松辽盆地西南部DL矿床青山口组砂-泥岩协同成岩作用及其铀成矿效应

Diagenesis of Sand-Mudstone from Qingshankou Formation and Their Uranium Mineralization in DL Deposit, Southwestern Songliao Basin

摘要

为查明松辽盆地西南部DL铀矿床青山口组红杂色层砂-泥岩协同成岩作用及其铀成矿效应，系统开展了不同颜色岩石的岩石、矿物、元素及同位素特征研究.结果表明，砂、泥岩具有相似的碎屑物组成、黏土矿物组合以及主微量元素含量或比值，反映了统一的物源和构造-沉积环境；地层正常的最大埋藏演化达到了中成岩A阶段的早期.砂岩经历了酸碱交替成岩成矿作用演化，沉积-埋藏成岩期普遍发育方解石化、白云石化、菱铁矿化、伊蒙混层化、黄（白）铁矿化、高岭石化及局部（褐）赤铁矿化和铀矿化；古近纪期间深部基性岩浆侵入衍生的碱性热流体使得砂岩发生了（高锰）铁白云石化、绿泥石化、硅化、砷铅矿化以及早期铀矿的叠加改造；表生成岩阶段发育了强烈的（褐）赤铁矿化及其伴生的铀矿体.其中，红色砂岩既有原生同沉积型，也存在后生氧化成因；灰色砂岩为原生弱还原性砂岩叠加了深部流体次生还原后的氧化残留体.所有泥岩表现为碱性成岩作用，黏土矿物以伊蒙混层和伊利石为主；主要发育（褐）赤铁矿化、方解石化、白云石化、伊蒙混层化，且灰色泥岩局部发育黄铁矿化和铀矿化.同一钻孔相邻砂、泥岩在黏土矿物、Ca、Mg、Fe、Mo、U等活动性元素及碳同位素组成方面存在相似的变化规律，指示了原生不同地球化学性质岩石之间在沉积-埋藏成岩阶段短距离发生了一定的物质迁移和流体交换.目的层总体具有青山口-嫩江期同沉积-成岩预富集和潜水氧化初始成矿以及嫩江末以来多元流体耦合叠加层间氧化主成矿的两阶段板状铀成矿过程.

关键词

砂-泥岩 / 协同成岩 / 红杂色层 / 青山口组 / 砂岩型铀矿 / 松辽盆地 / 矿床学 / 岩石学 / 矿物学

Key words

sandstone and mudstone / synergetic diagenesis / red variegated layer / Qingshankou Formation / sandstone-hosted uranium deposit / Songliao basin / mineral deposits / petrology / mineralogy

0 引言

盆地复杂的成岩作用系统精细研究有助于刻画目标层成岩成矿（藏）流体性质、成分和物性的动态演变（Surdam et al.，1989；柳益群等，2009；黄少华等，2016），阐明流-岩相互作用机制及效应（刘四兵等，2013），是沉积、能源矿产地质学家们经久不衰的研究重点和热点领域（MacQuaker et al.，2014；Chu et al.，2015；胡立飞和刘小刚，2020；罗静兰等，2020）.深入剖析成岩作用特征、类型、组合序列及差异演化模式可以揭示盆内多元流体叠加改造成岩、成藏、成矿作用在物质-时间-空间上的耦合配置和分布规律（丁波等，2018；方维萱，2020）；从而促进（非）金属矿产-油气-煤-铀等多种能源矿产同盆共存理论与协同富集机理研究的深度和广度（Polito et al.，2006；樊爱萍等，2007；罗静兰等，2020）.研究表明，沉积建造成岩演化是一个极其复杂的物理-化学-生物作用过程（应凤祥，2004），是长时间流-岩反应的结果（Freed and Peacor，1992；黄思静等，2009），受沉积环境、母源类型、气候、水文-构造演化等多种因素影响（MacQuaker et al.，2014；孙国强等，2015）.过去学者多将砂岩、泥岩成岩作用分开研究（林承焰等，2020；赵建华和金之钧，2021），但两者处于统一的沉积环境和共同的水文地球化学场，相互影响，协同演化（Curtis，1978；钟大康，2004），并不是两种不同的成岩系统（陈琳琳，2015）.近年来，联合将砂-泥岩作为统一整体开展含油气盆地储层协同成岩作用的物质基础、作用过程、成岩成藏响应研究蓬勃兴起（Morad et al.，2010；张雪芬，2013；Zhang et al.，2014），已广泛应用于不同类型油气藏的成生演化及预测研究（谭先锋等，2016；王猛等，2017；杨田，2017）.盆地砂岩型铀矿的形成本质上属于碎屑岩沉积成岩作用演化过程中的一部分（樊爱萍等，2007），是地层在不同阶段下发生复杂水-岩作用的综合产物，两者在时空上具有十分密切的对应性和统一性（邢秀娟等，2008）.前人目前仅针对产铀盆地含矿砂岩成岩作用与铀成矿响应关系进行了卓有成效的研究（樊爱萍等，2007；Chu et al.，2015；黄少华等，2016；贾立城等，2018），探讨了成岩成矿地质特征、流体演化、驱动机制及成矿潜力（夏飞勇等，2019；胡妍等，2020；宋柏荣等，2020）；而鲜有将泥岩和砂岩作为一个完整的体系开展协同成岩演化及铀成矿机制分析.含矿建造通常具有稳定砂泥互层组构的沉积背景（Bonnetti et al.，2015；吴柏林等，2016），是砂-泥岩协同成岩作用系统研究理想的对象；这为沉积型铀矿床成岩成矿流体生成、迁移、蚀变作用及铀的富集过程研究提供了新的契机.

