基于室内试验的苏南地区典型碳酸盐岩溶蚀规律研究

Study of the dissolution law of typical carbonate rocks in the southern Jiangsu province based on indoor experiments

摘要

通过室内模拟试验，系统探究了苏南地区黄龙组、青龙组（泥灰岩、瘤状灰岩）及船山组四类典型碳酸盐岩的溶蚀规律.基于区域地质调查，选取代表性岩样开展不同pH （2~5）的酸性溶液（硫酸/盐酸）及地下水状态（静止/流动）下的溶蚀试验，分析溶蚀量、溶蚀速率及其主控因素.结果表明：青龙组泥灰岩溶蚀量最大（静止6.422 g，流动6.537 g），船山组灰岩溶蚀量最小（静止0.048 g，流动0.078 g），溶蚀量主要受矿物组成、结构及比表面积控制；在低pH （2~3）下，硫酸溶蚀能力普遍优于盐酸，并以黄龙组灰岩和青龙组泥灰岩溶蚀为典型；当pH≥4时，规律不显著；流动状态溶蚀量显著高于静止状态（尤其在低pH时），这是因为水流可清除表面沉淀，维持持续溶蚀；溶蚀速率随pH降低而增大，且流动状态使溶蚀转折点（慢速→快速阶段）提前12~48 h；除瘤状灰岩外，其余岩样在pH=2时均呈现“慢速→快速”两阶段溶蚀，转折时间受酸的类型及方解石含量影响；青龙组瘤状灰岩因结构软弱，溶蚀速率波动显著，流动状态下易发生物理破碎.本研究揭示了苏南地区碳酸盐岩溶蚀的主控机制，为区域岩溶发育预测及工程灾害防控提供了理论依据.

Abstract

This study systematically explored the dissolution laws of four typical carbonate rocks in Huanglong Formation，Qinglong Formation (mudstone，nodular limestone)，and Chuanshan Formation in the southern Jiangsu region through indoor simulation experiments. Based on regional geological surveys，representative rock samples were selected to conduct dissolution tests under different pH (2~5)，acidic solutions (sulfuric acid/hydrochloric acid)，and groundwater conditions (static/flowing)，analyzing the amount，rate，and main controlling factors of dissolution. The results showed that Qinglong Formation has the highest dissolution amount of mudstone (6.422 g at rest and 6.537 g at flow)，while Chuanshan Formation has the lowest dissolution amount of limestone (0.048 g at rest and 0.078 g at flow)，mainly controlled by mineral composition，structure，and specific surface area. At low pH (2~3)，sulfuric acid generally has better dissolution ability than hydrochloric acid，and the dissolution of Huanglong Formation limestone and Qinglong Formation marl is typical. The pattern is not significant when pH≥4. The amount of dissolution in the flowing state is significantly higher than that in the static state (especially at low pH)，because the water flow can remove surface sediment and maintain continuous dissolution; the dissolution rate increases with decreasing pH，and the flow state advances the dissolution transition point (slow to fast stage) by 12-48 hours; except for nodular limestone，all other rock samples exhibit a two⁃stage dissolution process of "slow to fast" at pH=2，with the transition time influenced by acid type and calcite content; due to its weak structure and significant fluctuations in dissolution rate，the nodular limestone of Qinglong Formation is prone to physical fragmentation under flowing conditions. This study reveals the main controlling mechanism of carbonate rock dissolution in the southern Jiangsu region，providing a theoretical basis for predicting regional karst development and preventing engineering disasters.

