Ca₂Fe₂O₅氧载体上硫中毒反应机理研究

摘要

本文采用密度泛函理论（DFT）计算，在分子水平上研究了H₂S对Ca₂Fe₂O₅氧载体化学链反应性能的影响机理．首次系统地研究了H₂S在Ca₂Fe₂O₅（010）完整表面的吸附行为．H₂S倾向于以几乎平行的方式吸附在完整表面的Fe顶位上，H₂S→HS^*+H^*的反应是H₂S两步脱氢解离过程中的限速步骤．H₂S的存在对CO在氧载体表面的氧化有明显的抑制作用．体相晶格氧迁移扩散的分析显示，H₂S不仅降低了氧离子的扩散速度，也间接阻碍了CO在Ca₂Fe₂O₅氧载体表面的燃料反应．

关键词

化学链 / Ca₂Fe₂O₅ / H₂S / 密度泛函理论 / 反应机理