与国内其他铀矿区的暗色含煤碎屑建造明显不同（丁波等，2018），松辽盆地西南部DL铀矿床含矿层为晚白垩世半干旱-干旱炎热古气候条件下形成的青山口组红杂色碎屑岩建造（陈晓林等，2008；Xu et al.，2019），发育不同地球化学性质的砂岩和泥岩（Rong et al.，2019），是开展不同颜色砂泥岩协同成岩成矿效应研究的绝佳实例.当前，不同学者对于区内钱家店和宝龙山矿床姚家组砂岩成岩作用与成矿关系已做了大量研究（贾立城等，2018；夏飞勇等，2019；宋柏荣等，2020），但对DL矿床青山口组这一新含矿层普遍出现的一些新的复杂成岩成矿地质现象成因解释各执一词（郭福能，2017；程银行，2019），争议较大.例如，目前的红色和灰色砂岩是属于原生同沉积成因还是后生流体改造成因？所有的矿体为何均呈平躺的板状、层状或透镜状产于大套红色氧化带包裹的残留灰色砂体中？而紧邻泥岩隔水层的砂体却全部强烈氧化，不发育翼部或卷头矿体（罗毅等，2007；夏毓亮等，2010），具有鲜明的“两红夹-灰”的纵向展布特征.为有效解释上述独特的成岩成矿特征及板状矿体成因，通过对研究区2口典型钻孔青山口组纵向上连续采集不同颜色含矿和不含矿砂、泥岩样品，系统采用野外岩心观察、镜下光薄片鉴定、全岩和黏土X射线衍射、扫描电镜和能谱分析、元素及稳定同位素分析手段，首次从含矿建造砂-泥岩协同成岩成矿系统的角度，精细剖析了不同颜色砂、泥岩内成岩（黏土、自生）矿物组合特征、主微量元素及碳氧同位素地球化学性质以及空间分布规律，揭示了砂-泥岩系统内多期多类型流-岩作用的记录方式、成因机制以及成岩成矿演化过程，以期为区内红杂色岩系铀的富集机理研究和砂岩铀矿勘探提供新的思路和依据，也为国内外不同地球化学性质含矿建造类似的研究提供一定的借鉴和启发.

1 地质概况

1.1　研究区地质背景

钱家店凹陷属于松辽盆地西南部开鲁坳陷的一个次级负向构造单元（朱强等，2015），呈北东向带状展布（图1a），总面积1 280 km²（夏飞勇等，2019）.该凹陷是在海西褶皱基底上发育起来的中-新生代断坳叠合型箕状凹陷（Cheng et al.，2020），总体上先后经历了早白垩世断陷、晚白垩世坳陷及晚白垩世末期以来的构造反转-抬升剥蚀3个构造-沉积演化阶段（Zhao et al.，2018）.沉积盖层主要包括下白垩统义县组（K₁ y）、九佛堂组（K₁ jf）、沙海组（K₁ sh）、阜新组（K₁ f）和上白垩统泉头组（K₂ q）、青山口组（K₂ qn）、姚家组（K₂ y）、嫩江组（K₂ n）、薄层四方台组（K₂ s）和明水组（K₂ m）（图1b，1c）；多缺失古近系（E）-新近系（N），第四系（Q）为薄层松散堆积物（贾立城等，2018）.研究区具体位于钱家店凹陷北部（图1a），东西两侧分别为架玛吐隆起（属哲东隆起）和舍伯吐隆起；主要发育北北东向的F₁主干控凹断裂及其派生的F₂、F₃次级断裂（图1b）；在西南隆起挤压反转影响下，凹陷北部地层发生了强烈隆升剥蚀（罗毅等，2007），形成了白兴吐构造剥蚀天窗（图1b），控制了区内浅部渗入型和深部渗出型流体耦合补给、迁移、排泄以及周边多个矿床的形成和展布.

1.2　DL矿床地质特征

DL铀矿床是区内近年来砂岩铀矿找矿取得的重大新突破，具有与钱家店-宝龙山矿床相似的控矿特征和成矿规律；矿化明显受后生氧化带控制（贾立城，2018），主要产于青山口组；矿体埋深一般在510~720 m，平均厚度为6.22 m，平均品位为0.030 3%，平均每平米铀量为4.05 kg/m²；矿区青山口组埋深在380~750 m，东北浅、西南深；厚度为100~240 m（郭福能，2017）.矿区含矿层属于一套以中、粗粒为主的砂质辫状河流相杂色碎屑岩建造，发育明显的冲刷面，平行、块状及交错层理等河流相标志（朱强等，2015）；与姚家组为界是一套厚度为5~20 m的泛滥平原亚相红色泥岩（图1c），构成了稳定的顶板隔水层（陈晓林等，2008）；底板隔水层西侧为义县组杂色泥岩，东部一般直接超覆于石炭-二叠系变质岩或海西期花岗岩之上（郭福能，2017）.区内青山口组内部具有多个下粗上细的正韵律，发育2~3套稳定的泥-砂-泥结构（Xu et al.，2019）；河道砂体单层厚度可达30~60 m，河道间湾沉积以红色泥岩、粉砂质泥岩为主（5~20 m），砂/泥比值总体较大，这为层间地下水的渗流和矿体的赋存提供了良好的通道和场所（Cheng et al.，2020）.与经典的层间氧化带型铀矿相比，该矿床具有一些自身特有的成矿地质特征，这可能与含矿层本身的非均质性和差异成岩成矿演化有关，主要表现在：青山口组总体发育上、下两层红色氧化带（图1c，1d），上厚（60~100 m）、下薄（10~20 m），且紧邻泥岩隔水层接触的砂体均强烈氧化（贾立城等，2018）；多层矿体均呈平躺的板状、层状产于红色氧化带与灰色原生带过渡部位（图1d），而不发育翼部和卷头矿（夏毓亮等，2010），具有“两红夹一灰”的典型成矿特征；矿体倾角平缓，与地层产状基本一致（罗毅等，2007），具体产于大套红色氧化带包裹的残留灰色原生带内不同粒度的灰色砂岩、砂砾岩中，少量为灰色泥岩（张明瑜等，2005；夏飞勇等，2019），区域上呈漂浮孤立的“甜点”展布（图1d）.此外，矿区钻孔内多处发现深部辉绿岩侵入和油气流体渗出改造现象（徐喆等，2011；颜新林，2018；Zhao et al.，2018），势必对目标层成岩成矿造成叠加改造影响.

2 样品采集与分析

在DL矿床南端ZK兴97-7和北端ZK兴103-0B钻孔中连续采集青山口组不同颜色（红色和灰色）含矿和不含矿砂岩、泥岩新鲜岩心样品共30件（图2）；野外首先进行了详细的岩性观察、照相和描述；之后，所有样品均分别先后进行了光薄片磨制和偏光显微镜下鉴定、80目和200目粉碎研磨、主微量元素测试、全岩和黏土X射线衍射分析、镀碳、扫描电镜观察和能谱分析；除XT19-5和-17样品之外，其他样品还进行了全岩碳酸盐胶结物碳、氧同位素组成测定.以上测试分析工作均是在核工业北京地质研究院分析测试中心完成.

