mathrm{m}}由下式给出^［27］：

Q_{\mathrm{m}}=-{\eta }_{\mathrm{m}}{H}_{\mathrm{m}}{N}_{\mathrm{m}}\left(x_o-vt,y_o\right)（7）

H_{\mathrm{m}}={\int }_{T_{\mathrm{0}}}^{T_{\mathrm{s}}}{c}_{\mathrm{s}}\mathrm{d}\mathrm{T}+q+{\int }_{T_{\mathrm{l}}}^T{c}_{\mathrm{l}}\mathrm{d}\mathrm{T}（8）

式中：{\eta }_{\mathrm{m}}为熔池的粉末捕集效率；N_{\mathrm{m}}为同轴多粉束流的粉末通量；v为激光扫描速度；c_{\mathrm{s}}、c_{\mathrm{l}}分别为材料的固相和液相质量热容。

1.4 流体流动模型

在L-DED过程中，流体流动受质量和动量守恒定律支配^［21］：

\frac{\partial \rho }{\partial t}+\nabla \cdot \left(\rho \mathit{u}\right)=\mathrm{0}（9）

\rho \frac{\partial \mathit{u}}{\partial t}+\rho (\mathit{u}\cdot \nabla )\mathit{u}=\nabla \cdot [-p\mathit{I}+\mu (\nabla \mathit{u}+{(\nabla \mathit{u})}^{\mathrm{T}})-

\frac{\mathrm{2}\mu }{\mathrm{3}}(\nabla \cdot \mathit{u})\mathit{I}]+\mathit{F}（10）

{\mathit{F}}_{\mathrm{b}}=\rho \mathit{g}[\mathrm{1}-\beta (T-T_{\mathrm{m}})]（11）

{\mathit{F}}_{\mathrm{m}}=-K_{\mathrm{0}}\frac{(\mathrm{1}-f_{\mathrm{l}}{)}^{\mathrm{2}}}{f_{\mathrm{l}}^{\mathrm{3}}+B_{\mathrm{0}}}\mathit{u}（12）

式中：\mu为流体黏度；p为流体压力；\mathit{I}为单位矢量；\mathit{F}为体积力，包括浮力{\mathit{F}}_{\mathrm{b}}和黏性阻力{\mathit{F}}_{\mathrm{m}}；\beta为热膨胀系数；T_{\mathrm{m}}为材料熔化温度；\mathit{g}为重力加速度；K_{\mathrm{0}}为糊状区凝固阻力系数，316L不锈钢取10⁷ kg/（m³·s）^［28］；B₀为一个极小的常数（0.001）。

粉末的有效沉积和激光的移动会使熔池的气/液界面生长。基于任意拉格朗日-欧拉（ALE）法，熔池气/液界面的法向移动速度V_{\mathrm{L}/\mathrm{G}}为^［26］

V_{\mathrm{L}/\mathrm{G}}=\mathit{u}\cdot {\mathit{n}}_{\mathrm{L}/\mathrm{G}}+\frac{{\eta }_{\mathrm{m}}{N}_{\mathrm{m}}(x_o-vt,y_o)}{\rho }{\mathit{e}}_z\cdot {\mathit{n}}_{\mathrm{L}/\mathrm{G}}（13）

式中：{\mathit{n}}_{\mathrm{L}/\mathrm{G}}为气/液界面的法向向量；{\mathit{e}}_z为Z向单位矢量。

熔池气/液界面的表面张力F_{\mathrm{L}/\mathrm{G}}为^［29］

F_{\mathrm{L}/\mathrm{G}}=\sigma \kappa \cdot {\mathit{n}}_{\mathrm{L}/\mathrm{G}}+\gamma {\nabla }_{\mathrm{t}}T（14）

