工业固废磷石膏矿化烟气反应体系中碳酸根离子浓度对碳酸钙形核的影响

摘要

工业固废磷石膏与烟气CO₂矿化反应体系CaSO₄·2H₂O-NH3-CO₂-H₂O中产物CaCO₃结晶非均匀形核包裹磷石膏表面产生阻溶效应降低反应速率,改善措施之一是控制体系中CO₃^2–浓度使产物结晶以均匀形核为主在溶液中进行。本文以初始比摩尔浓度Cr(CO₃^2–浓度与CaSO₄·2H₂O溶解度之比)为特征变量,在固定Ca SO4·2H₂O晶须量和改变CO₃^2–过量条件下研究Ca CO₃结晶形核现象。结果表明:Cr<8,CaCO₃结晶以均匀形核为主;Cr>20,则以非均匀形核为主。形核规律可用基于双膜理论的反应面模型解释,即产物Ca CO₃结晶仅在与Ca SO4·2H₂O溶解表面相对距离为φ的反应面生成,φ随Cr增大而减小并存在临界相对距离φ0:Cr<8时,φ>φ0,属溶液中均匀形核的结晶;Cr>20时,φ<φ0,属接触Ca SO4·2H₂O表面的非均匀形核的结晶。研究结果对磷石膏与烟气CO₂矿化反应工艺设计具有重要参考意义。

关键词

磷石膏 / CO2矿化 / 均匀形核 / 非均匀形核 / 反应面距离