光薄片镜下鉴定采用徕卡偏光显微镜（Leica DM4500P），具有全自动功能，配置数码成像系统.16个主量和44个微量元素分析所用仪器分别为AB104L，Axios-mAX波长色散X射线荧光光谱仪和NexIO、N300D等离子体质谱仪，检测依据分别为GB/T14506.28-2010和GB/T14506.30-2010.80目粉末样品的X衍射采用Panalytical X’Pert PRO X射线衍射仪，工作条件为：电压40 kv，电流40 mA，Cu靶，测量角度范围：5°~70°；检测依据：SY/T5163-2010沉积岩中黏土矿物和常见非黏土矿物X射线衍射分析方法.δ¹³C和δ¹⁸O同位素组成测定采用磷酸法，将200目的粉末样品放置于烘箱105 ℃温度烘烤样品2 h，去除吸附水；之后，在25 ℃条件下，用100%的磷酸与样品反应4 h，提取出碳酸盐胶结物中的CO₂气体，用高纯氦气将其带入MAT-253气体同位素质谱计上测定，分析精度优于±0.2‰，检测依据为：DZ/T 0184.17-1997《碳酸盐矿物或岩石中碳、氧同位素组成的磷酸法测定》.扫描电镜型号为FEI Nova Nano SEM450热场发射扫描电子显微镜，二次电子（SE）成像分辨率：低真空，1.5 nm，30 kV，高真空，1.0 nm，15 kV；背散射：30 kv时优于1.5 nm，10 kv优于3.5 nm，放大倍率范围：20~1 000 000倍；所配能谱型号为OXFORD X-MAX80，分析元素范围为Be-U.

3 结果分析

矿区青山口组红杂色岩系的岩性主要为红色砂岩（60%），其次为红色泥岩（20%），少量为灰色砂岩（15%），极少量的灰色泥岩夹层（5%）；其中，灰色层控矿十分明显（罗毅等，2007），是铀矿勘探的重点靶标.

3.1　岩石、矿物学特征

野外岩心观察及室内镜下鉴定结果表明，灰色和红色砂岩均为辫状河道沉积产物，岩石矿物学特征基本一致，共性主要包括：宏观上，岩性主要由（少量含砾）中、粗粒砂岩组成（图2），少数细砂岩；岩心均较完整，分选性中等-较好，磨圆度偏差，泥质胶结为主，较疏松（图2），透水性较好，局部钙质胶结致密-较致密.微观上，岩石成分成熟度和结构成熟度均偏差（图3a~3c），碎屑成分以石英和岩屑为主，少量长石，含量分别占35%~55%、30%~45%、15%~25%，属于长石岩屑砂岩（何杰等，2020）.全岩X射线衍射结果也显示（表1），灰色和红色砂岩的成分组成相当，均以石英为主，含量分别在46.9%~63.8%、30.4%~65.5%，平均含量分别为56.11%、49.28%；其次为黏土矿物，总含量分别为9.7%~24.4%、3.6%~38.1%，平均含量分别为15.43%、14.4%；斜长石和钾长石含量也较高，平均含量分别为8.14%和12.67%、12.91%和10.4%.镜下微观特征显示，石英主要为单晶，少量多晶或隐晶质，表面多光滑干净（图3a），少数破裂；长石以聚片双晶的微斜长石为主，少量条纹长石和斜长石，多蚀变；岩屑成分相对较复杂，主要由中酸性火山岩组成（图3b），可见大量球粒状微晶结构流纹岩、文象结构的花岗岩，其次为交织或角质结构安山岩、粗面岩；少量为变质石英岩、具片状结构的云母片岩等变质岩碎屑；偶见泥岩和微晶灰岩等沉积岩颗粒；砂岩多为孔隙式胶结，点-线接触为主，颗粒支撑结构，少数致密砂岩具碳酸盐基底式胶结；磨圆度以次棱角状为主，其次为次圆状；填隙物主要为黏土杂基，但或多或少均存在一定的碳酸盐胶结物（结核、团块）（图3b），主要为（铁）白云石，含量分别在3.5%~12.6%、5.4%~43.9%，平均含量分别为7.4%、14.0%（表1），少数红色砂岩还含方解石（图3d，3e），被晚期高锰铁白云石交代包裹（图3f）；云母类矿物含量低，可见少量弱变形的条带状、片状白云母（图3a）；重矿物含量也极低，主要为锆石（图3a）、独居石和电气石，偶见榍石和石榴石；灰色砂岩中局部肉眼可见少量细条带状碳屑，镜下黄铁矿含量不高，多为星点状（图3d）.两者的差异性主要体现在颜色及后生氧化蚀变方面（图2），红色砂岩均存在一定程度的铁染现象（图3c），几乎不含碳屑和黄铁矿等还原物质；褐红（黄）色的褐铁矿化-赤铁矿化主要发育在碎屑颗粒边缘及其之间的黏土杂基中（图3c），有的也发育在岩屑、长石颗粒溶蚀孔隙及碳酸盐矿物边部.

灰色和红色泥岩的岩、矿特征总体也比较相似，宏观上均为（较）致密块状（图2）、透水性差，层理不发育，常含少量粉砂质，手摸有一定程度的粗糙感，少数细滑，粒度不均匀，空间分布上连续性和稳定性偏差，与砂岩常呈突变接触，属于泛滥平原亚相沉积产物（朱强等，2015）.镜下微观观察及X射线衍射结果显示，泥岩成分主要为黏土杂基（图3g~3i），含量分别在45.5%~49.4%、34.7%~43.7%，平均含量分别为47.45%、38.9%；同时含较多极细小的石英碎屑（图3g），含量分别为39%~50.8%、28.5%~53.9%，平均含量分别为44.9%、39.16%（表1）；其次为中酸性和中偏碱性火山岩岩屑，此外还含有一定量的长石，其钾长石含量分别为3.4%~3.7%、2.6%~5.9%，平均含量分别为3.55%、4.34%，斜长石平均含量分别为8.2%、13.2%（表1）；碎屑颗粒分选性中等-较好，磨圆度中等-偏差，基底式胶结.灰色泥岩中常发育较多短条带状黑色碳屑，具有一定的压实定向排列（图3g），少量碳酸盐矿物结核，黄铁矿均很少或无；而红色泥岩的氧化铁染极为强烈（图3h，3i），且发育方解石和白云石等碳酸盐团块（钙质结核）（图3i），平均含量分别为10.25%、6.7%，局部被后期热液（高锰）铁白云石交代（图3j）；有时发育灰绿色还原褪色斑点（块）（图2），内部含黑色有机质.

