川东南地区五峰-龙马溪组深层超压富有机质页岩孔隙结构分形特征及其地质意义

Fractal Characteristics of Pore Structure in Deep Overpressured Organic-Rich Shale in Wufeng-Longmaxi Formation in Southeast Sichuan and Its Geological Significance

摘要

为明确川东南地区五峰-龙马溪组深层超压富有机质页岩的微观孔隙结构及其分形特征，以丁山-东溪地区五峰-龙马溪组深层超压富有机质页岩为研究对象，在查明页岩岩矿学和地球化学特征基础上，综合运用高分辨率扫描电镜、低温气体（CO₂、N₂）吸附以及高压压汞等研究手段，定量表征五峰-龙马溪组深层超压不同岩相富有机质页岩的微观孔隙结构特征.基于分形理论，利用低温CO₂、N₂吸附实验、高压压汞手段获得页岩不同尺度孔隙的分形维数，揭示页岩孔隙结构特征、矿物组成、TOC含量和分形维数的关系及其地质意义.研究表明，川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组页岩样品普遍发育有机孔、无机孔（粒间孔和粒内孔）以及微裂缝；孔隙形态主要为楔形、狭缝型以及平行板状等；孔径分布呈多峰型，中孔为总孔隙体积的主要贡献者（约占59 %），微孔为总孔隙体积的次要贡献者（约占35 %），大孔对总孔隙体积的贡献较小.受矿物类型和含量、TOC含量和成岩作用等因素的共同影响，不同岩相页岩孔隙演化存在差异，最终造成现今储层的强非均质性和复杂的孔隙结构特征.研究区五峰-龙马溪组页岩孔隙具明显多尺度分形特征，不同岩相和不同尺度孔隙分形维数特征均存在差异，反映了页岩孔隙结构具有极强非均质性，其中硅质页岩微孔分形维数D ₁和中孔分形维数D ₂最大，发育更为复杂的微孔及中孔孔隙结构网络，可提供大量气体吸附点位和富集空间；而富硅泥质页岩具有最大的大孔分形维数D ₃，指示大孔孔隙空间结构相对更复杂，可提供更大的孔隙容纳空间，利于游离态页岩气的赋存.

关键词

川东南地区 / 五峰-龙马溪组 / 深层超压页岩 / 微观孔隙结构 / 分形特征 / 矿床学

Key words

Southeast Sichuan basin / Wufeng-Longmaxi Formation / deep overpressured organic-rich shale / microscopic pore structure / fractal dimension / mineralogy

0 引言

四川盆地页岩气资源丰富，是我国目前最主要的页岩气勘探开发区域，历经十余年的技术攻关，我国已实现了涪陵、长宁-威远、昭通、威荣等页岩气田中浅层（埋深小于3 500 m）五峰组—龙马溪组页岩气的规模勘探开发（郭旭升等，2020；马永生等，2020），但无论是勘探开发趋势还是资源量规模，深层（埋藏大于3 500 m）页岩气都展示出巨大潜力（胡伟光等，2019）.四川盆地五峰-龙马溪组深层页岩展布面积较大，约为浅层页岩的两倍（邹晓艳等，2022）.不同于常规天然气藏，页岩气藏具有典型的“源储一体”的自生自储特征（Jarvie et al.， 2007； Loucks and Ruppel，2007），页岩地层既是烃源岩又作为储集层，其分布受到暗色泥页岩展布的控制，一般呈区域性、连续性分布（Ross and Bustin， 2008； 邹才能等，2017）.页岩气主要包括游离态和吸附态两种赋存形式，其中吸附气可占据页岩总含气量的20%~85%（Curtis， 2002； Jarvie et al.， 2007），因此天然气的赋存形式和含量分布相对复杂且与页岩储层孔隙结构特征密切相关（Jia et al.， 2020）.前人在浅层页岩储层空间表征方面已开展了大量研究工作，主要应用的技术手段包括获取直观二维、三维孔隙形貌图像进行分析的图像分析法（Loucks et al.， 2012； Guo et al.， 2019）（例如高分辨率显微镜、扫描电镜、透射电子显微镜等）、借助非润湿性流体探针介质（Zhang et al.， 2016； Guo et al.， 2019；李乐等，2020）（氦气、氮气、二氧化碳、氩气和汞等）测试并根据相关模型计算得到孔隙结构定量信息参数的流体注入法，以及对样品几乎无损且可得到较真实孔隙结构信息的非物质注入法（Yang et al.， 2017； Sun et al.， 2019； Gou et al.， 2021；王子萌等，2021）（如核磁共振、计算机断层成像技术、小角度X射线散射技术、小角度中子散射以及超小角度中子散射技术等），从定性描述和定量表征两个层面对页岩储层内部多尺度孔隙空间进行了精细刻画（刘成等，2021；徐洁等，2021；王子萌等，2022）.不同于浅层页岩，深层页岩常具有中等-超压的储层压力环境，可有效降低上覆地层的压实作用对孔隙空间的改造程度，有利于提供更多的储集空间；此外，深层页岩储层的各类矿物在地质历史时期经历了多期矿物转化，复杂的成岩作用会影响页岩储层孔-缝网络的发育和页岩气的赋存（张成林等，2021）.因此，亟需综合利用多种互补的技术手段对深层页岩复杂的孔隙结构特征进行表征和刻画.

