新疆喀什噶尔河下游平原区地下咸水中碘形态及碘富集成因

Iodine Species and Causes of Iodine Enrichment in Saline Groundwater in Plain Area of Lower Reaches of Kashigar River

摘要

新疆喀什噶尔河位于典型的干旱-半干旱区，河流下游平原区地下水溶解性总固体（TDS）和碘含量异常，严重威胁当地用水安全. 以喀什噶尔河下游平原区为研究区，通过对地下水水化学特征、Cl/Br摩尔比、氢氧稳定同位素、赋存环境与水文地球化学作用的分析确定该区地下咸水中碘的分布与碘富集的影响因素. 结果表明，研究区地下水碘含量变化范围为<0.40~435.00 μg/L（均值为123.50 μg/L），其中潜水和承压水碘含量均值分别为58.75 μg/L和188.25 μg/L，高碘水占比分别为25.0%和75.0%，水化学类型主要为Cl·SO₄型和SO₄·Cl型. 地下水TDS变化范围为3 079.13~15 249.50 mg/L，主要为中性至弱碱性咸水（87.5%），其次为盐水（12.5%）. 碘元素的存在形态主要为I^-（87.5%），其次为IO₃ ^-（12.5%），且无共存形态，亚氧化环境和亚还原环境分别利于碘元素以IO₃ ^-和I^-形态存在. 高TDS、细粒岩性、平缓的地势、地下水浅埋条件及碱性环境均有利于地下水碘的富集. 潜水碘富集主要受蒸发浓缩作用和蒸发岩溶解作用的影响，承压水碘富集主要受还原条件下含铁矿物的溶解和冲积-湖积物的影响. Cl^-与Cl/Br摩尔比值表明高碘潜水受到一定程度蒸发浓缩作用的影响.

关键词

高碘 / 喀什噶尔河 / 地下水 / 咸水 / 碘形态 / 水文地球化学作用

Key words

high iodine / Kashgar River / groundwater / saline groundwater / iodine species / hydrogeochemical process

0 引言

干旱和半干旱地区覆盖了地球陆地表面的30%以上，地下水是该区维持人类生存和生态系统平衡的重要水源（Okin et al.， 2006），而干旱和半干旱地区超过10%的旱地表面受到盐分的影响（Schofield et al.， 2001）. 我国地下水咸化区主要分布于西北内陆平原、华北平原以及沿海地带（张琳怡，2012；魏兴等，2017； 刘亚磊，2019）. 碘是人体必需的微量元素，是合成甲状腺激素的重要成分，长期摄入不足或过量均会造成甲状腺肿等地方病（申红梅等，2007）. 据不完全统计，全球有10个国家存在人体碘摄入量过多问题，我国约3 100万人受到高碘地下水（I>100 μg/L）的影响（申红梅等，2007； Andersson et al.， 2012）. 高碘地下水主要分布于干旱内陆盆地、黄淮海平原和沿海地区等（张二勇等，2010）. 目前，TDS和碘均被认为是受地质环境因素引起的地源性污染指标（Jia et al.， 2021； Wang et al.， 2021）. 因此，地下水咸化与碘污染问题已成为全球性的环境问题.

造成盐渍化的自然因素主要有气候、地形地貌、地质和地下水水位等（Schofield et al.， 2001）. 自然界含水层中碘主要来源于土壤、沉积物和生物群的吸附及基岩侵蚀（Hou et al.， 2009）. 碘富集受环境因素（如氧化还原电位、pH值等）控制，金属氧化物（氢氧化物）的异化还原和有机物的生物降解是含水层中碘迁移富集的主要机制（Li et al.， 2020；Qian et al.， 2020；王雨婷等，2021）. 徐芬等（2012）研究表明内蒙古河套平原地下水碘含量随TDS增大而增大，浅层地下水中碘富集与蒸发作用有关；孙英等（2021）研究发现塔里木盆地南缘浅层地下水中碘含量随TDS增大而增大，低洼地区的表层土壤盐渍化可能加剧了浅层地下水中碘的富集. Li et al.（2016）研究表明大同盆地地下水碘含量与TDS含量间关系不明显，但地下水为咸水（TDS>3 000 mg/L）时碘含量均较高. 喀什噶尔河位于新疆西南部，该流域地下水质量极差（TDS是地下水质量极差的主要指标之一）（魏兴等，2017；曾妍妍，2018），已有研究表明喀什噶尔河流域地下水中存在碘富集现象，且地下水碘含量随TDS增大有增加趋势（王红太等，2019），但未见该流域地下咸水中碘的形态及地下咸水对碘富集影响的相关报道. 仅有学者确定了新疆北部塔城地区地下水中碘形态以IO₃ ^-为主，且含量较低，氧化条件利于不同碘形态之间的转化（陈俊良等，2017）. 因此，本研究通过分析地下水水化学特征、Cl/Br摩尔比、氢氧稳定同位素、赋存环境与水文地球化学作用，确定喀什噶尔河下游地下咸水中碘的分布与碘富集的影响因素. 为深化高碘地下水形成机理研究提供案例.