3.2　黏土及自生矿物特征

黏土X射线定量衍射结果表明，所有岩石的黏土矿物组合基本相同，为伊蒙混层+伊利石+高岭石+绿泥石；且绿泥石含量均十分低，平均值分别为3.14%、3.83%、5.00%、3.14%（表1），但其他三者的相对含量有所差异.其中，灰色砂岩以高岭石为主，含量在47%~71%，平均为64.29%；伊蒙混层、伊利石含量分别为9%~26%、15%~25%，平均分别为15.29%和17.29%（表1）.红色砂岩的非均质较强，以高岭石或伊蒙混层为主，含量分别为10%~69%、18%~62%，平均含量分别为44.08%、33.42%；其次为伊利石，含量在7%~25%之间，平均为18.67%（表1）.灰色和红色泥岩均主要以伊蒙混层为主，分别为31%~37%、13%~84%，平均分别为33.33%、44.38%；其次为伊利石，含量分别为25%~36%、13%~45%，平均为29.67%、32.13%；高岭石含量相对较低，分别为28%~39%、3%~59%，平均为32%、20.5%（表1）；以上结果显示出不同岩性岩石的黏土矿物非均质性较强，可能与后期多元流体改造作用有关.单孔纵向上黏土矿物含量分布显示（图4），红色氧化带上部砂、泥岩的黏土矿物含量具有相似的增减变化，而之下的部分则相关性变差.从岩性上看，同一钻孔砂岩整体比泥岩的高岭石含量普遍更高（图4），尤其是灰色砂岩；而伊蒙混层+伊利石的含量则总体偏低.

沉积岩中黏土矿物一般存在原生碎屑沉积、成岩自生和表生次生3种成因（应凤祥，2004）.其中，原生碎屑者为蚀源区母岩风化水解的黏土矿物随石英、长石等碎屑物共同搬运至沉积区沉淀而成，呈杂乱分布赋存在颗粒间，碎片状、晶形较差；成岩过程中的自生成因者通常晶型整体很好，整齐、干净，含量一般最高；而表生作用下的黏土矿物多晶形小且结晶度差，数量较少，一般呈分散状分布在粒间孔隙或溶蚀孔洞（刘红旭等，2017）.扫描电镜观察表明，两种颜色砂岩中的黏土矿物形貌特征也较相似，高岭石主要为自生成因（黄少华等，2016；丁波等，2018），单晶呈假六方形，集合体呈蠕虫状、书页状或手风琴状分布于粒间孔隙（图5a，5b）；有时产于石英、长石、岩屑的溶蚀孔洞或表面（图5c），为次生成因；但很少见原生碎屑沉积成因的，这与目的层沉积期干旱气候，缺少酸性地表水有关.砂岩中伊蒙混层和伊利石常共（伴）生（图5b），多难于区分，既有原生碎屑成因，也存在部分自生和次生成因；原生和自生成因者主要呈片状、（毛）棉絮状、纤维状或丝缕状产于粒间（图5c），后期次生成因者以搭桥状充填长石、岩屑表面或溶蚀孔洞（图5d），少数呈孔隙衬边或粒表薄膜方式发育（图5b）.绿泥石则主要呈鱼鳞状、针叶状或放射状产于粒间和粒表，既有与铁白云石和伊蒙混层共生的富铁绿泥石（图5d），也有的大量与自生细粒石英伴生（图5e），指示绿泥石主要为后期次生成因（吴柏林等，2016）.所有泥岩中的黏土矿物特征较单一，大多为混杂的卷曲片状、纤维状原生和自生成因伊蒙混层和伊利石（图5f），灰色泥岩还产有少量书页状的自生成因高岭石.

砂岩中其他自生矿物主要包括方解石、白云石、铁白云石、细晶石英、黄（白）铁矿、（含钛）铀矿物、砷铅矿等（图3d，3j，5g~5k）.镜下发现，砂岩中方解石含量较少，有的呈残留港湾状包裹于高锰铁白云石中，且与细分散状黄铁矿共生（图3d~3f）；白云石主要产于粒间，他形为主，有的发生了一定的溶蚀（图5g），部分呈残留状包裹于铁白云石和高锰铁白云石中（图3j）；铁白云石主要为自形（图5d，5h），少量半自形，有的表面发育更晚期的絮状伊蒙混层（图5h），有的则产出大量稍晚沉淀的细粒次生石英颗粒（图5i）；同时可见细粒自生石英-针状绿泥石-丝片状高岭石-草莓状黄铁矿-锥形白铁矿伴生（图5j），微晶石英细粒-含铀钛硅矿物及砷铅矿共生（图5k）等现象.以上可能指示了砂岩遭受过多期不同性质流体改造（夏毓亮等，2010；徐喆等，2011），发育酸碱交替的成岩成矿作用.灰色泥岩中局部发育沥青铀矿与黄铁矿密切共生（图5l），指示存在沉积成岩预富集.

3.3　元素地球化学特征

3.3.1　主量元素特征

主量元素测试结果表明，矿

表2　DL铀矿床青山口组砂-泥岩主要元素含量表(%)

Table 2　Major element contents for sandstone and mudstone of the Qingshankou Formation in DL uranium deposit

红色

砂岩

区青山口组的主要元素特征比较相似，均以SiO₂、Al₂O₃为主，其次为Fe₂O₃、Na₂O、K₂O，少量的MgO、CaO，极少量的MnO、TiO₂、P₂O₅及FeO（表2）；指示了它们具有相似的物质组成.根据砂岩-泥岩判别图解（图6a），砂、泥岩落入石英岩沉积物源区和长英质火成物源区，指示碎屑物来自于发育中酸性火山岩或古老沉积地体的克拉通／再旋回造山带（胡妍等，2020）.其中，MgO与CaO、Al₂O₃与TiO₂、Al₂O₃与P₂O₅存在较好的正相关性（图6b~6d），分别指示了岩石中主要为白云石胶结物，TiO₂和P₂O₅主要赋存在黏土矿物中（杨田，2017）.其他主要元素之间的相关性较差（图6e~6i），指示了它们赋存的矿物种类较多.红、灰色砂岩的化学蚀变指数分别为51.51~75.11、64.82~75.71，平均分别为64.1、71.15；红、灰色泥岩分别为44.07~128.38、71.00~79.57，平均分别为74.05、74.46（表2）；以上指示了碎屑岩沉积时就发生了强烈的化学风化作用（夏飞勇等，2019），可能与青山口组沉积期干旱的古气候条件和水体偏浅有关（Xu et al.，2019）；且灰色砂岩后期遭受了更强的流体化学改造作用（Zhao et al.，2018）.红、灰色泥岩的Fe³⁺/Fe²⁺分别为6.26、1.15（表2，图7），指示了氧化性质；红、灰色砂岩的分别为2.83、0.37，分别代表氧化和还原性质；部分红色