作为衡量多孔介质孔隙复杂程度与非均质性的方法和理论，基于压汞法、图像分析法和低压气体吸附法的分形理论在页岩储层研究中逐渐被广泛使用.分形维数计算方法主要有粒度法、分形FHH模型法、分形BET模型法以及热力学方法等（Tatlıer and Erdem-Şenatalar， 1999； 陈居凯等，2018； 尹娜等，2018），其中分形FHH模型使用最为普遍（Yang et al.， 2016；Jia et al.， 2020）.基于FHH模型的研究发现，浅层页岩气储层的孔隙体系具有多重分形特征且与页岩微观孔隙结构之间存在密切关系（李志清等，2018），这为研究页岩非均质性特征提供了新思路.前人常通过气体吸附或高压压汞实验计算得到某一孔径范围内的分形维数，导致对页岩孔隙结构特征及其与分形特征之间的关系准确认识往往存在一定局限性.考虑到页岩发育不同尺度（包括纳米-微米-毫米等）孔隙空间，页岩复杂的孔隙结构会导致不同尺度孔隙结构分形特征存在差异，但目前针对页岩孔隙结构多尺度分形特征的量化表征以及各孔径范围内孔隙非均质性特征差异和影响因素的研究相对较少.

本文以川东南丁山-东溪地区五峰组-龙马溪组深层超压富有机质页岩为研究对象，在页岩岩石学、岩石地球化学等研究的基础上，结合低温气体（N₂、CO₂）物理吸附实验、高压压汞法和高分辨率扫描电镜等实验手段，采用定性描述与定量计算相结合的手段综合表征了页岩多尺度孔隙结构特征；同时，针对不同尺度孔隙结构差异分别选用针对性的分形模型确定了页岩不同尺度孔隙的分形特征；最后，探讨了不同岩相页岩的孔隙结构参数和岩矿学特征与分形维数之间的关系，以期为川东南地区深层超压页岩储层的有利区优选和资源潜力评价提供参考，具有重要的理论和实际价值.

1 区域地质背景

川东南地区位于四川盆地的东南部，是上扬子板块的重要组成部分，其北以华蓥山断裂为界与褶皱不发育的川中平缓隆褶带相邻，南至黔中古隆起北缘下斜坡地带，东至齐岳山隐伏断裂，与滇黔川鄂台褶带相隔；西至兴文古蔺隐伏大断裂所限的川南低陡褶皱带区域.由于受到加里东海西期、印支期、燕山期和喜山期多期次构造运动的影响，川东南地区现今呈现一个较为复杂的构造形态（卢志远等，2021；吴娟等，2022）.

丁山-东溪地区研究区位于四川盆地东南部坳陷褶皱区，地处齐岳山褶皱带以西、四川盆地内川东高陡构造带内（图1a）.丁山地区在平面上表现为NE-SW向的鼻状背斜，在剖面上表现为紧邻齐岳山断裂的盆缘推覆构造和盆内褶皱构造（邱楠生等，2020），东溪地区则呈现出一个断背斜构造.受控于齐岳山断裂、南充-遵义断裂和华蓥山断裂的展布，现今东溪地区位于NE-SW向构造带和NW-SE向构造带的交汇区域（图1b）.丁山-东溪地区在晚白垩世经受江南隆起作用改造，早期形成NE向构造带（范存辉等，2018；何顺等，2019），晚期叠加近SN向和NE向构造（汤济广等，2021），平面展布上呈现出东部构造形态复杂、西部构造相对简单的特点.东部靠近齐岳山断裂带，地层褶皱变形剧烈，地表起伏大，地层埋深较浅，断层、裂缝发育；西部远离大型断裂带，地表相对平缓，断背斜形态较明显，地层埋藏渐增，构造变形较弱.

丁山-东溪地区深层超压页岩气目的层为五峰组和龙马溪组下部，主要为一套浅水陆棚-深水陆棚相灰黑色炭质笔石页岩、含炭含粉砂泥岩，纵向分布较连续，无明显夹层，沉积的优质页岩厚度约为30~40 m，有机碳（TOC）含量≥2%，具有高硅、高碳、富含笔石的特征，在研究区大面积分布.页岩的热演化程度较高，等效镜质体反射率介于2.8%~3.5%，属于过成熟生干气阶段.研究区目的层顶部下志留统龙马溪组上段灰绿色泥质粉砂岩、粉砂质泥岩和底部奥陶系临湘组、宝塔组连续沉积深灰色含泥瘤状灰岩具有良好的封隔性能，为研究区五峰组-龙马溪组页岩提供了极好的顶底板保存条件.页岩储层的压力系数与页岩气的保存密切相关，一般情况下页岩地层的压力系数越高，表明页岩气的保存条件越好，页岩气藏被破坏、页岩气得以逸散的可能性就越小，从而更易发现高产气井.根据丁山-东溪区块志留系龙马溪组页岩底部压力系数分布特征，将其分为6个区域：东溪东斜坡高压区、东溪断背斜高压区、丁山东翼高压区、丁山轴部高压区、丁山西翼高压区以及丁山东南常压区.位于东溪断背斜高压区的东页深1井与丁山轴部高压区的丁页5井（图1c， 1d），其压力系数分别为1.58和1.46，经测试分别获得了31.18×10⁴ m³/d和16.33×10⁴ m³/d的页岩气流.

2 样品与实验方法

2.1　样品

本次研究所使用的海相深层富有机质页岩样品分别取自川东南丁山-东溪地区4口典型深层超压钻井，包括丁页2井（3块）、丁页5井（5块）、东页深1井（5块）以及东页深3井（4块），样品深度、层位、岩相等信息见表1.针对所取页岩样品进行的相关测试主要包括：TOC含量测定、X射线衍射（X-ray diffraction， XRD）全岩矿物组分分析、普通薄片观察、氩离子抛光-场发射扫描电镜（field emission scanning electron microscopy，FE-SEM）观察、低温气体（CO₂、N₂）吸附以及高压压汞（mercury intrusion porosimetry，MIP）实验.为保证样品具有代表性，样品选取时统筹兼顾了岩相、TOC含量和层位等具有明显差异的岩心样品，因此，本研究结果可在一定程度上反映研究区内目的层位页岩储层特征.