1 材料和方法

1.1　研究区概况

喀什噶尔河是新疆塔里木盆地西南部的一条内流河，发源于帕米尔与天山南脉阿里山，该河流流经乌恰、疏勒、伽师、巴楚、阿瓦提等县，全长1 200 km，曾最终向东汇入塔里木河（图1a），现已断流. 研究区位于已断流的巴楚县境内，所处构造单元属塔里木地台次级构造单元巴楚隆起. 研究区出露地层主要为第四纪松散堆积物，包括冲积物、洪积物和风积物等；北部山前基岩区多为含石膏和大量岩盐的第三纪岩层（王智和杜海波，2003）. 地貌类型主要为山前洪积平原和喀什噶尔河冲积平原，其中山前洪积平原戈壁砾石带坡降为3‰~5‰，地下水位埋深>50 m，水量分布不均匀；喀什噶尔河冲积平原地势平缓，坡降为0.5‰~0.3‰，水量中等，浅层地下水也受南部叶尔羌河的影响（图1b）. 研究区主要集中在喀什噶尔河沿岸的冲积平原，由西南到东北呈狭长地形，水文地质剖面如图1c所示. 研究区属温带大陆性干旱气候，四季分明，干旱少雨，无霜期长，年平均气温11.8 ℃，年均无霜期213 d，年平均降水量50 mm左右，年平均蒸发量2 201.2 mm（王智和杜海波，2003）. 研究区地下水主要接受河道水渗漏、灌区渠系水渗漏、田间水入渗和水库水渗漏等补给. 地下水径流方向与河流走向基本一致（由西南至东北）. 地下水的排泄方式主要有潜水蒸发、渠沟排泄和人工开采等.

1.2　样品采集与分析

2021年5月共采集喀什噶尔河下游平原区地下水水样8组（潜水水样和承压水水样各4组），地下水采样点控制面积约170.00 km²，符合《区域地下水污染调查评价规范》（DZ/T0288-2015）中平原区按3组/100 km²~4组/100 km²取样的要求. 采样点位置如图1a所示. 取样井的地下水经与低矿化的渠水混合后用于农业灌溉，井深在130 m内. 水样采集严格按照《地下水环境监测技术规范》（HL/T164-2020）执行. 现场取样时，用所取水样荡洗水样瓶3次，后用0.22 μm的微孔滤膜过滤，后分别加入相应的保护剂，不留气泡盖紧，用封口膜密封. 各取2份平行样，4 ℃冷藏保存并送检.

用多参数分析仪（HANNA， HI9828）现场测定水温、氧化还原电位（Eh）、pH值、电导率（EC）等指标. K⁺、Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、总硬度（TH）、Cl^-、SO₄ ^2-、HCO₃ ^-、CO₃ ^-、溶解性总固体（TDS）、I和Br^-等指标测试由新疆地矿局第二水文工程地质大队化验室完成. 其中，K⁺和Na⁺采用火焰原子吸收分光光度法测定，检出限分别为0.05 mg/L和0.01 mg/L；Ca²⁺、Mg²⁺和TH采用乙二胺四乙酸二钠滴定法测定，检出限均为1.00 mg/L；TDS、Cl^-和SO₄ ^2-分别采用105 °C干燥重量法、硝酸银容量法和硫酸钡比浊法测定，检出限分别为0.1 mg/L、1.00 mg/L和5.00 mg/L；HCO₃ ^-、CO₃ ^-采用酸碱滴定法测定，检出限为0.05 mg/L. 所有检测样品离子的电荷平衡误差绝对值均小于5%，分析测试结果可靠. I和Br^-分别采用T6新悦可见分光光度计和紫外可见分光光计测定，检出限分别为40.0 μg/L和0.01 mg/L. 碘形态由中国地质大学（武汉）生物地质与环境地质国家重点实验室采用电感耦合等离子体质谱法测定. 溶解性有机碳（DOC）由中国地质大学（北京）水文地球化学实验室采用总有机碳分析仪（G2121-i，Picarro）测定.