式中：\kappa为气/液界面的曲率；\sigma、\gamma分别为表面张力系数和热毛细系数；{\nabla }_{\mathrm{t}}T表示切向温度梯度。

熔池的表面张力被认为是温度和表面活性元素i（本文考虑硫和氧）热力学活性的函数。\sigma和\gamma可近似如下^［30］：

\sigma (T)={\sigma }_{\mathrm{0}}-A(T-T_{\mathrm{m}})-{\displaystyle \sum _{i=\mathrm{1}}^{\mathrm{2}}}(RT{\Gamma }_i\mathrm{l}\mathrm{n}(\mathrm{1}+K_i{a}_i))（15）

\gamma (T)=-A-{\displaystyle \sum _{i=\mathrm{1}}^{\mathrm{2}}}(R{\Gamma }_{i}ln(\mathrm{1}+K_i{a}_i))-

{\displaystyle \sum _{i=\mathrm{1}}^{\mathrm{2}}}(\frac{K_i{a}_i{\Gamma }_i\mathrm{\Delta }{H}_i}{(\mathrm{1}+K_i{a}_i)T})-{\displaystyle \sum _{i=\mathrm{1}}^{\mathrm{2}}}(\frac{K_{i}RT{\Gamma }_i}{\mathrm{1}+K_i{a}_i}\frac{\partial a_i}{\partial T})（16）

K_i=k_i\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}(-\frac{\mathrm{\Delta }{H}_i}{RT})（17）

a_i=f_i{w}_i（18）

\mathrm{l}\mathrm{g}{f}_i={{\displaystyle \sum _{j=\mathrm{1}}^{\mathrm{7}}}{e}_i^{(j)}w}_j（19）

式中：{\sigma }_{\mathrm{0}}为纯金属表面张力；A为热毛细系数常数；R为理想气体常数；{\Gamma }_i为饱和时的表面过剩量；K_i为与偏析熵有关的常数；\mathrm{\Delta }{H}_i为标准吸附热；a_i为表面活性元素i的热力学活性；f_i为表面活性元素i的活性系数；w_i为活性元素i的质量分数；e_i^{(j)}为元素i和j相互作用系数；i表示硫（S）和氧（O）；j表示碳（C）、氧（O）、硅（Si）、硫（S）、铬（Cr）、锰（Mn）和镍（Ni）。

表1给出了上述表面张力模型中使用的值^［31］，表2列出元素活性的相互作用系数^［32］。

式（19）中各元素的质量分数见表3，空气中氧溶解在液态不锈钢中的质量分数w_O主要由几个氧化-脱氧反应控制^［30］：

\mathrm{l}\mathrm{g}{w}_{\mathrm{O}}=-\frac{\mathrm{6380}}{T}+\mathrm{2.765}（20）

1.5 凝固模型

熔池凝固界面的温度梯度（G）、凝固速率（S）、冷却速率（V）和形态因子（F）等凝固参数决定了凝固组织的尺寸和形貌^［33］，其表达式为^［34］

G=\sqrt[]{G_x^{\mathrm{2}}+G_y^{\mathrm{2}}+G_z^{\mathrm{2}}}（21）

S=V/G（22）

V=\mathrm{d}T/\mathrm{d}t（23）

F=G/S（24）

式中：G_x、G_{\mathit{y}}、G_z分别为凝固界面在x、y、z方向上的温度梯度。

在沉积过程中，熔池会经历快速熔化和凝固的过程，伴随着晶粒生长，当等轴晶体积分数φ超过一定值时，就会发生柱状晶向等轴晶转变（CET）。引用GAUMANN等^［35］较为完善的CET模型：

G=\frac{\mathrm{1}}{n+\mathrm{1}}\sqrt[\mathrm{3}]{-\frac{\mathrm{4}\mathrm{\pi }}{\mathrm{3}\mathrm{l}\mathrm{n}(\mathrm{1}-\phi )}}{N}_{\mathrm{0}}^{\frac{\mathrm{1}}{\mathrm{3}}}(\mathrm{1}-\frac{\mathrm{\Delta }{T}_n^{n+\mathrm{1}}}{{(aS)}^{\frac{n+\mathrm{1}}{n}}}){(aS)}^{\frac{\mathrm{1}}{n}}（25）