Graphical abstract

关键词

碳酸盐岩 / 溶蚀规律 / 室内试验 / 苏南地区

Key words

carbonate rock / dissolution law / indoor experiments / southern Jiangsu region

相较于西南地区，苏南地区的岩溶分布不广泛、规模也较小，只有在工程建设过程中遇到岩溶时才会对其进行探测和治理，缺乏对岩溶的成因、发育规律及其溶蚀作用的系统研究^［1-3］.苏南地区地处长江三角洲中心，包括南京、无锡、常州、苏州和镇江五个地级市，是江苏省经济最发达的区域^［4］.近年来，随着苏南地区超深超大交通工程、水利水电工程的大量建设以及地下空间的不断深度开发，岩溶侵蚀灾害问题越来越突出，由岩溶地质灾害引发的工程事故频发^［5-8］.例如，在南京地铁3号线的建设过程中，开挖上元门站基坑时，岩溶发育引发突泥、突水工程事故，导致其比原定的开通时间推迟了六个半月；再如汤山税务局疗养院受岩溶影响而发生地面塌陷，造成南侧一条河流近200 m河床坍塌入溶洞.因岩溶导致的施工技术问题越来越突出，准确了解苏南地区碳酸盐岩的溶蚀规律，探讨岩溶的发育机理，对工程建设安全具有十分重要的意义^［9-11］.

分析碳酸盐岩在化学⁃渗流耦合作用下的溶蚀规律和溶蚀特征是探明岩溶发育规律的重要手段^［12-15］.认识侵蚀作用下碳酸盐岩的溶蚀规律是研究碳酸盐岩地区岩溶发育规律的基础^［16-19］，尤其是当岩溶区同时存在不同地质时代的碳酸盐岩时，正确认识和掌握碳酸盐岩的溶蚀规律及溶蚀速率，对于揭示岩溶发育规律、分析岩溶地质灾害机理、获得前兆信息、实现超前预测预警具有十分重要的理论与工程意义^［20-21］.

因此，本文基于苏南地区的岩溶发育情况，选取四种不同地质时代的典型碳酸盐岩，开展室内溶蚀试验，深入探讨苏南地区典型碳酸盐岩的溶蚀规律和溶蚀特征，为进一步探明苏南地区的岩溶发育机理和岩溶发育规律提供理论依据.

1 地质概况

1.1　苏南地区碳酸盐岩地层分布

苏南地区以震旦⁃寒武⁃奥陶⁃石炭⁃二叠⁃三叠的南方岩溶为主，具有“发育齐全，分布零散”的特点，区内自震旦系至三叠系皆有碳酸盐岩发育，但被构造、非可溶岩等分割成零散块段，导致其分布面积相对较小.苏南地区碳酸盐岩裸露区面积约为1034 km²，隐伏区面积约为5641 km²（图1）.

由图1可见，碳酸盐岩在苏南地区的分布较为广泛、地层时代跨度大（上元古⁃中生界）、岩性多变（化学成分、矿物成分和结构构造差异较大）.通过区域调查，发现研究区域内的碳酸盐岩按矿物成分可分为灰岩和白云岩，主要分布于震旦系（Z）、寒武系（∈）、奥陶系（O）、石炭系（C）、二叠系（P）和三叠系（T）六个地层中，其中以黄龙组、船山组、栖霞组和青龙组的碳酸盐岩最为典型.

1.2　苏南地区的岩溶发育形态

根据苏南地区相关地质资料以及大量勘察工作汇总得到的钻探资料，苏南地区的岩溶发育程度可以划分为岩溶发育强烈地区、岩溶发育中等地区和岩溶发育较差地区（图2）.岩溶在无锡、苏州和南京地区发育较为集中，尤其是无锡市，其岩溶发育规模和发育程度在苏南地区是最大和最高的.岩溶发育主要受控于场区的地质构造、地下水动力条件以及水文气象条件，苏南地区特殊的地质条件决定了区内岩溶的发育形态主要为：溶沟、溶槽与石芽，落水洞，湖蚀岩穴、湖蚀溶洞，岩溶裂隙，裸露型溶洞和埋藏型溶洞.苏南地区裸露型碳酸盐岩的分布面积很小，所以规模较大的裸露型溶洞相对较少，仅存的裸露型溶洞主要分布在太湖西山、金坛茅山和宜兴等地段.