2 结果与讨论

2.1　地下水水化学特征

由地下水化学组分含量统计结果（表1）可知，地下水pH值范围在7.20~7.65，平均值为7.41，整体呈中性至弱碱性；地下水按TDS可划分为：淡水（TDS<1 000 mg/L）、微咸水（1 000 mg/L≤TDS<3 000 mg/L）、咸水（3 000 mg/L≤TDS<10 000 mg/L）、盐水（10 000 mg/L≤TDS<50 000 mg/L）和卤水（TDS≥50 000 mg/L），TDS范围在3 079.13~15 249.50 mg/L，均值为7 051.35 mg/L，主要为咸水. 由研究区地下水Piper三线图（图2）可以看出，地下水中的阳离子主要以Na⁺和K⁺为主，其次为Ca²⁺和Mg²⁺；阴离子以Cl^-和SO₄ ^2-为主，HCO₃ ^-不占优势.

潜水中分布中性至弱碱性（pH均值为7.36）咸水和盐水，其中盐水水样（K1）水化学类型为Cl·SO₄-Na型（占25.0%），其余水样为SO₄·Cl-Na·Ca·Mg（占50.0%）和SO₄·Cl-Na·Ca型（占25.0%）. 承压水中分布中性至弱碱性（pH均值为7.47）咸水，水化学类型为Cl·SO₄-Na·Ca（占50.0%）、SO₄·Cl-Na·Mg（占25.0%）和SO₄·Cl-Na（占25.0%）型.

2.2　地下水碘含量与TDS分布特征

地下水碘含量变化范围为<0.40~435.00 μg/L（均值为123.50 μg/L），其中潜水和承压水碘含量变化范围分别为<0.40~144.00 μg/L（均值为58.75 μg/L）和96. 00~435.00 μg/L（均值为188.25 μg/L）. 依据《碘缺乏病（IDD）病区划分标准》（GB16005-2009）和《水源性高碘地区和高碘病区的划定》（GB/T19380-2016），将碘含量>100 μg/L的地下水定为高碘水，碘含量≤100 μg/L的地下水为低碘水. 高碘水在潜水和承压水占比分别为25.0%和75.0%，水化学类型分别为Cl·SO₄-Na型和Cl·SO₄-Na·Ca、SO₄·Cl-Na·Mg型.

研究区仅K1为盐水水样（TDS为15 249.50 mg/L），其余水样均为咸水. 由研究区地下水碘含量与TDS的关系（图3a）可以看出，潜水碘含量随TDS增大而增大（高碘水和低碘水的TDS均值分别为15 249.50 mg/L和4 982.25 mg/L），承压水中TDS和碘含量均较高（高碘水和低碘水的TDS均值分别为6 253.99 mg/L和7 452.60 mg/L），表明TDS是影响地下水碘含量的重要因素. 由地下水碘含量、TDS与井深的关系（图3b和图3c）可以看出，高碘水分布于井深123.0 m的潜水和40~70 m的承压水中；盐水分布于高碘潜水中，咸水分布于井深相对较浅（18~70 m）的含水层中.