式中：N_{\mathrm{0}}为材料的形核密度，N_{\mathrm{0}}=1×10¹⁴ m{}^{-\mathrm{3}}；n、a分别为合金相关的常数，n=3.4，a=1.25×10⁶ K^3.4·m{}^{-\mathrm{1}}·s{}^{-\mathrm{1}}；\mathrm{\Delta }{T}_n为异质形核过冷度，\mathrm{\Delta }{T}_n=2.5 K^［36］。

根据HUNT^［37］提出的解析模型来表征凝固过程中的晶粒生长，当时，凝固组织形态为全柱状晶，当\phi >\mathrm{49}\mathrm{\%}时，凝固组织形态为全等轴晶，当\mathrm{0.49}\mathrm{\%}\le \phi \le \mathrm{49}\mathrm{\%}时，凝固组织形态为柱状/等轴混合晶。

2 数值求解与实验

2.1 数值求解

使用COMSOL Multiphysics软件作为求解平台。由于沉积道的几何形貌为对称结构，为了降低计算成本，三维模型被设计成沿扫描中心线对称的一半模型，如图 2所示。该模型计算域尺寸为16 mm×4 mm×3 mm。为了兼顾计算效率、求解精度和收敛性，将计算域划分为流体域和固相域。流体域有热流耦合作用，设置较细小的三棱柱网格，最大单元和最小单元大小分别为128 μm和14 μm；固相域只有热输运作用，设置较粗大的自由四面体网格，最大和最小单元尺寸分别为1140 μm和242 μm。瞬态求解器的最大时间步长设置为1 ms，相对容差设定为0.01。数值模拟所用材料的物理参数和常数如表4所示^［38］。

2.2 实验

L-DED实验在大功率激光复合加工平台开展，如图3a所示。该平台包含以下核心模块：采用光纤激光器（YLS-10000型，IPG光子）产生1070 μm波长的激光，最大输出功率为10 kW，配备脉冲/连续双工作模式；粉末输送系统采用双料盘送粉器（ECPF2-2 LC型，苏尔寿美科），其送粉误差低于1%；沉积头采用四通道同轴送粉结构（ECA312KW型），配置100 mm准直透镜与300 mm聚焦透镜组合，由六轴工业机器人（ABB）提供运动控制；通过循环冷水机组提供冷却水，确保在最佳温度范围内稳定运行。此外，载粉气体选用纯度为99%的氩气。

采用尺寸为120 mm ×120 mm ×8 mm的316L不锈钢和直径为30~80 μm的球形316L不锈钢粉末作为基材和粉末，其化学成分见表4。对于CW-DED模式，使用500 W的恒定激光功率（图3b）；而对于PW-DED模式，为与CW模式保持恒定的能量输入，按相同平均功率P_ave（P_{\mathrm{a}\mathrm{v}\mathrm{e}}=P{D}_{\mathrm{c}}）取峰值功率P和占空比D_{\mathrm{c}}分别为1000 W和50%，使用方波调制（图3b）。实验和模拟用到的工艺参数见表5。

实验中采用K型热电偶测量仪器来监测熔池的温度场分布，测量方式如图3c所示。由于热电偶的采样频率有限，因此仅对CW模式沉积过程中的温度进行监测。选择距熔道中心两侧3.3 mm（P₁）和3 mm（P₂）的位置作为测温点。使用耐高温热电偶胶贴和锡焊，将热电偶测头紧密固定安装于监测点处，确保其测温端与熔道基板表面紧密接触。温度数据通过热电偶传输至电脑进行实时采集记录。

