豫西卢氏五里川地区柳树湾铀矿碱交代成矿作用

Influence of Alkali Metasomatic Mineralization on Liushuwan Uranium Deposit in Lushi Wulichuan Area, West Henan Province

摘要

豫西卢氏五里川地区新发现的柳树湾铀矿碱交代成矿作用明显，对于豫西成矿带新一轮找矿战略行动具有直接指示意义.通过岩石学、岩石化学和同位素定年等研究，认为早古生代中期，深源岩浆上侵、熔融、交代中元古代秦岭微陆块，形成富碱含铀的灰池子岩体（429.4±5.3 Ma）和花岗伟晶岩（417.4±2.3 Ma）；早古生代晚期，混有幔源成分的含U、Na、Zr、Hf流体和含U、K、Nb、Ta流体富碱流体交代花岗伟晶岩，塑造了柳树湾花岗伟晶岩铀矿床；富碱流体在改变了岩体及伟晶岩的碱质（K+Na）、硅质（SiO₂）、REE和Zr、Hf、Ti等元素分布环境的过程中，导致锆石U-Pb、白云母Ar-Ar和辉钼矿Re-Os同位素封闭体系受损.碱交代作用是岩体、花岗伟晶岩成岩以及柳树湾铀成矿的根本原因.

关键词

豫西卢氏 / 柳树湾铀矿 / 岩石化学 / 同位素测年 / 碱交代作用 / 矿床学

Key words

Lushi of West Henan / Liushuwan uranium deposit / petrochemistry / isotopic dating / alkali metasomatic mineralization / ore deposit geology

0 引言

豫西成矿带是秦岭造山带最重要的贵金属、有色金属成矿带之一，而2018年新发现的，远景资源量超千吨的豫西卢氏五里川地区柳树湾花岗伟晶岩型铀矿，则进一步扩展了成矿带矿产种类、矿床类型和资源潜力.该铀矿正处于北秦岭铀成矿带东段的“丹凤三角区”（张金带等，2012）东缘，与探明的光石沟、小花岔、陈家庄等铀矿床，共同塑造了我国中部最重要的古生代花岗伟晶岩型铀矿集区.

柳树湾铀矿与陕西省境内的灰池子岩体南缘的光石沟铀矿、小花岔铀矿等铀矿床共同组成一条规模巨大的花岗伟晶岩型铀矿带，扩大了豫陕交界处的灰池子岩体周缘成矿带的延伸规模，进一步扩大了灰池子岩体周缘铀资源勘查空间，可为国家《第十四个五年规划和2035年远景目标纲要》提供重要目标区.

本文在豫西卢氏地区战略性矿产找矿预测中发现，近年来，许多学者对柳树湾铀矿的矿床地质（李靖辉，2010；陈化凯等，2020）、地球化学（张同林等，2021；张盼盼等，2022）、成矿作用（张盼盼等，2017；林锐华等，2021）等方面开展了大量研究工作，已取得了一些重要成果，然而，该矿床的成矿作用存有伟晶岩与中元古代峡河群黑云片麻岩的同化混染作用、灰池子残余岩浆结晶分异和热液作用的不同认识（张盼盼等，2017；林锐华等，2021），不利于找矿靶区的圈定和勘查区块建议的提交.仔细分析柳树湾铀矿地质特征，笔者发现虽然铀矿体产于灰池子岩体外带伟晶岩中，与岩体和伟晶岩具有密切的空间关系，但是富F、Na、K、Zr、Hf、Nb、Ta的特征表明幔源物质在铀成矿中具有重要作用.

因此，根据笔者主持的《硬岩型铀钍等矿产资源远景调查与勘查示范》二级项目（DD20160129）对有关柳树湾铀矿的灰池子岩体、花岗伟晶岩岩石学、岩石化学、LA-ICP-MS锆石U-Pb、白云母Ar-Ar和辉钼矿Re-Os定年等研究成果，从“碱交代成矿作用”的角度进一步深化柳树湾铀矿成矿作用研究.

碱交代作用指岩石在富含钾、钠等碱金属离子的流体交代围岩而产生的结构、构造、矿物成分和化学成分变化的地质现象（杜乐天，2011）.该理论认为金属成矿演化遵循“软流圈隆起→基性岩浆贯入→深源热流体上涌→碱交代作用→热液成矿”的序列.软流圈上涌过程中衍生的碱性流体和围岩反应，流体中的碱金属（K⁺、Na⁺等）交代，萃取出围岩的U等成矿元素，成矿元素遇F^-、Cl^-、CO₃ ^2-、S^2-等离子络合成矿.围岩往往出现钾长石化、钠长石化和硅化，且伴有Ca²⁺、Mg²⁺、Fe²⁺、Sr²⁺、Ba²⁺等析出以及Al³⁺、Mn⁴⁺、Mo⁴⁺等迁入等现象.与铀成矿有关的主要为钾交代、钠交代作用.