2.2　实验方法

2.2.1　有机碳含量测定

有机碳（TOC）含量是衡量有机质丰度的重要指标之一.本次研究采用中国地质大学（武汉）资源学院构造与油气资源教育部重点实验室Elementar公司生产的Rapid CS cube碳硫分析仪（仪器测定精度≤1% RSD）对下志留统龙马溪组和上奥陶统五峰组页岩岩心样品进行TOC含量测定，测试用样为0.1~0.5 g的粉末样（粒径200目）.实验前需要将粉末样用体积比为1∶7的稀盐酸处理以去除样品中的无机碳，处理完成后在60~80 ℃条件下烘干，最后将样品置于高温（930 ℃）氧气流中燃烧，经红外检测器检测CO₂含量并依此计算得到样品TOC含量.

2.2.2　X射线衍射全岩矿物组分分析

X射线衍射全岩矿物组分分析采用X’ Pert PRO DY2198型X射线衍射仪（PANalytical B.V.）按照SY/T6201-1996《沉积岩中粘土矿物总量和常见非粘土矿物X射线衍射定量分析方法》标准对样品进行定量分析.测试分析时将适量200目粉末样在管电压35 kV，管电流30 mA，Cu靶辐射线源（λ=1.54 Å），扫描范围2θ =5°~80°，扫描速度2°/min的条件下进行测试，通过观测不同矿物晶体的X射线衍射图谱特征衍射峰强度确定样品中各类矿物含量.

2.2.3　氩离子抛光-场发射扫描电镜（FE-SEM）观察

本次研究采用高分辨率场发射扫描电镜对页岩样品孔隙形貌特征进行定性描述，获得页岩微观孔隙结构特征信息.实验前需将待观察样品制成1.5 cm×1.0 cm×0.5 cm规格的立方块，然后采用HITACHI IM 4000氩离子抛光仪对样品待观察面进行抛光处理.处理完成后在蔡司Gemini SEM 500场发射扫描电镜下进行观察，其分辨率最高达0.8 nm，放大倍数为20~200万倍，加速电压调整范围为0.02~30 kV.在对页岩样品抛光面进行二次电子（SE）成像观察时可通过优化工作状态的加速电压和扫描速度等来获得较为清晰图像.

2.2.4　低温气体吸附实验

低温气体吸附法是测定多孔材料介质比表面积和孔径分布较为常见的表征方法，其中应用最为广泛的探测气体介质有N₂和CO₂.低温N₂吸附实验采用中国地质大学（武汉）资源学院构造与油气资源教育部重点实验室Quanta Chrome公司的Autosorb-iQ3比表面积及孔径分析仪，测试样品粒径为60~80目（0.25~0.18 mm）.开始分析前需将样品放入脱气站，置于110 ℃下脱气10 h以除去样品中的水分和挥发性物质，随后将脱气完成的样品移入分析站，以高纯度N₂（纯度>99.99%）为吸附质在77.3 K下进行吸附测试.N₂吸附曲线记录的是从相对压力（P/P ₀）为0.001开始逐渐增加到0.998（N₂的饱和蒸气压）过程中页岩样品的N₂吸附量与相对压力变化关系；反之，当相对压力从N₂的饱和蒸气压逐渐降低即得到脱附曲线，低压N₂吸附可探测的最小孔径约为0.35 nm.低温CO₂吸附实验的样品预处理与低温N₂吸附实验相似，将1~2 g的60~80目粉末样品脱气12 h，随后在温度为273.15 K、相对压力为4×10^-4~3.0×10^-2的范围内，获得CO₂吸附曲线.由于CO₂的分子直径仅为0.33 nm，基于不同理论模型（例如D-R模型、DFT模型、D-A模型等），CO₂吸附法可用来表征微孔（<2 nm）的孔隙结构信息，获得包括孔径分布、孔隙体积、孔隙比表面积等在内的结构参数.

2.2.5　高压压汞法实验

本次研究采用美国Micromeritics Instrument公司的AutoPore 9510型全自动压汞仪，测试阶段仪器可提供的汞注入压力可达60 000 psi（约414 MPa），相对应的测试孔径下限约为3 nm.测试前须将样品制成规格为1 cm×1 cm×1 cm的立方块，立方块表面需保证平整以降低测试时“麻皮效应”（张关根和赖翔友，1988）的影响，同时样品还需在60 ℃条件下持续烘干48 h，以确保样品原始孔隙不受高温破坏而又能有效去除其内部杂质气体.测试时需保持仪器内部真空，基于仪器自动记录的进汞和退汞过程数据，结合Washburn方程即可得到孔隙体积和孔径分布等孔隙结构参数.Washburn方程可用下式表示（Washburn，1921）：

D = - \frac{\mathrm{4}\gamma \mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\mathrm{c}\mathrm{o}\mathrm{s}\theta }{P},(1)

式中：D为孔隙直径；P为汞注入的压力；γ为汞的表面张力，一般取0.48 N/m；θ为汞与固体介质材料的接触角.

3 分形理论

分形理论最早由法国数学家Mandelbort在1975年提出，早期多应用于资源勘探领域内煤储层等多孔介质的孔隙结构表征研究.分形理论是对自然界中零碎复杂却又具有自相似性、自反演性体系的一种研究方法，其分形特征可通过分形维数值衡量.分形维数可通过多种资料和模型计算得到，如压汞法、低温气体吸附法（尹娜等，2018）、高压压汞实验（Zhang et al.， 2020）与扫描电镜法等（李志清等，2018）.其中基于低温CO₂吸附实验的分形V-S模型（Mandelbrot， 1982）被应用于微孔尺度孔隙分形维数的确定，计算公式为（Wang et al.， 2020）：

\mathrm{l} \mathrm{n} ( V ) = \frac{\mathrm{3}}{D_{\mathrm{C}}} \mathrm{l} \mathrm{n} S + K,(2)

式中：V为气体吸附量；S为孔隙累计比表面积；K为常量；D _c为微孔分形V-S模型分形维数.

