机器学习解析直接空气捕集用固体胺吸附剂的构效关系

摘要

当前，直接空气捕集（DAC）技术蓬勃发展，已成为高效的负碳技术，也是实现二氧化碳净零排放的关键路径。高性能的吸附剂材料是保障DAC技术产业化部署的核心要素，其中固体胺吸附剂因性能优异备受关注。通过对全球固体胺吸附剂的CO₂吸附实验数据进行系统性挖掘和整合，本文运用随机森林（RF）机器学习算法建立了吸附剂的24个特征描述符（涉及基底组分、孔隙性质、有机胺属性及实验条件等）与其CO₂吸附容量之间的预测模型，获得了训练集决定系数R²=0.964、测试集R²=0.823的性能。单变量分析结果表明，固体胺吸附剂的CO₂吸附容量受到多重因素影响，24个特征描述符与CO₂吸附容量之间表现出明显的非线性关系。因此，本文进一步运用SHAP分析方法定量解析了机器学习模型的预测结果，揭示了决定固体胺吸附剂CO₂吸附容量的关键参数。其中，有机胺负载量对吸附剂CO₂吸附量的正向贡献度最高，可达0.46 mmol/g，其他重要的特征描述符还包括：测试所用CO₂浓度、实验温度、吸附剂的BET表面积和孔隙率、基底的元素组成（如O、C、F）等。针对新型DAC固体胺吸附剂的开发，本文建议选择具有高孔隙率的杂化材料作为基底，并采用低聚合度的有机胺且实现其高负载量；同时，对吸附工艺也提出了一些建议，如采用更低的操作温度等。本研究聚焦新型DAC固体胺吸附剂的开发，有利于加快DAC负碳技术的开发与部署，助力“双碳”目标的顺利实现。

关键词

二氧化碳 / 直接空气捕集 / 固体胺吸附剂 / 机器学习 / 碳捕集