1 地质背景

柳树湾铀矿大地构造位置处于秦岭微陆块河南段西缘、秦岭-大别成矿省东秦岭成矿带河南段西端（李俊建等，2021）.中元古代以来，处于华北地块南缘、古秦岭洋、秦岭微陆块、扬子陆块北缘结合区的豫西卢氏柳树湾铀矿，经历了软流圈上涌，洋陆碰撞、俯冲、陆陆碰撞、深大断裂活化，壳幔相互作用强烈（杨力等，2010；李承东等，2018；相振群等，2020；Zhang et al.，2023）.早古生代，灰池子岩体北西-南东向侵入朱夏和商丹深大断裂夹持的中元古代秦岭岩群（Pt₂ Q）和峡河岩群（Pt₂ X）高级变质岩中（陆松年等，2006）.其中，原岩为陆源碎屑岩、中基性火山岩和碳酸盐岩的秦岭岩群（Pt₂ Q）第三岩性段（Pt₂ qn ³）能谱测量显示铀含量为3.86×10^-6（何厚锦等，2018），Th/U值为5.4，为铀成矿提供了铀源的条件.

新元古代以来，栾川断裂、朱夏断裂和商丹断裂等深大断裂与秦岭岩群（Pt₁ Q）和峡河岩群（Pt₂ X）相互作用构成一条规模巨大的近东西走向的北秦岭构造带，其中朱夏和商丹断裂的“三角”夹持区控制了柳树湾铀矿的地质构造格架（图1）.灰池子岩体北部近北西向展布的朱夏断裂（F₂），控制了古元古代秦岭岩群与早古生代二郎坪岩群的区域分布.灰池子岩体南部东西向的商丹断裂（F₃），控制了峡河岩群、秦岭岩群南侧边界.两大断裂与栾川深大断裂（F₁）、超营断裂（F₄）和瓦穴子断裂（F₅）共同控制了元古代、古生代及中新生代地层、岩浆岩的时空展布.断裂带间衍生的大量北东向、北西向韧、脆性次级断裂带为深部成矿流体上侵提供了通道.

古元古代至古生代，北秦岭地区幔源岩浆活动强烈（张本仁，2001；闫全人等，2009）.新元古代，灰池子岩体东南部的具有洋中脊玄武岩（MORB）及拉斑玄武岩特征的洋淇沟新元古代超基性岩（800.9 Ma）（李承东等，2018；赵利刚等，2019）侵入秦岭岩群.早古生代，北秦岭构造带陆块、洋壳俯冲，碰撞强烈，一系列基性岩侵入，发生若干变质热事件（423 Ma）（时毓等，2014；翟文建等，2019）.例如，陕西太白县岩湾蛇绿杂岩（486±6 Ma）和丹凤群MORB型基性火山岩（456±6 Ma）侵位于晚元古代丹凤群（Pt₃QD）.

朱夏深大断裂始于古元古代，至少断续延续到新元古代中晚期，其北侧大规模喷发含有岛弧玄武岩及拉斑玄武岩的二郎坪群海相火山岩，南侧侵入漂池岩体（452~495 Ma）（ 王梦玺等，2022）、灰池子岩体（440.3±2.6 Ma）（李伍平等，2001）等中酸性岩浆岩.

2 柳树湾铀矿地质特征

矿区产于北西向灰池子岩体复背斜东北翼，主要岩石为峡河岩群寨根岩组石榴二云石英片岩、黑云斜长片岩、石英岩和黑云斜长片麻岩，主要赋矿伟晶岩为沿灰池子岩体外接触带北西向展布的花岗伟晶岩（图2）.受朱夏、商丹深大断裂影响，岩层和伟晶岩产状由化银坪-王佛堂地段北东向，渐变为王佛堂地段南东向和桑树沟地段（即灰池子岩体南部）南南西向.