此外，基于低温N₂吸附实验的分形FHH模型（Yang et al.， 2016； Li et al.， 2019； Jia et al.， 2020）同样被广泛应用于多孔固体介质孔隙结构的分形维数计算中，其计算公式为（Liu et al.， 2020）：

\mathrm{l} \mathrm{n} \left(\frac{V}{V_{\mathrm{0}}}\right) = C + k \times \mathrm{l} \mathrm{n} ( \mathrm{l} \mathrm{n} \frac{P_{\mathrm{0}}}{P} ),(3)

式中：V为平衡压力P时气体吸附量；V ₀为单分子层覆盖体积；P ₀为气体饱和蒸汽压；P为平衡压力；C为常量；k为ln（V/V ₀）与ln［ln（P ₀/P）］双对数曲线的斜率，可用于计算分形维数D，若页岩孔隙存在分形特征，则ln（V/V ₀）与ln［ln（P ₀/P）］呈线性关系（Yang et al.， 2016）.在本次研究中，基于低温N₂吸附实验的分形FHH模型用来计算中孔的分形维数，考虑到N₂在中孔的吸附过程存在多层吸附现象，同时也会受到毛细管凝聚作用的影响，因此采用D=3+K计算中孔的分形维数（Zou et al.， 2019）.对于页岩内发育的大孔，本次研究采用高压压汞实验数据确定其分形维数.前人基于Menger的分形维数模型探讨了煤、粘土等材料的孔隙结构（Korvin， 1992），指出分形维数与累计进汞量的导数与进汞压力的函数有关（Sun et al.， 2020）：

\mathrm{l} \mathrm{o} \mathrm{g} \left[\raisebox{1ex}{$\left(\raisebox{1ex}{$\mathrm{d}{V}_{\mathrm{p}}$}\!\left/ \!\raisebox{-1ex}{$\mathrm{d}{V}_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}$}\right.\right)$}\!\left/ \!\raisebox{-1ex}{$d_{\mathrm{p}}$}\right.\right] \propto \left(D_{\mathrm{s}}-\mathrm{4}\right) \mathrm{l} \mathrm{o} \mathrm{g} P,(4)

式中：P为进汞压力（MPa）；V _p为给定进汞压力P下的累计进汞体积；V _max为最大进汞压力P下的总进汞体积；D _s为孔隙表面分形维数.基于双对数曲线log ［（dV _p/dV _max）/d_p］和logP的线性部分可获得自相似区间及不同类型孔隙的结构，同时线性部分的斜率可计算得到分形维数值.

基于分形的几何定义，三维多孔介质的分形维数值一般介于2~3，特别当分形维数越接近2，反映孔隙表面越光滑、孔隙结构越规则；分形维数越靠近3，指示孔隙表面越粗糙、孔隙结构越复杂，因此通过分形维数能在一定程度上反映多孔固体内孔隙结构和孔隙三维空间的非均质性及复杂程度（Li et al.， 2019；Jia et al.， 2020；孙中良等，2022）.因此，借助多孔介质分形理论，可以更好地分析页岩储层的孔隙结构特征，加深对页岩吸附气体能力和储层非均质性方面的认识.

4 实验结果

4.1　页岩岩矿学和地球化学特征

川东南丁山-东溪地区五峰组-龙马溪组深层页岩样品TOC含量介于0.99%~6.15%，平均值为3.66%；丁山地区深层页岩样品TOC含量相对较高且分布集中，主要介于1.26%~5.85%，平均值为3.98%；而东溪地区深层页岩样品TOC含量则介于0.99%~6.15%，平均值为3.38%；研究区内五峰组页岩样品TOC含量高于龙马溪组页岩，分别介于4.22%~6.15%（均值5.12%）和0.99%~5.85%（均值3.22%）.随埋藏深度增加，4口井页岩样品TOC含量均呈现逐渐增大的趋势（表1），与前人在浅层五峰-龙马溪组页岩的研究基本一致（Yang et al.， 2016）.

全岩矿物组分分析结果显示，丁山-东溪地区五峰-龙马溪组深层页岩主要由石英和黏土矿物组成，且在纵向上随着深度的增加，石英含量呈增大趋势而黏土矿物含量则逐渐降低（表1）.其中，石英含量介于13.28%~69.32%，均值为44.59%；黏土矿物含量介于18.39%~59.71%，均值为36.16%.与涪陵气田江东区块页岩相比，研究区内页岩石英含量相对较高，而黏土矿物含量相对较低（Jia et al.， 2020）.高硅质含量利于页岩储层成岩过程中形成抗压骨架进而保护孔隙空间，同时良好的储层脆性有利于页岩气的水平井压裂造缝.参照吴蓝宇等（2016）的岩相划分方案，本文将丁山-东溪地区五峰组-龙马溪组深层页岩样品划分为三大类、五小类岩相类型（图2）.

对比发现，不同岩相页岩TOC含量存在明显差异.其中，富硅泥质页岩TOC含量最低（介于0.99%~5.03%），平均值为2.11%；硅质页岩TOC含量最高（介于5.06%~6.15%），平均值为5.61%；混合硅质页岩、富泥硅质页岩与泥/硅混合质页岩TOC含量依次降低，平均值分别为4.90%、3.65%和3.25%.页岩硅质含量的增大与TOC含量的升高具有较好的一致性，这可能与大量笔石和放射虫等生物活动能导致生物硅的富集有关（王淑芳等，2014；Qiu et al.， 2020；周志等，2021）.研究区五峰-龙马溪组页岩干酪根类型主要为Ⅰ型（卢志远等，2021），同时结合样品等效镜质体反射率测定结果，随机测点镜质体反射率在2.80%~3.70%范围内均有分布，但主要集中在3.10%~3.55%，平均反射率为3.27%，表明五峰-龙马溪组页岩已处于过成熟生干气阶段，为深层页岩储层孔隙结构的发育提供了良好的基础条件.

