高岭石-氯化铯水溶液的分子动力学模拟

摘要

本文基于高岭石粘土分子结构，用Materials Studio软件对含高岭石粘土层和不含高岭石粘土层的氯化铯水溶液体系进行了分子建模和动力学模拟，使用Forcite模块计算并分析了整个系统的统计特性、结构特性和动力学特性，使用MSD方法和VACF方法分别计算了Cl^-和Cs⁺在两种体系下的扩散系数。分析结果表明：高岭石对溶液离子的吸附是放热性和自发性的，基本不影响Cl^-和Cs⁺的水合壳层位置，但会使第一水合壳层配位数增加；两种体系下Cl^-的扩散速率均远大于Cs⁺，且高岭石存在时，Cl^-和Cs⁺的扩散速率分别下降了56.12%和43.92%; Cs⁺与高岭石的硅氧烷表面相互作用并且吸附在粘土层内外表面，形成内外表面络合物，而由于Cl^-和铝醇表面的羟基存在静电斥力，所以高岭石对Cl^-的吸附能力较弱。一系列模拟结果说明高岭石粘土可以作为放射性核素¹³⁷Cs的固定材料，为进一步证实高岭石可以作为放射性核素处理的良好包容材料提供了一定依据。

关键词

分子动力学模拟 / CsCl水溶液 / 高岭石 / MSD / VACF / 扩散系数