CO和H₂协同非催化还原NO反应特性研究

摘要

研究氮氧化物（NO_x）的非催化还原反应行为对控制其排放具有重大意义。在反应温度为800～1 400℃、气氛条件为V_CO∶V_H2=3∶1～1∶3的体积比、还原气体的体积比为V_NO∶V_CO+H2=1∶1～1∶6、停留时间为2.7～7.2 s条件下，在高温固定床反应器中考察了氮氧化物非催化还原反应行为，并使用Chemkin软件进行了动力学模拟。研究表明，在800～1 400℃温度范围内，NO还原率随着温度的升高而提高，尤其在1300～1 400℃提升率更为明显；增加还原气体的用量，有利于提高NO还原率；延长还原气的停留时间，亦可提升NO的还原率；通过对照CO和H₂各自还原NO反应可知，H₂较CO的还原能力更强。在混合气体中增加H₂浓度有助于提高NO还原率。通过对动力学计算中单独CO、H₂气氛以及CO和H₂混合气氛还原效果的比较，发现CO和H₂具有协同还原NO的效果，混合气氛可提升NO的还原率约6%。通过对NO还原过程的基元反应进行动力学分析确定了CO和H₂的还原NO的反应路径。结果证明H₂的还原能力比CO更强的原因在于其参与所有基元反应的速率均高。经过进一步路径分析可知，CO和H₂协同还原NO的关键反应步骤在于HONO中间产物的生成。

关键词

氮氧化物 / 固定床反应器 / 非催化还原 / 协同效应