4.2　页岩孔隙形貌特征

高分辨率扫描电子显微镜成像显示，川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组深层超压页岩样品发育有机孔、无机孔以及微裂缝三大类不同形态孔隙，其中无机孔还可进一步分为粒内孔和粒（晶）间孔.对比发现，丁山地区和东溪地区页岩在孔隙类型、形态、发育程度等方面存在一定差异.

4.2.1　丁山地区页岩孔隙形貌特征

丁山地区深层页岩孔隙结构发育特征较为复杂，普遍发育有机孔、粒内溶蚀孔以及微裂缝.丁山地区有机孔发育位置受到页岩有机质含量和分布的控制，部分页岩的有机孔存在定向排列与一定程度形变的现象（图3a~3c），有机孔多呈现出长条形、月牙形和纺锤状，局部见靠近刚性颗粒四周的有机孔呈现一定程度定向性，有机孔变形延伸的长轴方向可能指示了压实作用或者构造活动等应力方向，推测是由地层经历的多期次构造运动和沉积活动等外部因素以及成岩改造所导致（Xu et al.， 2020；Gou et al.， 2021）.丁山地区页岩定向排列的有机孔尺寸范围跨度较大，孔径介于几纳米至几微米之间的孔隙均可观察到.此外，也有一些有机孔呈完好的气泡状、椭圆状（图3f），形态较为规则，孔径尺寸较大，在几十纳米到几微米均有分布.

粒内孔在丁山地区深层页岩中也较为发育（图3e），形态多呈平行四边形或方形，大部分粒内溶蚀孔尺寸较小，只有几十纳米到几百纳米.微裂缝在丁山地区部分样品中也较发育，主要分布于刚性矿物颗粒周围或黏土矿物收缩缝内（图3d），微裂缝的张开度和延伸长度不一，但延伸方向一般与矿物颗粒边缘和黏土矿物片层方向相一致.基于扫描电镜、阴极发光、能谱元素面扫三者联合技术识别出深层页岩生物硅重结晶形成的次生石英格架能抵抗上覆地层的压实，使得深层页岩孔隙免遭挤压破坏（图3g， 图3h， 图3i），利于页岩孔隙的发育和保存.

4.2.2　东溪地区页岩孔隙形貌特征

与丁山地区相比，东溪地区深层页岩孔隙结构相对简单，孔隙未见明显形变现象，普遍发育有机孔、粒内孔、粒（晶）间孔缝以及微裂缝.有机孔十分发育且形变程度较小，在区域分布上同样受到有机质分布位置的影响，形态上不均一，可见气泡状、椭圆状（图4a， 图4b），以及部分呈棒状、不规则状（图4c），同时明显见部分有机孔形态较为破裂以及大的有机孔内部见更小尺度孔隙发育（图4a，图4b），这可能与东溪地区深层页岩在成熟热演化过程中大量生气和成熟度过高后有机质内有机孔骨架的碳化坍塌有关（王宏坤等，2018；王玉满等，2020）.此外，黄铁矿晶体颗粒间填充的有机质内也发育大量有机孔（图4e，图4f），这类有机孔的形态更不规则、孔壁也相对粗糙.

东溪地区深层页岩内的无机孔较为发育，其中粒内溶蚀孔在形态和大小上种类不一，呈现出圆形、四边形以及三角形（图4d），孔径尺寸一般在0.5 μm以下，发育位置较为随机，具有无序性分布特征；晶间孔主要发育在黄铁矿晶体之间，通常被有机质填充，且填充的有机质发育大量有机孔.微裂缝在东溪地区深层页岩内也可观察到，主要分布在矿物颗粒边缘、矿物颗粒之间（图4b，图4d，图4f）.基于扫描电镜、阴极发光、能谱元素面扫联机成像显示，硅质胶结作用在东溪地区深层页岩同样较为常见（图4g，图4h，图4i），形成的硅质骨架使得页岩孔隙免遭挤压破坏，对孔隙的保存具有重要意义.

4.3　孔隙结构特征

相较于利用高分辨率扫描电子显微镜对页岩样品进行定性观察得到的孔隙结构形貌学特征，低温气体（CO₂和N₂）吸附和高压压汞实验则能对岩样孔隙结构分布进行定量表征.由于CO₂和N₂分子直径不同（分别为0.33 nm和0.36 nm），因此以CO₂和N₂为探测介质的气体吸附实验所能探测的页岩孔隙最小孔径尺寸存在差异.一般采用CO₂吸附实验表征微孔，采用N₂吸附实验表征中孔，采用高压压汞法表征大孔，然后综合3种技术手段可实现页岩全孔径范围内的孔隙结构定量表征.

川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组深层页岩样品的CO₂和N₂吸附等温曲线以及高压压汞曲线如图5所示.研究区深层页岩的CO₂等温吸附曲线均为Ⅰ型，反映页岩样品存在微孔充填现象，指示页岩中发育一定数量的微孔（Thommes et al.， 2015）.不同样品的CO₂吸附曲线形态较为相似，但CO₂的最大吸附量存在差异，反映了不同页岩样品微孔孔隙结构存在一定差异.低温N₂吸附-脱附曲线在形态上均呈“反S型”（图5），基于IUPAC提出的等温吸附曲线分类方案，认为本次研究中五峰-龙马溪组深层页岩N₂等温吸附曲线为Ⅳ型，反映页岩样品中发育有一定中孔及大孔，同时回滞环具体H3或H4型特征，表明页岩中发育楔形、狭缝型以及平行板状等形态的孔隙.

