新型自支撑锑锡氧化物电极氧化降解阿特拉津性能研究

摘要

阿特拉津（ATZ）作为农业领域广泛应用的除草剂，其分子结构稳定，残留周期长，难以通过自然途径有效降解，长期积累对生态环境及人类健康构成显著威胁。当前，Sb掺杂SnO₂（ATO）电极被广泛应用于电化学氧化降解污染物领域，但目前基于ATO材料制备电极通常是在平面基底上涂覆催化剂层，由于传质受限且电荷转移阻抗较大，ATO电极的反应速率受限，有机污染物去除速率较慢。鉴于此，开发新型高效稳定的电极材料成为解决上述问题的关键。为提升ATO电极的传质性能与结构稳定性，以果糖为成孔剂，采用压片成型与高温烧结技术，成功制备了一体成型的自支撑3维多孔ATO（Fru–ATO）阳极。利用扫描电子显微镜（SEM）与X射线衍射分析仪（XRD）等设备对电极的形貌特征与结晶性能进行详尽表征，并系统研究了不同烧结温度对阳极结构及其性能的影响。此外，通过调整溶液初始pH值、电解质浓度及施加电流密度等条件，进一步优化了ATZ的电化学降解效果。结果表明，随着烧结温度的升高，Fru–ATO阳极材料的颗粒尺寸逐渐增大，XRD图谱显示其结晶度显著提升，峰形更尖锐且峰强增强，同时析氧电位正向移动，对ATZ的降解效率也显著提高。在优化的实验条件下（pH=6,Na₂SO₄电解质溶液浓度为0.1 mol/L，电流密度为10.0 mA/cm²）,1 000℃下烧结6 h所得Fru–ATO（1 000–Fru–ATO）阳极在30 min内可降解90%的ATZ（20 mg/L）,60 min内降解效率达到99%，且经10次循环实验后仍保持优异的循环稳定性。进一步通过液相色谱–三重四极杆质谱联用技术，鉴定出ATZ降解过程中的17种中间产物，并据此提出了3条可能的降解路径。成功制备了具有高结晶度与3维多孔结构的Fru–ATO阳极，该电极不仅内部氧化锡结构排列有序，促进了电催化氧化过程中的电荷转移，而且其多孔结构有效暴露了更多活性位点，显著提高了传质效率。这种传质与电荷转移的双重增强机制，极大地促进了活性氧物种（尤其是单线态氧¹O₂）的生成，从而实现了ATZ的快速高效降解。

关键词

SnO₂–Sb / 电催化 / 阳极氧化 / 阿特拉津（ATZ） / 废水处理

基金资助

国家重点研发计划青年科学家项目（2021YFA1202700）; 国家重大科研仪器研制项目（52027815）