实验后使用电火花线切割设备沿沉积道横向和纵向截取多组试样，如图3d所示。截取后的试样依次采用400~5000号砂纸进行梯度研磨；机械抛光阶段使用抛光布搭配金刚石悬浮液；化学腐蚀采用等体积比的自制溶液φ（HCl）∶φ（HNO₃）∶φ（H₂O）=1∶1∶1；显微组织表征使用XD30M型光学显微镜，图像分析通过Image-Pro Plus软件执行。

3 结果与讨论

3.1 模型验证

图4a~图4c展示了CW和PW模式的单道沉积实验和数值模拟的横截面形貌对比。结果表明，数值模拟的熔道横截面几何形貌及尺寸与实验结果相当。定量比较了实验和模拟的熔道宽度、深度和高度，如图4d~图4f所示。其中，实验结果与模拟结果的最大相对误差为9.23%，最小相对误差为1.01%，平均相对误差为4.68%，表明数值模拟预测的结果与实验结果吻合较好，证明该三维数值模型具有较高的可靠度。

图5绘制了CW模式沉积过程中P₁点和P₂点实验和模拟的温度曲线。可以看到，随着激光束的靠近，基板温度呈现快速上升的趋势，而随着激光束的远离，基板的温度缓慢下降。对比实验和模拟的温度曲线发现：仿真结果与实验测量结果基本相符。存在偏差的主要原因可能是数值模型尺寸的缩小导致模型表面换热与实际情况存在差异，导致温度出现一定偏差。

为进一步验证模型的可靠性，图6对比分析了PW模式下因重熔现象形成的离散带顶部鱼鳞纹间距的预测值与实测值。结果显示，PW-25和PW-50模式的鱼鳞纹间距预测误差分别为2.04%和1.66%，表明该模型在模拟重熔特征上具有一定的可行性。值得注意的是，PW-25模式的鱼鳞纹间距约为PW-50模式的2倍，这与两者的脉冲频率特征相符，表明低频PW会导致鱼鳞纹变得稀疏。

3.2 热流输运

图7a展示了CW和PW模式下熔池的峰值温度曲线。可以发现，CW模式下的峰值温度快速上升，在达到稳态后基本稳定在2170 K，而PW模式下的峰值温度随脉冲激光加工时间阶梯式上升，在达到稳态后周期性振荡。在稳态期间，PW-25模式的峰值温度在1400~3000 K左右振荡，振荡幅度为1600 K左右；而PW-50模式的峰值温度约在1800~2800 K之间变化，振荡幅度约为1000 K。相比于CW模式，PW模式表现出更高的最大峰值温度和更低的最小峰值温度，与PW-50模式相比，PW-25模式表现出更大的峰值温度波动。值得注意的是，PW-50模式的熔池峰值温度始终高于液相温度，这意味着熔池存在于整个脉冲周期中；而PW-25模式的熔池峰值温度存在低于固相线的情况，表明熔池在单脉冲周期内完全凝固。可见，高频PW模式可以避免熔池完全凝固。

图7b为CW和PW模式在扫描中心线上定点（O点）的温度曲线。随着激光束的靠近，CW模式的温度逐渐增大到最大峰值温度，然后随激光束的远离而缓慢下降，在整个沉积过程中只经历一次熔化和凝固。相反，周期性热输入的PW模式的温度呈现阶梯式上升和下降，与CW模式相比，PW模式的同一个位置发生了多次熔化和凝固，即出现PW模式特有的重熔现象。相比于PW-25模式，PW-50模式的重熔次数更多。高频重熔处理可以消除前一脉冲周期中产生的等轴晶或错取向晶，并诱导枝晶从相邻脉冲周期之间直接外延生长^［12］。