根据N₂等温吸附曲线的起伏变化趋势可大致将吸附过程分成3个阶段：（1）在相对压力介于0~0.3时，吸附曲线缓慢上升且呈略微上凸形态，相对压力达到0.3时孔隙表面的单分子层吸附基本饱和，随着相对压力增大逐渐向多分子层吸附过渡；（2）在相对压力介于0.3~0.9时，气体吸附量随着相对压力的增大平稳增加；（3）相对压力介于0.9~1时，吸附曲线快速变陡并且在接近饱和蒸汽压（相对压力接近1）时也未达到吸附饱和，这主要是发生了气体的凝聚作用，表明页岩中含有一定量的大孔或微裂缝.其中，在相对压力介于0.45~0.90时，吸附曲线与脱附曲线发生分离，两条曲线之间形成滞后环，这是由于在该相对压力区间发生了毛细凝聚现象，吸附过程与脱附过程不能完全等同可逆.图5显示，高压压汞曲线具有两端陡、中部缓的特点.在初始阶段（压力<0.5 MPa），随着压力的升高，非润湿相的汞进入到岩样大孔或微裂缝，导致非润湿相的汞饱和度快速增加；中间的平缓增加段为汞饱和度增加幅度较小，表明该部分孔隙相对不发育；随着压力的继续增大（压力>200 MPa），页岩进汞量快速增加反映页岩中发育大量的纳米尺度孔隙.

基于DFT和BJH理论模型以及Washburn方程，分别对低温气体（CO₂和N₂）吸附和高压压汞实验数据进行处理，得到页岩样品在不同孔径范围内的孔径分布曲线和孔隙结构参数（表2）.将不同孔径范围的孔径分布曲线进行拼接，得到川东南五峰-龙马溪组深层页岩的孔隙体积增量随孔径的变化曲线以及孔隙体积占比直方图，结果见图6和表2.如图6所示，不同岩相样品的曲线形态虽存在一定差异，但各类岩相样品孔径峰值分布范围基具有相似性.

由表2可知，川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组不同岩相页岩孔隙结构参数存在明显差异，表明页岩孔隙结构发育特征可能受到岩相控制.其中，富硅泥质页岩具有最小的微孔和中孔体积（均值分别为7.89 cm³/10³ g和11.90 cm³/10³ g），而硅质页岩微孔和中孔体积最大（分别介于10.69~11.81 cm³/10³ g和17.70~22.27 cm³/10³ g，均值为11.25 cm³/10³ g和19.09 cm³/10³ g）；硅质页岩大孔体积最较小（均值仅为0.78 cm³/10³ g），富硅泥质页岩的大孔体积最大（介于1.89~3.73 cm³/10³ g，均值为2.68 cm³/10³ g）.

不同岩相页岩孔隙体积占比对比发现，硅质页岩中孔体积占比最大，大孔体积占比最小；泥/硅混合质页岩微孔体积占比最大；富硅泥质页岩大孔体积占比最大.在所有的岩相类型中，微孔和中孔体积占据了绝大部分总孔隙体积，且中孔为总孔隙体积的主要贡献者（体积占比介于53.06%~62.32%），微孔为总孔隙体积的次要贡献者（体积占比介于33.49%~36.97%），大孔对总孔隙体积的贡献相对较小（体积占比介于2.38%~12.39%）.

4.4　孔隙分形特征

基于高分辨率扫描电镜，可观察到川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组深层页岩储层内发育丰富的微纳米孔隙，页岩内发育的孔隙不仅在尺度上存在差异，同时孔隙形态也具有很大差别.由于孔隙的表面微观形态及空间结构对页岩气的运移聚集有着重要影响，为了更好地表征页岩孔隙结构特征，厘清不同尺度孔隙在结构上的复杂程度，分别对不同尺度深层页岩孔隙分形特征进行了表征分析.

本次研究采用基于CO₂吸附实验的分形V-S模型获取了微孔的分形维数（D ₁），采用基于N₂吸附实验的分形FHH模型获取了中孔的分形维数（D ₂），同时采用高压压汞实验和基于Menger的分形维数模型确定了大孔的分形维数（D ₃），结果如表3所示.本次研究基于不同实验测试数据和分形模型的分形拟合结果拟合度（R ²> 0.9）均较好（图7），表明页岩不同尺度孔隙均具有分形特征.川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组深层页岩中，富硅泥质页岩的D ₁最小（介于2.391 6~2.485 1，均值为2.437 6），硅质页岩的D ₁最大（介于2.506 9~2.512 1，均值为2.509 5）；富硅泥质页岩的D ₂同样最小（介于2.769 2~2.784 8，均值为2.777 3），硅质页岩的D ₂也最大（介于2.804 1~2.814 3，均值为2.809 2）；然而硅质页岩的D ₃最小（介于2.202 2~2.326 7，均值为2.264 5），富硅泥质页岩的D ₃最大（介于2.832 1~2.897 4，均值为2.860 5）.研究区深层页岩在岩相和孔隙尺度上的分形维数差异指示了页岩内发育的微孔、中孔及大孔孔隙结构在不同岩相页岩发育的复杂程度存在显著差异.

