负载型MoS₂基加氢催化剂活性相的限域构建及其加氢脱硫活性

摘要

基于对负载型NiMo加氢脱硫催化剂活性相的结构设计，以具有内径10～30 nm直通孔道的天然埃洛石纳米管（HNT）为载体，利用其“孔道空间限域效应”作为MoS₂活性相结构的控制基础，以硫代钼酸铵和硝酸镍为金属前驱物，采用等体积浸渍法一次浸渍工艺，通过改变金属负载量、Ni/Mo（原子比）等工艺条件制备系列双金属NiMo/HNT催化剂。通过X射线衍射（XRD）、比表面积（BET）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM-EDS mapping）、X射线光电子能谱仪（XPS）等手段对所得催化剂的结构进行表征，以二苯并噻吩（DBT）为模型化合物对催化剂的脱硫活性进行评价。结果表明：HNT载体的使用可有效控制MoS₂活性相尺寸，催化剂中的Mo、Ni金属组分几乎全部集中于载体的孔道内部并呈原生的亲密接触状态，同时Ni、Mo组分具有更高的硫化程度，协同效果更好；NiMo/HNT催化剂的加氢脱硫活性和加氢选择性均显著优于使用氧化铝载体的参比催化剂，其中DBT转化率最高增幅41.6%,反应速率R最大可以提升92%,加氢选择性最大可提升60%。

关键词

加氢脱硫 / 活性相 / 埃洛石纳米管 / 孔道限域