为了进一步观察熔池的温度分布，图8绘制了CW和PW模式在稳态阶段的熔池温度场。由于CW模式的熔池在稳态后基本保持稳定，因此，选取一个稳态时刻点作为研究对象，而PW模式的熔池出现周期性变化，则选取一个脉冲周期内4个时刻点作为研究对象，如图8b所示。CW模式的熔池呈现椭圆形，峰值温度出现在熔池表面的后端，熔池前端的等温线较后端更为密集，如图8a所示。对于PW模式来说，脉冲热输入导致熔池出现周期性收缩和膨胀。在激光关闭期间，熔池由椭圆形向圆形变化，熔池的峰值温度由熔池后端向熔池中心移动，熔池的等温线变得稀疏，且前后端等温线密度相近。相比于PW-50，PW-25模式更长的激光关闭时间使得熔池更趋于圆形且温度分布更低更均匀，如图8c中t₀、t₀+T_cycle/4、t₀+2T_cycle/4时刻和图8d中t₀、t₀+T_cycle/4、t₀+2T_cycle/4时刻所示。在激光开启期间，PW模式的熔池表现出与激光关闭期间相反的趋势，由于激光的重新作用，熔池前端的等温线被压缩，而熔池后端的等温线被拉长，如图8c中t₀+2T_cycle/4、t₀+3T_cycle/4时刻和图8d中t₀+2T_cycle/4、t₀+3T_cycle/4时刻所示。

图9展示了CW和PW模式的熔池速度场，白色箭头的方向和长度分别指示对应箭头头部点处的速度矢量方向和大小。可以看到，CW和PW模式的熔池均为向内Marangoni流动，具体表现为熔体从熔池的边缘向中心流动，然后向下流动并回补熔池边缘。这种向内的Marangoni流动与相同材料实验观察到的结果一致^［39］。这主要是因为在L-DED过程中熔池的表面张力和热毛细系数受表面活性元素的影响，流体的流动方向由热毛细系数的符号决定。负的热毛细系数促使熔体向外流动，从而产生更宽和更浅的熔池；相反，正的热毛细系数导致熔体向内流动，形成更深更窄的熔池。在本研究中，热毛细系数由氧化-脱氧反应引入的氧的热力学活性以及材料内部硫的热力学活性和熔池温度共同决定，如图10a所示。可以看到，热毛细系数符号的转变温度为3178 K，而三种模式的熔池峰值温度均不超过3000 K（图7）。因此，热毛细数始终为正值，熔池表现为向内的Marangoni流动，如图10b所示

在达到稳态后，CW模式的熔池温度场保持相对稳定状态，因此具有较为稳定的热毛细梯度，使得熔池能够保持稳定流动，其最大流速为0.09 m/s，如图9a所示。由于周期性的热输入，PW模式熔池的温度场发生周期性变化，进而周期性改变热毛细梯度的大小，导致熔池流动具有周期性变化特征。在激光关闭期间，流体流动的驱动力减小，阻力增大，导致熔池的流速快速减小。在激光关闭结束时，PW-25模式的流速降为0（t_{\mathrm{0}}+\mathrm{20}\mathrm{m}\mathrm{s}时刻熔池完全凝固），而PW-50模式的流速降为0.01 m/s，如图9c中t_{\mathrm{0}}+\mathrm{10}\mathrm{m}\mathrm{s}时刻所示。在激光开启期间，快速增大的温度梯度促使流体流动的驱动力增大，熔池的流速增加，在激光开启结束时，PW-25和PW-50模式的峰值流速分别为0.31 m/s和0.28 m/s，如图9b和图9c中的t_{\mathrm{0}}时刻。值得注意的是，随着激光关闭时间的延长，熔池中心向下流动的熔体不再倾向于补充熔池边缘，熔池峰值流速由熔池后端向熔池中心移动，最后出现在熔池内部，如图9b和图9c中的t_{\mathrm{0}}+\mathrm{10}\mathrm{m}\mathrm{s}时刻。