砂岩的小于1，是弱氧化作用的结果，如XT19-13和XT19-15灰红色砂岩样品的Fe³⁺/Fe²⁺分别为0.71、0.46.活动性元素与不活动性元素（Ta、Nb、Zr、Hf等）比率结果表明，砂泥岩的Nb/Ta、Zr/Hf非常一致（表2），进一步指示了其物源及物质组成基本相同（邢秀娟等，2008；杨田，2017）；从岩性上来看，主量元素Al、Si、K、Ca、Mg等的迁移并不明显；但其比值存在较强的差异（表2），这与不同岩性岩石本身的强非均质性有关.从单孔上看，相邻砂、泥岩的Ca、Fe、Mg等活动性元素存在相似的含量或比值变化规律（图7），指示了两者之间可能存在一定的短距离物质迁移.

3.3.2　微量元素特征

由表3可知，砂岩的稀土元素含量整体较泥岩的低，表明稀土元素主要赋存在黏土矿物中.其中，红色和灰色砂岩的ΣREE分别为107.55~232.6、115.76~169.68，平均分别为132.77、140.11；红色和灰色泥岩的ΣREE分别为156.55~271.28、242.32~258.91，平均分别为201.09、251.63.总体上，砂泥岩轻、重稀土含量特征也比较一致，均富集轻稀土、亏损重稀土.其中，红、灰色砂岩和泥岩的LREE/HREE高度一致，平均分别为8.14、8.36、8.98、9.04；（La/Yb）_N平均分别为9.52、9.7、10.7、10.11.绝大部分砂岩和所有泥岩的球粒陨石标准化稀土配分模式极为一致（图8），Eu负异常，δCe均接近“1”，再次指示了它们具有统一的物源、沉积环境和构造背景（胡妍等，2020）.但有部分红色砂岩的稀土元素配分存在差异，如样品XT19-11和XT19-15的δEu分别达到1.48、3.29（表3），可能是后期基性岩浆热液作用的影响.

通常，地层中铀与Re、Se、Mo、Y等变价微量元素伴生富集（Spinks et al.，2016；Vinokurov et al.，2017）；Th/U比值可以用来判断铀的富集与否及程度（黄少华等，2016）.本次部分泥岩矿石的铀含量达到1 564×10^-6，Th/U为103.58；砂岩矿石铀含量为68.9×10^-6，Th/U为8.88（表4）；指示青山口组存在铀的同沉积预富集和次生富集双重成矿作用.纵向上，灰色砂岩中Mo元素并不存在明显的伴生富集（图7）；而灰色泥岩的Mo含量明显更高，平均为1.63×10^-6，说明泥岩沉积成岩过程中吸附了大量的Mo元素.

3.4　C-O同位素特征

由表5和图9a可知，红色泥岩的碳同位素最轻，δC_V-PDB为-5.6‰~-1.9‰，平均为-3.96‰；氧同位素范围较大但整体偏重，δO_V-PDB在-16.3‰~-11.6‰，平均为-13.78‰.灰色泥岩的δC_V-PDB和δO_V-PDB的平均值分别为-3.7‰和-16.3‰.红色砂岩的碳同位素差异较大，δC_V-PDB为-4.2‰~0.3‰，平均为-1.96‰；氧同位素比较相似，δO_V-PDB在-17.9‰~-16‰，平均为-17.07‰.灰色砂岩的碳同位素最重，δC_V-PDB为-1.6‰~0.3‰，平均为-0.37‰；氧同位素与红色砂岩相似，δO_V-PDB在-18.2‰~-16.5‰，平均为-17.41‰.纵向分布上，泥岩的碳、氧同位素整体均较砂岩的轻（图4）；与上部泥岩隔水层紧邻的砂岩碳同位素组成明显较下部的轻，数值与周边红色泥岩更相似.青山口组碳酸盐胶结物碳、氧同位素投点位置与国内外其他铀矿区含矿层主要为有机碳来源明显不同（黄少华等，2016；吴柏林等，2016；丁波等，2018），均来自于碳酸盐溶解作用（无机碳源）（图9b），可能部分继承于母源碎屑，部分来自深部流体带入（颜新林，2018）.碳酸盐矿物形成温度（t）和盐度（Z）计算结果表明，红色和灰色泥岩的盐度平均值分别为112.32%NaCl、111.61%NaCl，温度平均值分别为96.46 ℃、115.03 ℃；而红色和灰色砂岩的盐度和温度明显更高，平均盐度分别为114.78%NaCl、117.87%NaCl，平均温度分别为120.86 ℃、123.53 ℃（表5）.以上说明含矿层遭受了具一定温度碱性外来流体的改造（徐喆等，2011；聂逢君等，2017），改变了砂岩和部分泥岩碳酸盐矿物的碳氧同位素组成；而红色泥岩总体致密不透水，受后期流体作用微弱或无，可能更代表了地层正常的埋藏成岩史.

4 讨论

4.1　差异性成岩作用系统

研究表明，青山口组砂、泥岩存在不同流体性质导致的差异成岩成矿作用演化，导致了不同的蚀变矿物（组合）以及元素和同位素地球化学特征.其中，砂岩经历了复杂的酸碱交替成岩作用；泥岩胶结致密不透水，代表了正常的地层成岩演化，主要经历了碱性成岩作用.结合区内的构造-沉积-古气候演化史（Xu et al.，2019；程银行，2019；Cheng et al.，2020），将砂泥岩完整的成岩演化序列（图10）综述如下.