2.1　灰池子岩体特征

灰池子岩体似一“双尾大头怪”侵位于北西向北秦岭构造带核部，面积约375 km².岩体由浅肉红色、灰白色中细粒片麻状黑云母花岗岩、黑云母花岗闪长岩和黑云母二长花岗岩组成，中细粒花岗结构，局部粗粒-伟晶结构和交代结构.主要矿物为钾长石、斜长石、石英、黑云母等，局部含有峡河岩群捕虏体及中基性杂岩捕虏体.受北西向构造应力影响，岩体内带透镜状石英、集合体状黑云母定向排列，且黑云母解理纹弯曲.岩体蚀变强烈，内部发育石英细脉，钾长石包裹的斜长石残核边部具有蠕英结构和净化边，表明岩体受到碱性流体交代和构造挤压作用.

2.2　花岗伟晶岩特征

柳树湾铀矿区花岗伟晶岩脉分布于岩体外接触带峡河岩群中，包括距岩体小于300 m的黑云母伟晶岩和距岩体大于300 m的二云母伟晶岩、白云母伟晶岩.伟晶岩脉一般长300~800 m，最长达1 500 m，宽一般1~10 m，最宽达20 m.岩脉密集分布于灰池子岩体东北缘的柳树湾-下庄科和桑树沟-王佛堂地段.伟晶岩脉走向北西-南东，倾向北东，倾角56°~88°，多呈相互平行的脉状、囊状、透镜状（陈化凯等，2020）.近岩体接触带处伟晶岩脉规模大、密度大、连续性好，远岩体处岩脉规模小、密度小、连续性差（图2）.伟晶岩中板状黑云母、白云母来自于伟晶岩成岩期，带状，裂隙状黑云母、白云母则后期热液蚀变而成.黑云母伟晶岩钾化、硅化强，伽玛射线强度高，白云母伟晶岩钠化强，伽玛射线强度低，两者经历了富钾、富钠两种热液交代作用，但仅黑云母伟晶岩的钾化、硅化与铀富集共生关系密切.

铀矿化段伟晶岩呈肉红色，主要矿物为石英、钾长石、斜长石和黑云母，发育硅化、钾化、绿帘石化、绢云母化、黄铁矿化和粘土矿化.原生铀矿物晶质铀矿或长方体状镶嵌于黄铁矿中，或细脉状穿插黑云母，次生铀矿物有铜铀云母、钍石、铀石等.钾化、硅化强烈，局部可见含量高达65%的钾长石和5~50 cm的石英脉.

2.3　放射性异常特征

1∶50 000放射性测量在灰池子岩体一带圈定伽玛异常场16个、伽玛高场18个、伽玛异常点120个，异常普遍>100γ，最高异常值可达1 500×10^-6 U（图3）.灰池子岩体地表测值一般在26×10^-6~38×10^-6 U之间，局部地段可达110×10^-6 U，平均铀含量为2.75×10^-6，平均钍含量为15.22×10^-6，Th/U值5.53，具铀迁入的特征.放射性异常的空间分布显示铀与灰池子岩体和花岗伟晶岩具有密切的成生关系.

花岗伟晶岩与1∶50 000放射性测量异常点、异常场规模和放射性强度空间关系密切.产铀黑云母伟晶岩伽玛测值换算铀含量大于80×10^-6，最高达2 200×10^-6.二云母伟晶岩伽玛测值25×10^-6~40×10^-6 U，局部高达270×10^-6 U.白云母伟晶岩伽玛测值25×10^-6~35×10^-6 U，最高达50×10^-6 U.

3 样品采集和测试

3.1　样品采集

岩石化学样品采集对象为卢氏五里川灰池子岩体和近缘的花岗伟晶岩脉，样品点位于柳树湾至王佛堂一带的6个钻孔、2个自然露头点的15件样品（表1，图2）.LA-ICP-MS锆石U-Pb样品采集于二道河地段301伟晶岩脉及围岩灰池子岩体.白云母采集于黄柏沟地段二云母花岗伟晶岩.辉钼矿样品采集于柳树湾地段105号花岗伟晶岩脉（图2，表2）.

3.2　样品测试

岩石化学碎样由河北廊坊宇能地质勘查技术服务有限公司完成.挑选无蚀变、无脉体、新鲜均一的岩石样品，破碎研磨成200目的粉末.锆石制靶由北京锆年领航科技有限公司完成.

岩石主量、微量、稀土分析测试和LA-ICP-MS锆石测年由中国地质调查局天津地质调查中心（原天津地质矿产研究所）完成.

常量元素测试仪器为PW4400/40 X射线荧光光谱仪，FeO由氢氟酸、硫酸溶样，采用重铬酸钾滴定容量法进行测试，分析精度优于2%，微量和稀土元素测试设备为X SeriesII等离子体质谱仪，检测依据为GB/T14506-2010，检测环境温度24 ℃，湿度28%，分析精度优于5%.