3.3 凝固参数

在CW模式中，连续的激光产生相对稳定的熔池，导致凝固界面以相对稳定的速度向扫描方向凝固。此时熔池的凝固行为受到激光束的影响，这种凝固模式称为约束凝固，如图11a所示。在PW模式下，由于激光存在关闭和开启阶段，导致熔池的凝固行为变得复杂。在激光关闭阶段，熔池从四周向中心自由凝固，此时熔池的凝固行为不受激光束的约束，这种凝固模式称为自由凝固；而在激光开启阶段，熔池的凝固受激光束的抑制发生约束凝固。因此，PW模式的凝固由约束凝固和自由凝固组成，如图11b所示。但需要注意的是，如果PW模式在激光开启期间未发生凝固，则只存在自由凝固模式。

为了定量分析CW和PW模式的凝固行为，选取稳态阶段一个脉冲周期内熔道纵向中心截面上的A、B、C三个观察点作为分析对象。其中，观察点A、B、C分别位于凝固界面的顶部、中部和底部，如图12所示。

三种模式下凝固界面观察点的温度梯度对比如图13所示。图13a~图13c绘制了CW和PW模式下一个脉冲周期内观察点的温度梯度（G）变化，可以看到，CW模式的G值随着时间的变化基本保持稳定，其中，C点的G值最大，A点的G值次之，B点的G值最小，这种G值分布与文献［40］的研究结果一致。对于PW模式来说，周期性的激光关闭和开启导致G值剧烈变化。在激光关闭期间，PW-25和PW-50模式的G值均快速降低，呈现G_{\mathrm{A}}<G_{\mathrm{B}}<G_{\mathrm{C}}的分布。在激光关闭的瞬间（t_{\mathrm{0}}），PW模式的A、B、C点具有最大的G值，其中C点的G值约为B点和C点的两倍，而A点和B点的G值相近。随着激光关闭时间的延长，PW模式的G值快速低于CW模式的G值。在激光关闭结束时，A、B、C点的G值降到最小且大小接近，此时，PW-50模式的G值约是PW-25模式的3倍。在激光开启期间，PW-25和PW-50模式的G值快速增大，呈现G_{\mathrm{B}}<G_{\mathrm{A}}<G_{\mathrm{C}}的分布，PW模式高的峰值功率导致G值大于CW模式的G值，如图13b和图13c所示。图13d分别计算了激光关闭（T_{\mathrm{o}\mathrm{f}\mathrm{f}}）、激光开启（T_{\mathrm{o}\mathrm{n}}）和整个脉冲周期（T_{\mathrm{c}\mathrm{y}\mathrm{c}\mathrm{l}\mathrm{e}}）的平均G值。PW模式的整个脉冲周期的平均G值与CW模式的平均G值接近，但PW模式在激光开启期间的平均G值高于CW模式的平均G值，而激光关闭期间的平均G值低于CW模式的平均G值，相比于PW-50模式，低频PW-25模式在激光关闭期间具有更小的G值。

图14绘制了CW和PW模式下观察点的凝固速率（S）变化，S的正负符号分别表示熔池的凝固和熔化（负S不参与平均值计算）。可以发现，CW模式的观察点一直处于凝固状态，其S值基本保持稳定，从顶部到底部呈现逐渐减小的趋势，其A、B、C点的平均S值分别为8.9、6.9、1.3 mm/s，如图14a和图14d所示。相比于CW模式，PW模式的凝固行为更为复杂。在激光关闭的自由凝固期间，PW模式的S值均逐渐增大，PW-25模式的A、B、C点的平均S值分别为48.4、34.5、25.8 mm/s，分别是CW模式的5.4、5.0和19.8倍。而PW-50模式A、B、C点的平均S值分别为41.3、30.4、24.2 mm/s，分别是CW模式的4.6、4.4、18.6倍。可见PW模式的S值远高于CW模式的S值，而相比于PW-50，PW-25模式表现出更高的S值。在激光开启的约束凝固期间，PW-25和PW-50模式的A点分别在t_{\mathrm{0}}+\mathrm{4}\mathrm{m}\mathrm{s}和t_{\mathrm{0}}+\mathrm{5}\mathrm{m}\mathrm{s}时刻由熔化状态转为凝固状态，而B点和C点一直处于熔化状态。计算了PW-25和PW-50模式A点的平均S值分别为5.7 mm/s和6.3 mm/s，远低于自由凝固下的S值。此外，相比于PW-50模式，PW-25模式的A点经历了更长的约束凝固，如图14b和图14c所示。说明低频的PW模式会加剧约束凝固过程。

