多环芳烃在浴气中的二元扩散系数的分子动力学模拟研究

摘要

多环芳烃是形成碳烟的前驱体，其扩散性质对碳氢燃料火焰的特征和模拟研究有重要意义．通过观察由不同力场参数模拟所得的苯分子与浴气分子相互作用势能曲线与CCSD(T)/CBS和M06-2X/6-311g(d,p)方法所得势能曲线的符合程度，本研究确定了一组适用于芳烃与氮气或氦气体系的力场参数，并探索了模拟时长和速度相关积分尾部数据对结果的影响，进一步确定了模拟设置．在此基础上，比较了苯在浴气中的二元扩散系数的模拟值和文献中的实验值，其相对偏差的绝对值小于3.5%．分别比较了萘、芘、晕苯在浴气中的二元扩散系数模拟值与基于Hirschfelder-Bird-Spotz公式的各种方法所得数值，发现由SA方法和η-ξ方法所得二元扩散系数普遍比σ-ε方法和经验估计法的结果更接近模拟值．

关键词

二元扩散系数 / 多环芳烃 / 分子动力学模拟