1.3　苏南地区典型碳酸盐岩的结构

根据野外岩溶地质勘察结果可知，苏南地区规模较大的裸露型溶洞主要发育在青龙组、船山组的灰岩中，而埋藏型溶洞在区内各个地层年代内的碳酸盐岩地层中皆有发育，其中，在黄龙组和青龙组灰岩中发育的埋藏型溶洞最为常见.所以，我们选取黄龙组、船山组和青龙组（上段和下段）的灰岩作为苏南地区的典型碳酸盐岩.

从晚元古代开始，苏南地区地壳发生整体性下降，海水入侵沉积了一套完整的泻湖相和浅海相碳酸盐岩类地层.到了印支⁃燕山运动时期，地层被强烈挤压产生褶皱，碳酸盐岩被剥露出地表，厚度一般在100~600 m.出露的碳酸盐岩主要为石灰岩和白云岩.石灰岩的主要成分为方解石（CaCO₃），遇稀盐酸剧烈反应产生大量气泡；白云岩则由白云石（MgCa（CO₃）₂）组成，遇冷的稀盐酸不起泡.按照成因，石灰岩结构包括颗粒和非颗粒结构.其中，颗粒结构包括内碎屑结构、生物碎屑结构、球粒与团块结构以及鲕粒或豆粒结构；非颗粒结构则包括泥晶质灰岩、礁灰岩等.根据野外调查和资料统计，四种典型碳酸盐岩的结构如表1所示.

2 技术方法

2.1　样品的采集与制备

针对四种典型的碳酸盐岩，考虑到南京地区与苏南其他地区在大地构造上同属下扬子地块，并且自晚古生代以来，苏南地区具有相同的沉积建造历史和环境，碳酸盐岩岩性、厚度和沉积相具有极好的稳定性和一致性.因此从采样便捷性角度本文选取南京市具有代表性的四个采集点进行取样，采集到的碳酸盐岩样品如表2所示.为了研究其溶蚀速率，将岩样切割成4 cm×2 cm×1 cm的长方体块体.

2.2　试验设计

本次室内试验的主要目的是探求苏南地区典型碳酸盐岩的溶蚀规律及溶蚀特征，即研究碳酸盐岩在各试验条件下的溶蚀速率.采集到的四种典型碳酸盐岩的埋藏深度范围在10~100 m，且苏南地区工程建设的深度基本在100 m以内，在近地表以下20 m内受大气温度影响其温度变化较大，而在20 m之下其温度变化不大，所以此次试验的条件设为室温（常温25 ℃）和常压1×10⁵ Pa.结合苏南地区的溶蚀环境条件，除碳酸盐岩岩性外，本次试验主要考虑pH和地下水状态对碳酸盐岩溶蚀速率的影响.

（1）溶蚀溶液及其pH的选取

苏南地区地下水来源分为大气降雨补给和地表水补给.对于地表水补给的部分，主要是河水的补给.我国苏南地区河水具有较高的离子浓度，其主要离子成分有Ca²⁺，Mg²⁺，\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}.造成\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}增多的原因可能是沉积的煤系地层中的硫化物、相硫化物矿床的氧化反应，石膏的溶解以及酸雨的入渗径流等.因此，本文配制含有\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}和Cl^-的两种酸溶液.

根据苏南地区地下水的分析结果可知，苏南地区地下水的pH在6.12~7.56，个别地区由于水质污染，pH也会随之改变，达到~4.5.但是，由于在溶蚀时间尺度上无法达到野外实际的溶蚀效果，同时为了加快溶蚀的速度，我们将本次试验的pH设为2，3，4，5.