青山口组（K₂ qn）沉积时期，矿区形成了一套辫状河流相沉积（夏飞勇等，2019），地层具有下粗上细的正韵律（图2），河道砂体与泛滥平原（河道间湾）泥岩组成了多套稳定的砂泥互层组构（陈晓林等，2008），主要发育了原生灰色砂岩和原生红色泥岩，少量的原生红色砂岩和原生灰色泥岩.所有砂泥岩的物质来源及初始水文地球化学环境基本相同，碎屑矿物组成（图3）、主要元素及稀土元素的含量及比值大致相似（表2和表3）.由于沉积期气候炎热干旱（贾立城等，2018），地表水流小，母岩地表风化时间长，沉积区水体相对偏浅且呈碱性、盐度偏咸，CO₃ ^2-含量较高（朱强等，2015；宋柏荣等，2020），导致所有砂泥岩沉积物的风化指数均较大，一般均大于60（表2）；其稀土配分均比较一致（图8），δEu多负异常，δCe异常不明显（表3）；所有泥岩和部分原生红色砂岩的黏土矿物也以蒙脱石和伊利石等碱性黏土矿物为主（图5c，5f），两者总含量在80%左右（表1）；地层中此时形成的碳酸盐矿物主要为方解石和白云石（图3b，3d，3i，3j和表1），其δC_V-PDB一般小于-1‰，δO_V-SMOW一般大于15‰（表5）.同时，所有红色泥岩和部分原生红色砂岩中均为氧化性质的孔隙水，Fe³⁺/Fe²⁺均大于1（表2），形成了成岩早期强烈的褐铁矿化和赤铁矿化（Reynolds and Goldhaber，1983；陈晓林等，2008；Bonnetti et al.，2017），导致岩石因铁染而变红（图3c，3i），原生铀含量一般小于3×10^-6（表4）；而灰色泥岩和砂岩沉积时的水体偏深，处于弱还原环境（Rong et al.，2019），Fe³⁺/Fe²⁺一般小于1（表2），内部含少量碳屑（图3g，5f），初始铀含量一般大于6×10^-6（表4）.

随着地层的逐渐埋深，泥岩不断被机械压实致密化，体积压缩率近80%，其中的大量孔隙流体主要携带Ca²⁺、Mg²⁺、Fe³⁺等离子迁移至周边的砂体中（Zhang et al.，2014），形成了青山口组泥岩接触部位普遍发育的“底钙”和“顶钙”现象（图2）.同时，由于温度的不断增高，灰色砂、泥岩中的碳屑逐渐热演化成熟，释放出一定量含有机酸的还原性流体，内部的流体环境逐渐由碱性转为弱酸性（柳益群等，2009；Bonnetti et al.，2015），早期方解石、白云石、长石及火山岩屑发生了酸性蚀变（Polito et al.，2006；刘四兵等，2013），形成了大量粒间和溶蚀孔洞内的书页状高岭石（图5a~5c）；同时还形成了少量草莓状黄铁矿、锥形白铁矿以及局部铀矿化（图5j）；埋藏后期（地层温度大于70 ℃），砂岩中的孔隙流体又逐步变为弱碱性，岩石中的蒙脱石开始伊利石化（是一个脱水、加钾、加铝、去硅的反应过程）（Freed and Peacor，1992），形成了少量的伊蒙混层（图5b）.同时，砂岩中的孔隙水主要被挤压侧向平流，少量往泥岩中补给（MacQuaker et al.，2014；谭先锋等，2016），部分红色致密泥岩产生了成岩期的还原褪色（图2），导致其现今的黏土矿物含量差异性较大，如XT19-10层理面发育灰绿色团斑，其高岭土含量达59%（表1）.大部分红色泥岩隔水层透水性差，自身内部长期处于偏碱性氧化成岩环境，主要发育蒙脱石的伊利石化（表1，图5f），其他蚀变作用弱.根据中华人民共和国石油天然气行业碎屑岩成岩阶段划分标准（SYT5477-2003）（应凤祥，2004；黄思静等，2009），基于区内地层热史、胶结程度、黏土矿物组合及泥岩中的碳酸盐形成温度推测，青山口组最大埋深时期是在嫩江组（K₂ n）沉积末，正常地层埋藏温度小于95 ℃，可能处于中成岩A阶段的早期（图10），局部可能在早成岩B阶段的末期.

嫩江末的初始构造反转导致青山口组逐渐抬升，结束了埋藏成岩作用（图10），开始了浅埋深成岩演化过程（罗毅等，2007）；尤其是明水期（K₂ m）末强烈构造挤压反转作用（程银行，2019），使得砂、泥岩全面进入了表生成岩成矿阶段.此时，泥岩由于已相当致密不透水，后期的外来流体成岩作用极为微弱（赵建华和金之钧，2021），几乎不发生太大的矿物、地球化学特征的改变，主要起到了隔挡层的作用.砂体则开始遭受了深部渗出型和浅部渗入型两种不同性质流体双重混合的强烈叠加改造成岩作用（颜新林，2018；Zhao et al.，2018），产生了极为复杂的地质地球化学特征，部分砂岩受影响，部分则保留了原生特征.其中，古近纪期间基性岩浆侵入形成了大量辉绿岩脉，衍生的热液流体具有高的温度、盐度和CO₂逸度，导致了砂岩中黏土矿物及各类碎屑矿物的压熔蚀变，产生了大量的Si、Na、Fe、Mg、Mn、Ca等离子成分（徐喆等，2011）；含矿层砂体的流体性质转变为更强的碱性（图10），导致了部分石英的溶解、钾长石和蒙脱石强烈伊利石化（图5b）以及少量针叶状绿泥石化（图5d，5e）；其中的硅质成分随后在局部重新沉淀成细晶石英颗粒，常与（富铁）绿泥石、铁白云石、铀矿物共生（图5i~5k），时间稍晚于热液碱性蚀变之后（图10）.同时，具高含量CO₃ ^2-、Mg、Mn、Fe的流体还产生了热液型（高锰）铁白云石化（聂逢君等，2017），包裹早期的方解石和白云石等碳酸盐矿物（图3d~3f，3j），以及早期铀矿物和含钛矿物的重新溶解、迁移和再沉淀富集，形成Ti-U-Si的混合物（图5k）；进而也致使砂岩中复成因混合碳酸盐胶结物的碳、氧同位素组成明显与泥岩的原生碳酸盐矿物不同（图4、图9和表5），是热液流体与浅部大气降水共同混合作用的产物，即碳同位素变重（一般大于-1‰），氧同位素变轻（δO_V-SMOW一般小于14‰）；其形成时流体的盐度（Keith and Weber，1964）（Z）在110%NaCl以上，温度（Shackleton，1974）（t）均大于100 ℃（表5），这与前人对姚家组铁白云石中流体包裹体所测得的120 ℃左右的均一温度也比较一致（聂逢君等，2017）.此外，深部热流体还可能带来了部分Se、Pb等物质，形成了热液型砷铅矿（图5k），也导致了部分砂岩的δEu正异常（表3）.随着岩浆侵入热效应的逐渐消退，浅埋深地层的温度逐渐降低，砂体在古近纪-新近纪期间长期遭受了大量浅部低温含氧水的渗入氧化（Reynolds and Goldhaber，1983；陈晓林等，2008），发育了强烈的褐铁矿化和赤铁矿化（图10），并在其前缘或边部形成了铀矿化（邢秀娟等，2008；Bonnetti et al.，2017）.

