等级孔结构协同Fe改性提升ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化性能

摘要

针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、H_2程序升温还原实验(H_2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂中活性Fe的存在形式进行了表征.结果表明,该材料中位于离子交换位及铁氧八面体(六配位)的孤立Fe(Ⅲ)是主要的氧化还原活性中心,当Fe负载量(质量分数)为1%时,苯甲醇转化率最高为59.3%,产物选择性为83.2%,最终收率达到49.3%,在循环使用5次后仍保持高催化活性.

关键词

ZSM-5分子筛 / 等级结构 / 过渡金属铁 / 芳烃烷基化

基金资助

国家重点研发计划项目(批准号:2022YFB3504000); 国家自然科学基金(批准号:22302152,U20A20122,22293020,U22B6011); 中央高校基本科研业务费专项资金(批准号:2024IVA090)资助