2.3　氢氧稳定同位素特征及其指示意义

氢氧同位素常被用来研究地下水补给来源、地下水演化规律及地下水与地表水之间的相互作用等（Craig，1961； Pang et al.， 2017； 曾邯斌等，2021）. 研究区高碘潜水δD值为-47.40‰、δ¹⁸O值为-6.19‰，低碘潜水δD均值为-72.7‰、δ¹⁸O均值为-9.62‰；高碘承压水δD均值为-68.29‰、δ¹⁸O均值为-8.45‰，低碘承压水δD值为-74.71‰、δ¹⁸O值为-10.16‰. 表明高碘潜水和承压水δD与δ¹⁸O值均明显大于低碘水，且高碘潜水δD与δ¹⁸O值明显高于高碘承压水，表明高碘地下水在补给过程中受蒸发作用明显大于低碘水.

将研究区潜水和承压水的δD、δ¹⁸O与全球大气降水线（global meteoric water line，GMWL）（Craig，1961）和塔里木盆地大气降水线（local meteoric water line，LMWL）（李文鹏等，2006）进行对比（图4），可以看出不同水体中大部分氢氧稳定同位素含量接近，表明潜水和承压水具有相似的来源或相似的演化过程，其中潜水高碘水水样K1与其他水样偏离较远，表明K1与其他水样的来源或经历的水文地球化学作用可能不同. 潜水和承压水水样均偏离全球大气降水线，且分布在当地大气降水线的下方，表明研究区内降水补给过程中受到较强的蒸发作用（Hao et al.， 2019）；部分潜水水样富集重的氘氧同位素，表明潜水受蒸发作用更强烈.

2.4　地下水碘赋存的水化学环境

研究区地下水I含量与Eh、pH、Fe和菱铁矿的饱和指数（SI_菱铁矿）之间关系的如图5a~5d所示. 高碘潜水Eh值处于亚氧化环境，承压水为亚还原环境（图5a），Eh值反映了环境中电子的丰度，还原条件下，碘酸根和有机碘被还原为碘离子（Hu et al.， 2005），由于碘离子与金属氧化物和有机质的结合能力较弱，利于碘在地下水中富集. 高碘潜水和承压水均呈中性至弱碱性（图5b），碱性条件下，含水介质中铁氧化物等矿物表面带更多的负电荷，导致其对碘离子吸附性能降低，增强了碘的解吸作用，促使碘向地下水中迁移富集（Li et al.， 2014）. 潜水中I含量随Fe含量增大而减小（图5c），由于碘在铁氧化物（氢氧化物）矿物表面具有高吸附能力，当氧化还原条件偏氧化时，Fe（II）氧化物被氧化形成Fe（III）氧化物（氢氧化物）矿物沉淀，碘可被吸附在Fe（III）氧化物（氢氧化物）表面从液相进入固相，地下水中的碘含量减少；偏还原环境下，Fe（氧化物）氢氧化物矿物发生还原性溶解，吸附在矿物表面的碘从固相迁移至液相（Li et al.， 2020）；承压水中Fe含量均较低（均值为0.73 mg/L）. 还原条件下，Fe（III）矿物还原溶解会形成Fe（II）相，如菱铁矿，菱铁矿在平衡和沉淀状态下（SI>-0.5时），地下水碘含量随菱铁矿SI增大而增大（图5d），表明沉积物中的碘和Fe（II）由于Fe（III）矿物的还原溶解而迁移到地下水中；菱铁矿在溶解状态下（SI<-0.5时），地下水碘含量相对较高，表明地下水碘随矿物溶解释放到水中. 因此，还原条件下，Fe（III）矿物还原溶解利于承压水碘富集.

2.5　水文地质条件的影响

研究区地下水I含量与γCa²⁺/γCl^-的关系如图6所示，γCa²⁺/γCl^-可反映地下水动力条件，γCa²⁺/γCl^-值越小则地下水流动条件越差（周殷竹等，2021），潜水中I含量随γCa²⁺/γCl^-比值减小而增大，承压水中γCa²⁺/γCl^-比值均较小，表明地下水流动条件越差越利于碘富集. 研究区山前洪积平原含水层岩性以砂砾石为主，喀什噶尔河冲积平原潜水含水层岩性以粉细砂夹亚砂土为主，承压含水层以粉细砂夹亚砂土、亚粘土层为主. 河流冲积平原地形坡度平缓，地下水水力梯度较小，地下水径流缓慢，滞留时间长导致水岩作用程度深，且水位埋深较浅（为4~12 m）（图1a），矿物及蒸发岩的溶解、蒸发作用成为地下水中盐分增加的主要来源. 因此，细粒岩性、平缓的地势、地下水浅埋条件均有利于地下水碘的富集.