（2）地下水状态

在自然界中含CO₂的水对灰岩的溶解是在各种不同的边界条件下进行的.苏南地区的构造发育决定了区内存在两种情况下的地下水状态.一种是在岩溶区的承压层以及饱和带中，因为在密闭系统中，大气与溶液之间不发生相互作用，所以不产生CO₂气体向溶液中进行质量传输的过程.也就是说，在碳酸盐岩的溶解过程中，溶液中的CO₂不断地消耗且无补给.另一种是在流动的水、碳酸盐岩以及气态CO₂相接触的空间中，比如在河流中，CO₂在液⁃气界面上所进行的质量传输非常充分且效果很好，消耗的CO₂能不断补充维持着碳酸盐岩的持续溶解.

2.3　试验过程

室内模拟试验主要分为静止和流动系统，静止系统是直接将碳酸盐岩样品放置在静置的烧杯中（图3）.流动系统使用自制的岩样溶蚀装置（图4），装置内包含控水系统、溶蚀系统和放水系统.样品放置在溶蚀系统中，根据不同的环境条件可以设置不同的水位、样品溶蚀方向等；控水系统主要控制水的流速，根据真实的环境条件来设置不同的流速；放水系统的作用是实现水的循环再用，以此来减少酸的使用和排放.

不同pH溶蚀液及不同酸性溶液对碳酸盐岩溶蚀试验过程如下.

（1）将岩样用去离子水洗净后，利用烘箱在105 ℃下将岩样烘10 h，选择量程为0~120 g、测量精度在0.1 mg以上的电子天平，称量岩样并记录样品在溶蚀前的质量，同时测量每个岩石样品的尺寸，计算其表面积.

（2）将浓度为0.1 mol·L^-1的盐酸溶液或硫酸溶液加入去离子水中来配制溶液，根据试验设计方案分别配制pH为2，3，4，5的硫酸溶液和盐酸溶液，并记录溶液的温度.

（3）量取1 L溶液倒入烧杯内（或流动系统的龙头瓶中），将试验用的岩石试样悬放于溶液中；试验期间每隔2 h测定溶液的pH以及温度，并对溶液进行滴定分析.

（4）每6 h为一个溶蚀周期，溶蚀结束后将岩石样品从烧杯（或溶蚀系统）中取出，用去离子水清洗岩石试片，用烘箱烘干后称重，记录溶蚀过程中岩样质量的变化，记录时间为20个溶蚀周期.

3 碳酸盐岩的溶蚀规律分析

3.1　不同酸性溶蚀液中碳酸盐岩的溶蚀规律

不同碳酸盐岩在不同溶蚀环境中溶蚀规律不同，图5为溶蚀结束后各组碳酸盐岩典型的破碎情况，从图中可以看出黄龙组灰岩（Y1）的完整度最高，青龙组瘤状灰岩（Y5）的完整度最差，船山组灰岩（Y3）和青龙组泥灰岩（Y2）中只有个别的岩样沿节理面破裂.

另外，碳酸盐岩的溶蚀量和溶蚀百分比是判断溶蚀能力最直观的数据.图6和图7分别为32组试验结束后四种碳酸盐岩的溶蚀量，从图中可以得出如下结论.

（1）无论是静止状态还是流水状态，溶蚀量最大的皆为青龙组泥灰岩，其中静止状态的溶蚀量为6.422 g，流水状态的溶蚀量为6.537 g.溶蚀量最小的皆为船山组灰岩，其中静止状态的溶蚀量为0.048 g，流水状态的溶蚀量为0.078 g，这主要受岩石的矿物组成、化学成分、初始孔隙类型、样品比表面积等因素的影响，而初始孔隙类型和样品比表面积两个影响因素均被碳酸盐岩的结构所控制，由此看来，岩石结构对碳酸盐岩的溶蚀影响较大.