冷却速率（V）决定凝固组织的晶粒尺寸，高的冷却速率有助于晶粒细化。图15绘制了CW和PW模式下观察点的冷却速率变化。与G值和S值相似，CW模式的冷却速率基本保持稳定，从顶部到底部冷却速率逐渐减小。其中，A、B、C点的平均V值分别为12014、8004和2095 K/s，如图15a和图15d所示。对于PW模式，在激光关闭的自由凝固期间，A点的冷却速率逐渐减小，而B点和C点的冷却速率逐渐增大。其中，PW-25模式A、B、C点的平均V值分别为CW模式的2.8、3.9、16倍；而PW-50模式A、B、C点的平均V值分别为CW模式的3.4、3.6、14.8倍。相比PW-50模式，PW-25模式的B点和C点具有更大的平均V值。在激光开启的约束凝固期间，PW模式的V值均逐渐增大，A点的平均V值与CW模式的平均V值接近，说明PW模式在激光开启的约束凝固条件与CW模式相似，如图15b和图15c所示。

形态因子（F）是影响凝固组织形貌的重要参数，低的形态因子有利于形成等轴晶，而高的形态因子有助于形成柱状晶。图16展示了CW和PW模式下观察点的形态因子变化。CW模式A、B、C点的平均F值分别为153、168、1196 K·s·mm{}^{-\mathrm{2}}，可见，底部倾向于柱状晶，而顶部则倾向于等轴晶。对于PW模式来说，周期性变化的G和S决定了F值的变化。其最大的F出现在凝固界面由熔化转为凝固的时间点，因为此时凝固界面具有极低的S值。在激光关闭的自由凝固期间，PW-25模式A、B、C点的平均F值分别为17、62、174 K·s·mm^-2；而PW-50模式A、B、C点的平均F值分别为23、61、171 K·s·mm{}^{-\mathrm{2}}。在激光开启的约束凝固期间，PW-25和PW-50模式A点的平均F值分别为418 K·s·mm{}^{-\mathrm{2}}和413 K·s·mm{}^{-\mathrm{2}}。相比于CW模式，PW模式在激光关闭期间表现出极小的F值，而在激光开启期间，PW模式的F值略大于CW模式的F值。总的来说，PW模式更倾向于等轴晶的生长，低频PW模式的等轴晶更为显著。

3.4 CET特征

根据式（25）绘制了CW和PW模式观察点的CET转变图，见图17。为了更好地分析一个周期内熔池的动态凝固行为，用Ai、Bi、Ci中的i表示一个脉冲周期内各凝固时刻点。从图17a中可以看到CW模式的A点和B点位于柱状/等轴晶混合区，C点则位于柱状晶区，表明等轴晶从熔池底部向顶部逐渐增多。对于PW模式来说，PW-25模式的A点和B点分布在柱状晶区、柱状/等轴晶混合区和等轴晶区，C点分布在柱状晶区和柱状/等轴晶混合区；而PW-50模式的A、B、C点分布在柱状晶区和柱状/等轴晶混合区。值得注意的是，在激光关闭的自由凝固期间，PW-25模式的A1~A12点逐渐从柱状/等轴晶混合区下移到等轴晶区，而B1~B12点和C1~C12点则从柱状晶区变为柱状/等轴晶混合区。同理，PW-50模式在激光关闭期间也促进CET的发生。相反，在激光开启的约束凝固期间，PW模式的A、B、C点迅速回到柱状晶区，如图17b和图17c所示。可见，PW模式周期性变化的G和S使得A、B、C点的CET动态变化，表现为激光关闭期间，G逐渐减小和S逐渐增大，导致F较小，促进CET的发生；相反，激光开启期间，高的G和低的S抑制了CET行为。总的来说，相比于CW模式，PW模式具有细化晶粒的作用，低频PW模式晶粒细化更为显著。

