QuEChERS结合超高效液相色谱-串联质谱法测定茶叶中18种全氟化合物

摘要

目的 建立一种基于QuEChERS前处理技术，结合超高效液相色谱-串联质谱同时测定茶叶中18种全氟化合物（perfluorinated compounds, PFCs）的分析方法。方法 检测的18种PFCs包括13种全氟羧酸类：全氟丁酸、戊酸、己酸、庚酸、辛酸、壬酸、癸酸、十一酸、十二酸、十三酸、十四酸、十六酸及十八酸；以及5种全氟磺酸类：全氟丁烷磺酸、己烷磺酸、庚烷磺酸、辛烷磺酸和癸烷磺酸。采用响应面法系统优化QuEChERS前处理条件。茶叶样品采用80%乙腈溶液提取后，加入20 mg N-丙基乙二胺（PSA）、210 mg石墨化碳黑（GCB）和60 mg十八烷基硅烷(octadecylsilane, C₁₈)混合吸附剂进行净化，取上清液氮吹浓缩，50%甲醇-2 mmol/L乙酸铵溶液复溶，采用ACQUITY UPLC BEH C₁₈色谱柱（2.1 mm×50 mm,1.7μm）分离，流动相由甲醇（A相）和2 mmol/L乙酸铵水溶液（B相）构成，采用洗脱梯度，总运行时间为18 min。采用电喷雾电离源负离子模式和多反应监测模式进行质谱测定，内标标准曲线法定量。同时采用AGREE和Analytical Eco-Scale算法评估方法绿色性。结果 18种PFCs的方法检出限为0.005 7～1.23 ng/g，定量限为0.019～4.09 ng/g，大部分化合物的平均回收率为71.1%～117.9%，相对标准偏差<15%。方法的AGREE评分为0.49,Analytical Eco-Scale得分为76。在132份茶叶样品中均检出至少1种PFC，全氟羧酸的检出率高于全氟磺酸，其中全氟丁酸、全氟庚酸和全氟辛酸的检出率最高，分别为97.74%、93.23%和92.24%；全氟庚烷磺酸、全氟十一酸、全氟十二酸、全氟十六酸和全氟十八酸未检出。结论本研究建立的方法具有简单、快速、灵敏的优点，适用于茶叶中18种全氟化合物的同时检测，且该方法绿色性较高，对操作者和环境影响较小。市售茶叶中PFCs污染普遍存在，应加强监督和管控。

关键词

全氟化合物 / 茶叶 / QuEChERS / 超高效液相色谱-串联质谱 / 响应曲面方法

基金资助

四川省科技厅重点研发项目（No.2023YFS0398）; 成都市科技局技术创新项目（No.2024-YF05-00705-SN）; 成都市疾病预防控制中心青年项目（No.20240209）资助