（2）在静止状态时，硫酸对黄龙组灰岩和青龙组泥灰岩的溶蚀能力要比盐酸对其的溶蚀能力强，而硫酸和盐酸两种酸性溶液对船山组灰岩和青龙组瘤状灰岩的溶蚀能力与其pH有关，当pH=2，3时，硫酸的溶蚀能力比盐酸大，当pH=4，5时，硫酸的溶蚀能力比盐酸小；在流水状态下，当pH=2时，硫酸对四种碳酸盐岩的溶蚀能力均大于盐酸，但是当pH=3，4，5时，硫酸和盐酸对四种碳酸盐岩的溶蚀规律不明显.

（3）溶液的pH越小，对碳酸盐岩的溶蚀量越大.这与碳酸盐岩遇酸的溶蚀机理有关，pH越小，溶液中H⁺浓度越高，便可与更多的CaCO₃反应，产生越大的溶蚀量.

（4）总体上看，不管是在盐酸溶液还是硫酸溶液中进行溶蚀，流水状态下碳酸盐岩的溶蚀量要远远大于静止状态，尤其是在低pH时.这主要是由于溶蚀过程中会产生沉淀物质，在静止状态很容易附着在碳酸盐岩的表面上，阻止溶蚀作用，而流水却可以很好地带走这些沉淀物，使溶蚀作用可以正常进行.

3.2　不同pH对碳酸盐岩的溶蚀规律的影响

酸性溶液的pH决定了溶液中H⁺的浓度，也决定了溶蚀速度和溶蚀强度，随着pH的升高，H⁺的浓度下降，碳酸盐岩的溶蚀量也随之减少.图8为不同pH的酸性溶液中碳酸盐岩的溶蚀量.

从图8中可以看出，本次试验结果总体上符合基本的pH对溶蚀的影响规律，即随着pH的升高，溶蚀量逐渐变小.但由于四种碳酸盐岩的岩性不同，含有的方解石数量及其晶粒大小有所差异，因此每种碳酸盐岩对于pH变化的响应（即溶蚀量的变化）也会不同.从图8a可以看出，在盐酸溶液中，溶蚀量对pH变化响应最大的为黄龙组灰岩，响应最小的为青龙组瘤状灰岩.同时，流动状态下溶液pH变化引起的碳酸盐岩溶蚀量差值小于静止状态下溶液pH变化引起的碳酸盐岩溶蚀量差值.

3.3　碳酸盐岩的溶蚀速率分析

碳酸盐岩的溶蚀速率决定了岩溶的发育程度和发育规模.本次试验的溶蚀时间为120 h，在此过程中，不同环境条件下各碳酸盐岩的溶蚀速率不同.一定时间内碳酸盐岩的质量损失率可以最大限度地代表其溶蚀速率，计算式如下：

k=\frac{W_{\mathrm{0}}-W_h}{W_{\mathrm{0}}}\times \mathrm{100}\mathrm{\%}

其中，k为一定时间内的质量损失率；W_{\mathrm{0}}为岩样的原始质量；W_h为溶蚀一定时间后岩样的质量，本次试验的称重时间间隔为6 h.本节重点讨论不同环境条件下四种碳酸盐岩的质量损失率.

3.3.1　静止状态下的溶蚀速率

图9为静止状态下四种典型碳酸盐岩的溶蚀速率，从图中可以看出：（1）在整个溶蚀过程中，当pH=2时，溶蚀速率呈现持续上升的趋势，而pH=3，4，5时，溶蚀速率基本保持相对平稳的趋势；（2）不管是在盐酸溶液还是硫酸溶液中，pH=2时的溶蚀速率明显大于pH=3，4，5时的溶蚀速率，而且pH=2时的硫酸溶液的溶蚀速率要大于盐酸溶液；（3）除青龙组瘤状灰岩外，其他三组灰岩在pH=2时的溶蚀过程均呈现两个阶段即慢速溶蚀阶段和快速溶蚀阶段，且两个阶段的转折时间点会由于酸性溶液不同和各组碳酸盐岩中方解石含量的不同而有所差异；（4）黄龙组灰岩在硫酸溶液中溶蚀78 h后溶蚀速率迅速增加，在盐酸溶液中的转折时间点要晚于在硫酸溶液中，在溶蚀84 h后出现；（5） pH=2时，青龙组泥灰岩在硫酸溶液和盐酸溶液中的溶蚀速率差异较黄龙组灰岩要小，且其在盐酸溶液中的快慢速溶蚀转折时间点不明显，大约在溶蚀后84~90 h出现，在硫酸溶液中的转折时间点比较明显，出现在溶蚀后72 h；（6）船山组灰岩在硫酸溶液中的溶蚀速率转折时间点出现在溶蚀后60 h，在盐酸溶液中的溶蚀速率转折时间点出现在溶蚀后84 h；（7）青龙组瘤状灰岩的溶蚀速率变化最大，且其在盐酸溶蚀液pH=3，4时，也出现了一个明显的溶蚀速率的转折，这跟其岩性软弱易碎有直接的关系.