2.6　地下水碘的存在形态

地下水中碘主要以IO₃ ^-和I^-的形态存在，有机碘（OI）含量较低. 其形态受氧化还原条件和溶解有机质等水化学因素控制（Li et al.， 2014； Wang et al.， 2021）. 研究区仅1组潜水水样K1（碘含量为144.0 μg/L）的碘形态为IO₃ ^-，无其他共存形态，其余水样的碘形态均为I^-. 相关研究表明氧化条件利于IO₃ ^-的赋存，碘元素在还原条件下主要以I^-形态存在（Schwehr et al.， 2009； Voutchkova et al.， 2017）. 研究区K1取样点分布于山前洪积平原潜水含水层中，为亚氧化环境（图5a），且该点TDS最大（为15 249.50 mg/L），其余潜水水样较该点的还原性强，表明亚氧化环境利于碘元素以IO₃ ^-形态存在. 承压水水样整体呈亚还原环境. 含水层沉积物中铁矿物的还原转化促使沉积物中碘释放到地下水中，在释放过程中，碘从碘酸盐或有机碘转变为碘化物的过程进一步促进了沉积物碘的释放（Li et al.， 2020），因此处于亚还原环境的承压水中I^-含量整体较高.

2.7　地下水碘的富集成因

2.7.1　沉积环境对地下水碘含量的影响

研究区第四纪成因类型主要为冲积-湖积物、冲洪积物和洪积物，南部靠近沙漠分布有风积物和冲积物等（图7）. 高碘潜水K1分布于洪积物中（碘含量为144.0 μg/L），其余潜水均分布于冲积-湖积物中（碘含量均值为30.3 μg/L）；高碘承压水分布于冲积-湖积和冲洪积物中（碘含量均值分别为435.0 μg/L和111.0 μg/L），其余低碘水分布于冲洪积物中（碘含量为96.0 μg/L），不同沉积物中碘含量显示，冲积-湖积物对承压水碘含量的影响较大.

研究区冲积-湖积物主要分布于冲积平原河流迁移处，河床坡度小（图1a），岩性以淤泥、亚砂土和粉细砂为主，河流生物残体沉积形成了富含有机质的粘土层，有机质和粘土矿物具有较强的固碘能力，微生物在降解有机质过程中促进沉积物中吸附态的碘释放到地下水中.

2.7.2　地下水Cl^-与Cl/Br摩尔比值

由于Cl^-和Br^-的强溶解性和自然条件下的保守性，水和沉积物相互作用可以改变Cl^-和Br^-的绝对浓度，但不能改变C1/Br的质量比，因此常被用于指示地下水溶质的起源和化学演化（Cartwright， 2004； Li et al.， 2016）. γCl^-/γBr^-范围为4 546.22~16 501.76，由研究区Cl^-和Cl/Br摩尔比（图8）可以看出，高碘潜水（K1）受一定程度的蒸发浓缩作用影响，其余水样受岩盐溶解影响较大.

2.7.3　碘含量与地下水溶解性有机碳（DOC）的关系

天然地下水中水溶有机质通常含量不高，DOC含量通常低于2 mg/L，均值为0.7 mg/L（张人权等，2018）. 微生物通过将有机物氧化为CO₂获得能量维持生存和繁殖（张人权等，2018）. 由碘含量与DOC含量的关系图（图9）可以看出，地下水DOC含量整体较低，其中高碘潜水的DOC含量（K1的DOC含量为0.81 mg/L）较低碘水DOC含量（DOC含量均值为2.14 mg/L）低，较高盐分降低了微生物活性及对外源碳的利用率（李玲等，2013），致使部分取样点DOC含量相对较高. 相关研究也表明，地下水中碘含量与DOC无显著关系，与溶解性有机质有关（薛江凯等，2021）.