5 讨论

5.1　页岩TOC含量及矿物组分与孔隙结构参数的关系

研究区不同岩相富有机质页岩的孔隙结构具有明显差异性，且页岩TOC含量是影响页岩孔隙结构的主要因素之一.研究区五峰-龙马溪组深层页岩TOC含量与其微孔、中孔呈较好正相关性（相关性系数R ²分别为0.78和0.57），而与大孔体积呈较弱负相关性（图8）.页岩的TOC含量反映了页岩有机质富集程度.同时，普遍认为富有机质页岩内有机质的热演化生烃过程促进了微纳米尺度孔隙的发育（饶松等，2022），且增加的这部分孔隙主要为微孔和中孔，从而可导致大孔体积比例相对降低.研究区页岩中孔体积与TOC含量的良好相关性，指示研究区页岩内中孔发育程度受TOC含量影响较大，也反映了页岩内有机质成熟过程中烃类生成及排出对孔隙结构的改造可能是以增加中孔为主，其中包括部分微孔在烃类的充注下扩张而向中孔转化（尹娜等，2018）以及有机质内烃类直接形成的中孔，即中孔的发育对TOC含量变化较微孔、大孔更敏感.

除TOC含量外，川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组页岩孔隙结构受矿物组分含量影响.研究区页岩组成矿物以石英和黏土矿物为主，故本次研究重点对石英及黏土矿物含量进行讨论.图8中矿物组分含量与孔隙体积的相关性分析显示，不同岩相深层页岩中石英含量均与中孔体积呈正相关（R ²=0.65），而与微孔、大孔体积相关性较弱.随着石英含量增加，页岩微孔体积呈现增大、而大孔体积呈现减小的趋势.页岩石英含量对孔隙体积的影响同TOC含量有着近似的效果，推测可能是由生物成因硅质富集的同时有机质含量也逐渐增大，在有机质成熟热演化过程中产生大量纳米级微孔，使得微孔数量增多，引起了微孔、中孔体积的增大.随黏土矿物含量增大，深层页岩微孔和中孔体积减小，大孔体积增大，这可能与富含黏土矿物的页岩缺少刚性硅质岩石骨架而导致页岩孔隙结构较容易受压实作用影响破坏而使孔隙空间减小有关.此外，黏土矿物含量的增高也会导致页岩在压实作用下塑性黏土矿物易变形充填封堵孔隙，从而抑制富黏土页岩孔隙的发育.富泥硅质页岩内孔隙体积与TOC含量、石英及黏土矿物含量的相关性更强，指示TOC含量、石英及黏土矿物含量共同控制了富泥硅质页岩孔隙结构的发育程度.

5.2　页岩TOC含量及矿物组分与页岩孔隙分形特征的关系

川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组深层超压不同岩相页岩样品孔隙分形维数与TOC含量、石英及黏土矿物含量的相关关系如图9所示.微孔分形维数D ₁随TOC含量和石英含量的增加呈现增大趋势，随黏土矿物含量的增大有减小的趋势，中孔分形维数D ₂与TOC、石英及黏土矿物含量相关性不明显，大孔分形维数D ₃随TOC和石英含量增大而有减小的趋势，随黏土矿物含量的增大有增大的趋势.页岩储层是一个组构复杂的地质体，在各类有机、无机组分的共同作用下形成了复杂多样的孔隙空间网络，页岩有机质埋藏会逐渐成熟生烃，有机质含量越高，在热成熟生-排烃过程中产生的微纳米有机质孔隙也就越多，使得页岩微孔尺度孔隙网络趋于复杂，孔隙空间形态更加无序化，从而体现在微孔分形维数D ₁相对较大.中孔分形维数D ₂与TOC含量相关性，这可能是因为页岩内中孔的形成更加复杂，推测中孔的非均质性除了受到TOC含量影响以外，还受到其他因素的控制.富有机质页岩随着沉积成岩演化过程的进行，大孔可能被固体沥青或生物成因硅质充填、胶结，导致页岩大孔孔隙结构非均质性降低，反映分形维数D ₃的减小.

页岩石英及黏土矿物含量对微孔、大孔分形维数的影响相反.石英含量的增加伴随着有机质的富集，在成熟热演化过程中产生大量微纳米孔隙，多种形态的微孔使得页岩孔隙网络中微小尺寸孔的结构趋于复杂化，这也就导致微孔分形维数D ₁的增大；而黏土含量的增加使得页岩内发育较多的黏土矿物片层间孔缝，同时塑性的黏土矿物极易发生形变，从而使黏土矿物层间缝网构型更加复杂，进而导致大孔分形维数D ₃的增大.川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组深层页岩石英含量与黏土矿物含量此消彼长，页岩内大孔一般为黏土矿物片层间孔隙或黏土矿物转化、脱水收缩后的缝网，因此在高硅质含量岩页发育较少且大孔的复杂程度降低，造成富硅页岩大孔分形维数D ₃相对较低.

5.3　页岩孔隙结构与孔隙分形特征的关系及其地质意义

川东南丁山-东溪地区五峰-龙马溪组深层超压不同岩相页岩样品孔隙分形维数与孔隙结构参数的相关关系见图10所示.页岩微孔、中孔及大孔分形维数与其对应的孔径之间的关系差异较大，在分形维数-孔隙体积交会图的界限明显（图10）.其中，微孔具有中等大小的分形维数和孔隙体积，在图10中数据点的分布较为集中；中孔的分形维数值较大，相应的孔隙体积分布范围更广；大孔具有较小孔隙体积，但分形维数分布较为分散，分形维数与孔隙体积的相关性不明显.这可能与研究区五峰-龙马溪组深层超压页岩内微孔、中孔和大孔的强非均质性有关.对于同类岩相页岩，其内部发育丰富的微孔和中孔，大孔相对发育较少，且页岩微孔和中孔多为有机质孔，具有多样的孔隙喉道组合，在多尺度孔喉系统的叠加下孔隙非均质性得到极大提高，同时孔隙体积和比表面积也较大.此外，在有机质演化和地质历史时期改造过程中，有机孔隙的挤压变形也会加剧页岩孔隙构型的复杂程度，造成页岩微孔和中孔分布的强非均质性.然而，大孔的孔隙形态较为简单，多由粒间孔、黏土矿物层间孔等无机孔隙和微裂缝构成，且发育较小的孔隙体积和比表面积.

