水分子在ZrCo(110)表面聚集与解离的理论研究

摘要

储氚材料锆钴合金（ZrCo）与气体中的水分子发生氧化反应,会导致材料表面的毒化失活,对聚变堆的安全运行产生极大影响.本文利用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算方法,研究了不同水分子团簇在ZrCo（110）表面的吸附-解离行为.研究发现,6个水分子形成的水团簇在表面通过氢键作用形成环状的吸附构型,随着团簇尺寸的增大,由于表面空间效应,新增分子的吸附能逐渐减小,水团簇逐渐演变成复杂的双层水分子吸附构型;由于水团簇存在氢键作用,质子能够在不同水分子之间发生快速的转移.并且水分子容易在ZrCo（110）表面活性位点发生化学键断裂,其产物OH主要与表面Zr原子存在相互作用,而产物H吸附在Zr₂Co空位.因此,氢键作用在水分子氧化腐蚀ZrCo（110）表面过程中扮演着非常重要的角色.

关键词

水团簇 / 锆钴合金 / 吸附-解离 / 第一性原理计算