单层GeTe在锂/钠/钾离子电池中潜在应用的第一性原理研究

摘要

开发具有快速充放电速率和有利于金属离子存储的负极材料对可充电金属离子电池来说意义重大.本文利用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理方法,探讨了具有独特锯齿状皱褶层结构的单层碲化锗（Ge Te）作为锂/钠/钾离子（Li~+/Na~+/K~+）电池负极材料的应用前景.计算结果表明,单层Ge Te有利于Li~+/Na~+/K~+的稳定吸附（-0.636，-0.794和-1.260 e V）,并通过差分电荷密度及分波态密度图证明了两者之间的强相互作用.Li~+/Na~+/K~+在单层Ge Te上的低扩散势垒（1.103,0.344和0.483 e V）以及通过分子动力学模拟计算出的扩散系数（3.65×10~(-12),2.385×10~(-10)和9.43×10~(-12) cm~2/s）表明,其在充放电过程中具有优异的扩散能力和快速的充放电速率.合理的开路电压（0.39,0.64和0.25 V）和高于商业石墨负极材料的理论比容量（535.4,669.2和1070.72m A·h/g）预示单层Ge Te可作为一种有前景的锂/钠/钾离子电池负极材料,同时可为其它类似皱褶层六方结构在能量转换和存储器件中的合理设计提供参考.

关键词

金属离子电池 / 负极材料 / 碲化锗 / 密度泛函理论 / 第一性原理