对比发现，硅质页岩具有最大的微孔分形维数D ₁和微孔体积，指示高硅质含量的页岩更易发育更复杂的孔隙结构网络，这可能与研究区海相深层页岩的硅质多为生物成因来源有关（Qiu et al.， 2020），高硅质含量引起了页岩内有机质含量的升高，有机质在热演化成熟过程中不断生-排烃，因此在富有机质页岩中形成丰富且形态复杂的微纳米级孔隙及喉道网络，从而明显影响到微孔尺度孔隙的分形维数D ₁；富泥硅质页岩微孔体积与微孔分形维数D ₁呈负相关性，推测可能与页岩内有机质成熟热演化过程中气泡状有机孔的大量发育有关，气泡状有机孔形态较规则，如果能够得到有效保存，将会使页岩孔隙空间的复杂程度和非均质性降低，导致微孔分形维数D ₁随微孔孔隙体积增大反而减小的现象.

硅质页岩的中孔分形维数D ₂和中孔体积也同样最大，反映硅质含量的升高利于页岩内复杂孔隙空间的形成与保存；而富泥硅质页岩显示出中孔分形维数随黏土矿物含量升高而增大，中孔体积却随着黏土矿物含量的升高而降低（图8），表明川东南地区五峰-龙马溪组深层页岩黏土矿物含量的升高不利于孔隙体积的增加，然而黏土矿物的强塑性、易形变特性导致孔隙表面粗糙起伏程度增加，从而增强了中孔尺度孔隙的非均质性.

富硅泥质页岩的大孔分形维数D ₃最大，同时其大孔体积也最大.大孔分形维数D ₃与大孔体积呈弱正相关性（图10），同时与黏土矿物含量呈较好正相关性（图9），指示页岩内黏土矿物的存在可促进大孔的发育，一方面能形成矿物层间缝等大孔，另一方面黏土矿物能够在页岩成岩或构造形变过程中对已有孔隙进行改造修饰，易于形变的塑性黏土矿物可使大孔内部、孔隙表面形态更加无序、复杂化，进而导致页岩内大孔在发育过程中，体积增大的同时，孔隙空间的非均质性也逐渐增强，造成大孔分形维数D ₃的增大.

由此可见，川东南丁山-东溪地区深层超压页岩孔隙结构具有明显的非均质性，不仅表现为不同岩相页岩之间孔隙类型、发育程度、孔径占比的显著差异，还体现在页岩多尺度孔隙分形特征的明显区别.页岩孔隙非均质程度受页岩经历的沉积成岩作用、热演化程度和页岩矿物组成、有机碳含量、后期孔隙改造变形等因素的综合控制（胡忠贵等，2018； 王川等，2022）.不同岩相深层超压页岩孔隙空间的分形特征反映了孔隙非均质性差异发育规律，研究区五峰-龙马溪组深层超压富有机质页岩具有明显多尺度分形特征，且各类岩相页岩不同尺度（微孔D ₁、中孔D ₂、大孔D ₃）孔隙分形维数与地层各项参数（TOC含量、石英及黏土矿物含量、孔隙结构参数等）具有良好相关性，因此综合页岩品质特征分析与页岩孔隙分形维数计算可为有利储集层段的优选提供重要参考依据.

6 结论

（1）川东南研究区五峰-龙马溪组深层超压富有机质页岩普遍发育有机孔、无机孔（粒间孔和粒内孔）及微裂缝；页岩样品发育楔形、狭缝型以及平行板状等形态的孔隙；不同岩相页岩孔径分布型式均为多峰型，其中中孔为总孔隙体积的主要贡献者（体积占比约为59 %），微孔为总孔隙体积的次要贡献者（体积占比约为35 %），大孔对总孔隙体积的贡献相对较小.

（2）川东南研究区五峰-龙马溪组深层超压富有机质页岩孔隙具明显多尺度分形特征，微孔、中孔和大孔的分形维数分别反映了不同尺度孔隙的复杂程度.不同岩相页岩的分形维数存在明显差异，揭示了不同岩相页岩内孔隙发育过程的差异性，其中具有最大微孔分形维数D ₁和中孔分形维数D ₂的硅质页岩微孔和中孔体积也最大，指示其发育更为复杂的孔隙结构网络，提供了更多的气体吸附点位和富集空间，利于页岩气的吸附赋存；而具有最大大孔分形维数D ₃的富硅泥质页岩内发育体积更大、孔隙空间结构更复杂的大孔，提供了庞大的孔隙容纳空间，较利于游离态页岩气贮存.

（3）川东南研究区五峰-龙马溪组深层超压富有机质页岩孔隙结构发育主要受TOC、石英及黏土矿物含量的影响，且TOC、石英及黏土矿物含量对不同岩相页岩的微孔、中孔和大孔发育特征的影响程度不同.分形维数可用来表征不同岩相页岩孔隙结构的发育程度，石英含量升高会引起微孔体积与分形维数D ₁增大，大孔体积与分形维数D ₃减小，而对中孔的影响不明显；黏土矿物含量对于分形维数的影响与石英含量相反；TOC含量升高会导致微孔、中孔体积增大.川东南五峰－龙马溪组深层超压富有机质页岩分形维数与孔隙结构参数具良好相关性，综合页岩品质特征分析与页岩孔隙分形维数计算可为有利储集层段的优选提供重要参考依据.

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基金资助

国家自然科学基金企业创新发展联合项目(U19B6003-03-03)

国家自然科学基金(42172157;41772143;41902140)

中国石油科技创新基金项目(2020D-5007-0103)