4.2　协同成岩与板状铀矿体成因

含矿建造泥、砂协同成岩成矿作用贯穿于埋藏压实成岩期铀的初始预富集到构造抬升表生成岩期的多元流体耦合铀成矿作用整个演化阶段（Polito et al.，2006；Bonnetti et al.，2015；Schindler et al.，2015）.成岩与成矿是持续的、动态的、叠加的复杂物理化学作用过程（刘四兵等，2013；Chu et al.，2015），两者相辅相成，涉及到流-岩反应的开放性和封闭性、元素的迁入迁出及不同流体性质及作用方式的转变等因素（Curtis，1978；钟大康，2004；杨田，2017）.将砂岩与泥岩作为完整的体系综合分析成岩成矿作用演化路径（王猛等，2017），突破了常规研究中只针对砂体研究的局限性及束缚性，更好地解释了各种成岩成矿地质特征.

4.2.1　同沉积-成岩预富集及潜水氧化初始成矿作用

该阶段，青山口组整体处于半开放体系，与外界并不连通，但含矿建造内砂泥岩相互之间必然会发生不同性质的流体交换和影响.本次研究表明，灰色泥岩一般胶结致密，透水性差，后期难于发生后生流体改造作用，但其铀含量普遍偏高（一般大于6×10^-6），有的甚至能达到1 564×10^-6（表4）；Mo含量也相对其他岩石的明显较高（图7），多在1×10^-6以上（表4）；野外岩心观察也发现，含矿砂岩的泥质含量总体偏高（图2），常含灰色泥砾，透水性偏差一些；这些足以说明含矿层在沉积-埋藏成岩过程中，地层中的铀及一些伴生元素随压实孔隙流体发生了重新运移、分配，易沉淀聚集于孔渗性相对偏差还原性更强的岩石（灰砂和灰泥）中（图5l，11a），本身内部铀源丰富（焦养泉等，2018），形成了一些预富集的透镜状矿胚（图11a）.

与暗灰色含矿建造中原生灰色砂、泥岩具有基本相同的环境地球化学特征不同，红杂色建造本身内部存在不同地质地球化学性质的砂泥岩（图2），它们在流体性质、环境地球化学指标和还原容量等方面具有强烈的非均质性（焦养泉等，2018）.尽管本次不同钻孔不同颜色砂、泥岩的蚀变矿物、黏土矿物、主微量元素及同位素特征存在较大差异（表1~5），但同一钻孔相邻的砂、泥岩之间的黏土矿物含量、碳氧同位素组成以及Fe、Ca、Mg等活动性元素含量和比值更为相近，纵向分布曲线具有相似的变化规律（图4和图7）；可能指示了同一部位的砂、泥岩之间在机械压实致密化成岩过程中短距离存在一定量的流体和物质迁移交换，相互影响（Morad et al.，2010；张雪芬，2013），也使得砂体在区域上产生了活动性元素、还原容量等地球化学特征的较强非均质性（MacQuaker et al.，2014；陈琳琳，2015）；尤其是紧邻顶板泥岩隔水层下部的砂、泥岩之间特征极为相似，关系更为密切.据此，推测青山口组红杂色目标层在同沉积-早期成岩作用过程中还伴随发生了一定程度的潜水氧化铀成矿作用（图11a），主要包括：（1）同沉积期顶板红色泛滥平原软泥未压实之前，干旱炎热古气候条件使得当时地下古潜水面快速下降，地表弱碱性氧化水缓慢侧向和垂向补给到稍早形成的含矿砂体中进行一定程度的潜水氧化（陈晓林等，2008），底部形成少量板状或透镜状的铀矿化或异常体.（2）埋藏压实成岩阶段，顶部或内部红色泥岩中的氧化性孔隙流体被大量挤压至含矿砂体中（谭先锋等，2016），进一步对下部和周边的灰色砂岩产生了（潜水）氧化蚀变（Reynolds and Goldhaber，1983），局部产生铀矿化/异常.以上这些可能是现今靠近泥岩隔水层附近砂岩强烈氧化，上氧化层厚度大，多层矿体呈板状、透镜状以及不发育卷头或翼部矿体的主要原因之一（图1d，图2）.沉积-埋藏成岩阶段的铀矿化时间对应于前人在钱家店-宝龙山矿床测得的89±11 Ma、81.2±2.6 Ma、74.5±4.8 Ma等全岩U-Pb同位素年龄（张明瑜等，2005；罗毅等，2007；夏毓亮等，2010）.值得说明的是，砂体潜水氧化成矿作用仅发生沉积-压实程度较低的成岩早期，而孔隙流体携带铀发生重新分布的预富集则发生在地层抬升前的整个沉积-埋藏成岩阶段，两者在时间上部分重叠，但作用机制和过程并不一致.