为了验证CET模型的预测结果，图18展示了CW和PW模式下熔道纵向中心截面上的宏/微观形貌。结果表明，CW模式的微观组织主要由柱状晶和等轴晶构成，晶粒尺寸从底部到顶部呈现明显的细化趋势，整体晶粒尺寸最为粗大，如图18b所示，这与CW模式的预测结果相符。在PW模式下，周期性重熔导致熔道内部形成规律分布的离散带，这些离散带由熔池向后重熔的极限轮廓组成。相比于PW-25模式，PW-50模式的离散带分布更为平缓且密集（图18a）。此外，PW模式的离散带附近观察到了更粗大的晶粒，且晶粒尺寸从前一离散带到后一离散带逐渐减小，此现象与图17b和图17c所展示的CET转变过程相吻合。PW-25模式的凝固组织以自由凝固模式诱导的等轴晶为主，晶粒尺寸最为细小。与PW-25模式相比，PW-50模式的凝固组织中柱状晶比例更高，并观察到贯穿离散带的柱状晶外延生长现象，这与图7b的分析结果相符。值得注意的是，在较大脉冲周期的PW-25模式的离散带附近能观察到以粗晶为主导的约束凝固区，如图18c所示。

为了定量比较三种模式的晶粒特征差异，图19统计了CW和PW模式下的等轴晶等效直径和柱状晶长宽比。结果显示，CW模式的平均等轴晶等效直径分别为PW-25和PW-50模式的2.6倍和2倍；而其平均柱状晶长宽比分别是PW-25和PW-50模式的1.19倍和1.08倍。上述定量数据进一步证实，高冷却速率的PW模式具有显著细化晶粒的作用，其中低频率的PW-25模式效果更优。

4 结论

通过实验和数值模拟的方法研究了连续波（CW）和脉冲波（PW）模式下熔池的热流输运和动态凝固行为。主要结论如下：

1）考虑氧化-脱氧反应引入的氧和材料内部的硫对热毛细力的影响，建立了激光定向能量沉积（L-DED）的三维热-流-凝固数值模型，预测结果与实验结果吻合良好。

2）与CW模式稳定的峰值温度相比，PW模式的峰值温度更大，并呈现周期性振荡，高频PW模式能减小熔池的温度波动。此外，周期性热输入导致PW模式的熔池形态出现周期性收缩和膨胀，诱导熔道发生重熔。

3）在表面活性元素氧和硫的作用下，CW和PW模式的熔池均出现向内的Marangoni流动。PW模式的峰值流速较CW模式更高，增大脉冲频率会降低熔池流速，并缓解流速的波动。

4）CW模式表现出稳定的凝固行为，而PW模式具有动态变化的凝固行为。相比于CW模式，PW模式具有更高的凝固速率和冷却速率，更低的温度梯度和形态因子。相比于PW-50，PW-25模式在自由凝固期间具有更高的凝固速率和更低的形态因子。

5）CW模式下的熔池仅经历约束凝固，晶粒尺寸最为粗大。PW模式下的熔池交替经历约束凝固和自由凝固，以自由凝固为主，晶粒尺寸细小。此外，高频PW模式可以抑制约束凝固区的形成和CET行为，并在离散带处形成跨带柱状晶，而低频PW模式会加大以粗细主导的约束凝固区。

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基金资助

国家自然科学基金(52365041)

贵州省基础研究项目（QKHJC-ZK［2023］-017）