PtxZn/MSN催化剂的合成及催化丙烷脱氢性能

摘要

随着社会对丙烯需求的增长，发展高效丙烯生产技术无论对于科学研究和经济发展都至关重要.铂基催化剂由于具有较高的丙烷C—H键活化能力和丙烯选择性，在丙烷脱氢(PDH)反应中得到了广泛的研究.然而在丙烷脱氢反应过程中，由于Pt的烧结及积碳导致催化剂快速失活.高稳定性小尺寸Pt基催化剂的开发至关重要.本文以具有限域作用的介孔二氧化硅纳米粒子(MSN)为载体，利用过渡金属锌为助剂调控活性组分Pt的电子性质及几何结构，制备了一系列不同锌含量的Ptx Zn/MSN催化剂.通过X射线衍射(XRD)、 N2气吸附-脱附实验、拉曼光谱、 CO漫反射红外傅里叶变换光谱、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对产物进行了表征，并测试了其PDH性能.结果表明,锌的加入使Pt颗粒分割为更小的Pt物种，提高了Pt的分散度，从而减少了副反应的发生，提高了催化剂的稳定性.当锌负载量为0.5%(质量分数）时，Pt0.5Zn/MSN催化剂展示了最高的PDH性能，其中，丙烷初始转化率为47.9%，丙烯选择性为97.0%，反应6 h后，丙烷转化率仍保持在45.8%，选择性在97.0%，丙烯生成速率为0.82 mmol/min·gcat.

关键词

铂基催化剂 / 过渡金属锌助剂 / 介孔二氧化硅纳米粒子 / 丙烷脱氢 / 丙烯