重原子效应对MR-TADF分子三重态和上转换性能的影响

摘要

含有重原子的多重共振热激活延迟荧光（MR-TADF）表现出低能量损失、强烈吸收、高系间窜跃（ISC）效率和长三重态寿命.本文选择3种不含重金属原子的MR-TADF分子,分别结合氧、硫和硒原子（BN-2O,BN-2S和BN-2Se）;利用理论计算和纳秒瞬态吸收光谱研究了这些分子的重原子效应,BN-2O,BN-2S和BN-2Se的ISC效率分别确定为39.4%,74.7%和95.0%,且三重态寿命均超过10μs.由BN-2Se和1,4-双（三异丙基硅乙炔基）萘（1,4-DTNA）组成的上转换系统在溶液中获得了高达8.7%的上转换量子产率(Φ_UC,最大值为50%),且阈值激发强度(I_th)为1.7 mW/cm²,低于太阳光辐照度（2.7 mW/cm²）.此外,廉价的BN-2S和BN-2O也表现出良好的上转换量子产率,分别为5.9%和3.9%,I_th也分别低至6.2和15 mW/cm².

关键词

多重共振热活化延迟荧光 / 三重态-三重态湮灭上转换 / 重原子效应