钛网负载铂枝晶高效电催化丁二烯选择性加氢性能

摘要

通过控制电沉积时间（x）,在钛网表面构筑了具有树突状枝晶铂催化剂（Pt_x/Ti）,并以水为活性氢（[H]）源,实现了对单烯烃大宗化学品中二烯烃杂质的高效清洁电催化选择性加氢,探究了其在低电流密度区间的催化性能及反应机制.结果表明,当电流密度为-6.25 mA/cm²时,Pt_1200s/Ti电极表现最优,丁二烯转化率达73%,目标产物法拉第效率超75%,且连续反应8 h后性能衰减低于3%.反应动力学解析揭示了铂枝晶表面丁二烯选择性加氢反应机理:在低电流密度（0～6.25 mA/cm²）下,丁二烯优先吸附并与[H]结合生成丁烯;在中等电流密度（6.25～10 mA/cm²）下,过量[H]推动反应向丁烯过度加氢偏移,导致选择性下降;在高电流密度下,过量[H]耦合生成H₂,显著降低法拉第效率.

关键词

丁二烯 / 选择性加氢 / 铂枝晶电极 / 电催化 / 电沉积