基于高氧空位浓度和高Ni³⁺/Ni²⁺比值NiO电催化剂增强甲醇电催化氧化的性能

摘要

针对镍基电催化剂在甲醇氧化反应（MOR）中活性位点不足、导电性差和催化反应动力学速度慢等瓶颈问题，本文通过晶格掺杂工程策略，采用低成本钼酸铵前驱体结合煅烧工艺，构建了氧空位与Ni³⁺活性位点协同增强的Mo掺杂NiO催化剂.结果表明，随着Mo掺杂量从0增加至28%（原子分数），催化剂表面氧空位浓度由30.18%梯度提升至56.59%,Ni³⁺物种占比从65.55%增至85.91%；当Mo掺杂量为28%时，在1.0 mol/L KOH/1.0 mol/L CH₃OH电解液中，1.7 V（vs.RHE）电位下获得280.8 mA/cm²的电流密度，较未掺杂的NiO（21.7mA/cm²）提升12.9倍，Tafel斜率由63 mV/dec显著降低至25 mV/dec.通过X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段，对Mo掺杂制备氧空位浓度和Ni³⁺/Ni²⁺摩尔比可调变的NiO催化剂的形成机制和MOR电催化效果进行研究，初步揭示了其原理和构效关联，为设计具有高活性位点浓度的高效直接甲醇燃料电池（DMFC）阳极催化剂提供了新思路.

关键词

氧空位 / 甲醇氧化反应 / 钼掺杂