催化电子捐赠的机器学习描述符:预测氮固定中的吸附能和极限电位

摘要

通过高通量密度泛函计算筛选出一系列具有氮还原反应（NRR）活性的B和双金属原子组成的CN-B@M₂催化剂. CN-B@Fe₂, CN-B@Tc₂, CN-B@Os₂和CN-B@Re₂被认为是具有良好选择性和NRR活性的催化剂,其极限电位（U_L）分别为-0.24,-0.34,-0.31和-0.38 V.计算结果表明, N₂在B@M₂上的吸附呈周期性演变,吸附构型和能量受d带中心调节. U_L随转移电荷呈火山型分布.具有中等电子给体能力（中等电荷转移）的B@M₂催化剂表现出优异的NRR活性.通过量化催化剂的原子电子特性和拓扑结构,构建了用于描述给电子能力的描述符Φ.结果表明,给电子能力与氮还原反应的极限电位呈火山关系.使用描述符Φ和催化剂的内在特性作为特征预测了吸附能和极限电位,由于R²值为0.99,梯度提升回归（GBR）被认为是构建机器学习预测模型的最恰当方法.

关键词

氮还原 / 高通量计算 / 机器学习 / 供电子能力描述符