2.7.4　水化学形成机制对碘富集的影响

（1）　蒸发作用

通过γNa⁺/γ（Na⁺+Ca²⁺）与TDS的关系把控制自然水体主要化学组分形成机制分为3类（蒸发主导型、大气降水主导型和岩石风化主导型）（Gibbs， 1970）. 由研究区地下水Gibbs图（图10）可以看出，水样均落在了蒸发主导型区域（右上部），潜水水样K1明显落在所有水样的右上部，表明地下水水化学形成主要受蒸发作用控制. 高碘潜水水样的γNa⁺/γ（Na⁺+Ca²⁺）值较低碘水（均值分别为0.80和0.57）高，γNa⁺/γ（Na⁺+Ca²⁺）值在承压水中变化不大（高碘水和低碘水对应的γNa⁺/γ（Na⁺+Ca²⁺）均值分别为0.65和0.71），表明高碘潜水水化学形成受蒸发控制作用影响较大，承压水水化学形成受蒸发作用影响较小.

（2）　岩石风化源判别

采用γCa²⁺/γNa⁺与γHCO₃ ^-/γNa⁺比值端元图解法进一步确定地下水化学特征的岩石风化源类型（Gaillardet et al.， 1999； Qian et al.， 2016）. 研究区地下水主要分布在硅酸盐岩风化和蒸发盐岩溶解区域附近，且高碘地下水倾向于蒸发岩溶解区域（图11）. 蒸发岩受控于沉积环境，主要通过蒸发作用从含盐度较高的溶液或卤水中沉淀形成的含盐岩类（Orr， 2017）. 本次地下水取样点TDS均较高，碘离子富集受到蒸发岩溶解作用进一步表明碘含量受TDS的影响.

（3）　溶滤作用

矿物在地下水中的溶解、沉淀状态主要由其相对水溶液的饱和程度来决定（Amiri et al.， 2015）. 在对水溶组分平衡分布计算的基础上，计算地下水相对方解石、白云石、石膏和岩盐的饱和指数（saturation index， SI），当SI>0.5时，表明该矿物趋于沉淀状态；SI<-0.5时，表明该矿物处于溶解状态；当SI绝对值小于0.5时，表明该矿物处于平衡状态. 由地下水中各矿物相的饱和指数图（图12）可以看出，方解石和白云石在地下水中主要处于饱和状态；石膏在地下水中主要处于平衡状态；岩盐主要处于溶解状态. 地下水中岩盐的饱和指数随TDS增大而逐渐增大，表明高碘水中岩盐的溶解状态更趋于平衡，且高碘潜水中岩盐溶解更充分.

3 结论

本文以喀什噶尔河下游为研究区，从水文地质条件、沉积环境及水文地球化学作用等方面重点分析地下咸水中碘的富集成因，研究表明：

（1）研究区地下水整体为中性至弱碱性咸水，地下水碘含量和TDS整体较高，碘含量范围为<0.40~435.00 μg/L（均值为123.50 μg/L），TDS范围在3 079.13~15 249.50 mg/L（均值为7 051.35 mg/L），高碘水水化学类型为Cl·SO₄-Na型、Cl·SO₄-Na·Ca型和SO₄·Cl-Na·Mg型.

（2）地下咸水中潜水碘含量随TDS增大而明显增大，承压水碘含量均较高.

（3）地下水δD与δ¹⁸O值表明高碘地下水在补给过程中受蒸发作用明显大于低碘水. Cl^-与Cl/Br摩尔比值表明高碘潜水受一定程度蒸发浓缩作用的影响.

（4）碱性环境、平缓的地势、细粒岩性、地下水浅埋条件均有利于地下水碘的富集. 潜水碘富集主要受蒸发浓缩作用和蒸发岩溶解作用的影响，承压水碘富集主要受还原条件下含铁矿物的还原溶解和冲积-湖积物的影响.

（5） 研究区地下水碘元素存在的形态主要为I^-，其次为IO₃ ^-，且无共存形态. 亚氧化环境利于碘元素以IO₃ ^-形态存在，亚还原环境利于碘元素以I^-形态存在.

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基金资助

国家自然科学基金资助项目(42067035;42007161)

新疆农业大学水利工程重点学科项目(SLXK2019-10)

“新疆水利工程安全与水灾害防治自治区重点实验室”2021年开放课题(ZDSYS-JS-2021-10)