4.2.2　多元流体耦合叠加主成矿作用

嫩江末的构造反转启动了含矿层的区域性后生层间氧化还原成矿作用（Rong et al.，2019； Cheng et al.，2020），处于完全开放体系，外来流体对砂体产生了强烈的改造作用（图10，11b）；泥岩的表生成岩作用对成矿影响微弱，但局部灰色泥岩矿石能在剥蚀氧化过程中为砂岩中铀的次生再富集提供大量的内部铀源（Bonnetti et al.，2015， 2017）.本次研究表明，青山口组砂体疏导层在古近纪期间遭受了幕式的深部偏碱性高温热流体改造，加快了水-岩作用速率（刘四兵等，2013；颜新林，2018），导致了局部砂岩发育硅化、伊利石化、绿泥石化、铁白云石化、砷铅矿等蚀变作用以及局部早期铀矿体的叠加改造（图5）；双重流体耦合成矿作用对应于前人在该区测得的53±3 Ma、46.6±1.8 Ma、44±4 Ma、43 Ma、38 Ma等古近纪主成矿年龄（张明瑜等，2005；夏毓亮等，2010；Zhao et al.，2018）.新近纪期间，沿白兴吐剥蚀天窗渗入的含氧含铀水对前期形成的矿体再次起到了叠加改造作用，对应于前人获得的17 Ma、10 Ma、7 Ma、5 Ma、3 Ma等一系列年轻的成矿年龄（Bonnetti et al.，2017； Zhao et al.，2018；程银行，2019； Cheng et al.，2020）.尽管灰色砂岩的高岭石大多为书页状的自生成因，晶型好，更可能是由成岩期本身碳屑降解出有机酸作用而成；但也不排除在嫩江末和明水末的强构造运动时期深部偏酸性烃类流体的幕式逸散所致（罗毅等，2007；夏毓亮等，2010）.因此，该阶段深部流体和浅部层间含铀含氧水的混合叠加作用导致了青山口组复杂的后生氧化、次生还原蚀变特征和铀矿的沉淀、富集和保存（图11b）.

4.3　地质意义

本次研究表明，联合比较不同颜色砂、泥岩的黏土或蚀变矿物、元素和同位素地球化学特征可以较准确判断红杂色建造中不同颜色砂岩的原生或后生成因，对该类型建造中的砂岩型铀矿找矿意义重大.研究区青山口组现今红色砂岩的元素、黏土矿物及碳酸盐胶结物碳同位素差异性较大，可能具有两种成因，部分形成于原生同沉积成岩阶段（陈晓林等，2008），不具备找矿意义；而部分为原生（部分可能遭受热液改造）灰色砂岩的强烈后生氧化成因（郭福能，2017），是重要的找矿标志.例如，以XT19-09为代表的红色砂岩样品高岭石含量达69%（表1），Fe³⁺/Fe²⁺为3.96（表2），δEu为0.65（表3），δC_V-PDB为1.40‰（表5），可能是原生灰色砂岩遭受热液改造后再氧化的产物，属于后生氧化成因；XT19-15样品高岭石含量为48%（表1），Fe³⁺/Fe²⁺为0.46（表2），δEu为3.29（表3），U含量为3.69×10^-6（表4），δC_V-PDB为-2.5‰（表5），可能是原生灰色砂岩遭受热液改造后发生弱后生氧化的结果；XT19-13样品高岭石含量为48%（表1），Fe³⁺/Fe²⁺为0.71（表2），δEu为0.83（表3），U含量为1.63×10^-6（表4），δC_V-PDB为-3.1‰（表5），应该是原生灰色砂岩未遭受热液改造直接发生弱后生氧化的结果；而以XT19-28为代表的红色砂岩高岭石含量仅为10%（表1），且含少量原生方解石（3.5%）（表1），Fe³⁺/Fe²⁺达5.94（表2），δEu为1.39（表3），U含量仅为1.21×10^-6（表4），δC_V-PDB为-4.9‰（表5），它们更可能是原生同沉积成因的红色砂岩，具有与红色泥岩相似的低高岭石、极低铀含量、极强氧化、高伊利石和蒙脱石、轻碳同位素组成的地质地球化学特征.目前灰色砂岩主要是原生弱还原性砂岩叠加了深部流体次生还原改造后的后生氧化残留体，区域上被完全包裹在红色氧化带内（图2d，11b），具有相对更高的还原容量和强抗氧化能力，其高岭石含量一般大于45%（表1），Fe³⁺/Fe²⁺小于1（表2），U含量一般在（7~25）×10^-6（表4），δC_V-PDB通常大于-1‰，位于零值附近（表5）.总体上，青山口组红杂色层不同类型岩石中的原生初始孔隙流体性质、水-岩反应过程及产物等存在很大的差异（杨田，2017），并在后期埋藏成岩演化过程中短距离发生了一定量的流体、物质组分及能量的相互交换，进而导致了含矿砂体本身内部的强非均质性（焦养泉等，2018），并制约了同沉积成岩期铀及伴生元素的重新分布预富集以及后期表生成岩阶段渗入和渗出双重流体氧化还原耦合发育部位，最终控制了“两红夹一灰”的板状矿体形态和空间定位.

5 结论

（1）研究区青山口组砂、泥岩具有统一物源和差异的成岩成矿作用特征，最大埋藏成岩演化达到中成岩A阶段早期：砂岩表现为多期多类型流体导致的酸碱交替成岩作用，依次经历了埋藏成岩早期弱碱性、成岩晚期弱酸性以及抬升表生成岩期深部碱性热液流体和浅部表生偏碱性氧化流体双混合叠加的演化过程；而泥岩主要为碱性成岩作用，受后期流体作用微弱或无，代表了地层正常的成岩作用演化.

（2）灰色砂岩具有相对高含量的高岭石（47%~71%，平均为64.29%）和偏重的碳同位素组成（-1.6‰~0.3‰，平均为-0.37‰），是原生弱还原性砂岩叠加外来流体次生改造后的氧化残留体，具强还原能力，Fe³⁺/Fe²⁺均小于1；红色砂岩既有原生同沉积的，也有后生氧化成因，其活动性元素（或比值）、黏土含量及碳同位素组成的差异性最大；红色和灰色泥岩的碳同位素均偏轻（-5.6‰~-1.9‰），黏土矿物以伊蒙混层和伊利石为主，指示了沉积期干旱炎热古气候条件下的偏碱性水体环境.

（3）青山口组红杂色层发育原生地质地球化学性质不同的砂、泥岩，两者在半开放体系的埋藏成岩期短距离发生了一定的物质组分、流体及能量的相互交换；表生成岩期的开放体系下，渗出和渗入双重流体对砂体次生改造强烈，而对泥岩影响较小；总体上，目的层从协同成岩成矿的角度存在两阶段的板状铀矿体成因模式：①青山口-嫩江期的同沉积成岩预富集与潜水氧化初始成矿阶段；②嫩江末之后的多元流体耦合叠加层间氧化主成矿阶段.

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基金资助

中核集团第四批青年英才项目(QNYC2102)

“松辽盆地砂岩型铀矿成矿机理与成矿规律研究”项目(2017-1403)

国家自然科学基金项目(41902084)