3.3.2　流动状态下的溶蚀速率

从前文分析可以看出，流动状态下的碳酸盐岩的溶蚀作用明显强于静止状态下的溶蚀作用.从图10流动状态下的各碳酸盐岩具体的溶蚀速率可以看出：（1）与静止状态下的溶蚀速率变化相比，在pH=2时，流动状态下的溶蚀速率转折时间点总体上都早于静止状态下的转折时间点；（2）黄龙组灰岩的溶蚀速率转折时间点为溶蚀48 h后，青龙组泥灰岩的溶蚀速率转折时间点分别为溶蚀24 h后（硫酸溶液）和溶蚀36 h后（盐酸溶液），船山组灰岩的溶蚀速率转折时间点分别为溶蚀18 h后（硫酸溶液）和溶蚀36 h后（盐酸溶液）；（3）流动状态下青龙组瘤状灰岩的溶蚀速率大于静止状态下的溶蚀速率，但是在溶蚀过程中出现杂乱无章的情况，这是由于瘤状灰岩本身岩性较软，易破碎，在流动的溶液中，瘤状灰岩破碎后被水带走的可能性极大，遂造成其溶蚀速率的不规律现象.

4 结论

溶洞的形成是一个长期且复杂的过程，室内试验可以结合真实环境来模拟设定试验条件，便于我们研究岩溶的发育过程及其机理.苏南地区的岩溶发育主要受到岩石的成分、结构、地质构造运动及水动力条件的控制，且区内规模较大的岩溶大多发育于青龙组、船山组、栖霞组的灰岩中，基于苏南地区的岩溶发育条件，本文设定相应的试验条件和试验方案，对苏南地区典型碳酸盐岩进行室内模拟溶蚀试验，得出如下认识.

（1）溶蚀量最大的为青龙组泥灰岩，静止状态6.422 g，流水状态6.537 g.溶蚀量最小的为船山组灰岩，静止状态0.048 g，流水状态0.078 g.流水状态下碳酸盐岩的溶蚀量远大于静止状态，尤其是在低pH时.除青龙组瘤状灰岩外，其他三组灰岩在pH=2时的溶蚀过程均呈现两个阶段，即慢速溶蚀阶段和快速溶蚀阶段，且这两个阶段的转折时间点会由于酸性溶液成分不同和各组碳酸盐岩中方解石含量的不同而有所差异.

（2）除青龙组的泥灰岩外，青龙组瘤状灰岩的溶蚀速率和溶蚀量是最大的，而野外探测和已有研究资料显示，苏南地区的埋藏型岩溶主要发育于周冲村组的瘤状灰岩中，与试验结果相符.水动力条件是控制岩溶发育的最重要因素，而地下水在地下的流动性受限，地下水流速缓慢，所以其发育的埋藏型岩溶规模较小.

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基金资助

国家自然科学基金(42507268)

国家自然科学基金(42302323)

国家资助博士后研究人员计划(GZC20250309)

安徽建筑大学引进人才及博士启动基金(2022QDZ26)