锆石U-Pb同位素定年依据检测标准：GHJZ0014-2009，利用激光烧蚀多接收器电感耦合等离子体质谱仪（LA-MC-ICPMS）系统完成，温度22 ℃，湿度28%，分析精度优于5%.该系统包括Thermo Fisher公司生产的Neptune多接收器电感耦合等离子质谱仪和ESI公司生产的NEW WAVE193nm FX ArF准分子激光器.Neptune的主要参数设置：冷却气（Ar）流速为16 L/min，辅助气（Ar）流速为0.75 L/min，载气（Ar）流速为0.986 L/min，积分时间为0.131 s，数据采集时间60 s（前20 s进行空白测定）；激光器主要参数设置：剥蚀束斑直径为35 μm，能量密度为10~11 J/cm²，频率为8~10 Hz，激光剥蚀物质以He为载气（流速0.67 L/min）送入Neptune.采用标准锆石GJ-1作为外标进行仪器U、Pb同位素分馏校正，采用²⁰⁸Pb校正法对普通铅进行校正，人工合成硅酸盐NIST SRM610玻璃标样作为外标计算锆石样品中的U、Pb含量.锆石样品测试流程为NIST SRM610（2次）+GJ-1（2次）+8个样品+GJ-1（2次）+NIST SRM610（2次）.

白云母Ar-Ar和辉钼矿Re-Os同位素测试工作在国家地质实验测试中心完成.白云母用超声波清洗选纯 （纯度>99%），清洗后的样品被封进石英瓶中送核反应堆中接受中子照射，质谱分析是在多接收稀有气体质谱仪Helix MC上进行，中子照射过程中所产生的干扰同位素校正系数通过分析照射过的K₂SO₄和CaF₂来获得，坪年龄误差以2σ给出.辉钼矿样品直接从伟晶岩脉上取得，首先通过重力、磁法进行分离，再在显微镜下进行详细观察，剔除不纯组分，每件样品的纯度均大于98%.

4 岩石化学特征

灰池子岩体和花岗伟晶岩脉的主量和微量元素的测试结果见附表1~3.采用Fe₂O₃值和（0.83TiO₂+1.6）值相对大小判断样品的岩石新鲜程度，如果前者大于后者，说明岩石样品新鲜，可用于岩石化学分析，否则舍弃.灰池子和花岗伟晶岩样品Fe₂O₃值0.02~0.74小于（0.83TiO₂+1.6）值1.63~1.89.岩体和伟晶岩主量元素总量为99.60~99.98（介于99.5~100.25），满足岩石化学分析要求.柳树湾地区Li、Be、Nb、Ta等稀有金属矿化较强.灰池子岩体东侧河西村一带出露面积4.7 km²的Rb、Nb、Ta矿化区，北西2.6 km产有南阳山、蔡家锂矿，于东北7 km的南峪沟-黄耀沟发现Li、Be矿点数十个.广泛分布的Li、Be、Rb、Cs、Nb、Ta等矿化可能影响柳树湾铀矿的微量元素分布，但在微量元素标准化模式图上和稀土配分曲线（图4，图5）显示，灰池子岩体和非产铀花岗伟晶岩元素微量元素、稀土配分曲线相似，而产铀花岗伟晶岩与前两者变化明显.笔者认为区域性的Li、Be、Nb、Ta等稀有金属矿化未影响灰池子岩体和非产铀花岗伟晶岩的元素分布，而产铀花岗伟晶岩则经历了与铀富集相伴的Li、Be、Nb、Ta矿化作用.

SiO₂含量秦岭岩群（55.88%）<灰池子岩体（71.32%）<花岗伟晶岩（72.56%），Al₂O₃含量则秦岭岩群（15.60%）>灰池子岩体（15.18%）>花岗伟晶岩（14.42%）组成，Fe₂O₃含量灰池子岩体（0.110%）<花岗伟晶岩（0.235%），FeO含量则灰池子岩体（1.21%）>花岗伟晶岩（1.06%）.Na₂O+K₂O含量灰池子岩体（8.02%）<花岗伟晶岩（8.21%），远大于秦岭岩群（3.28%）（柏治安等，2020）.岩体（Na₂O+K₂O）含量（8.12%）略小于非含铀花岗伟晶岩（8.20%），高铀量伟晶岩（Na₂O+K₂O）含量（11.03%）>低铀量伟晶岩（5.21%），由围岩至岩体、伟晶岩，酸度、氧化度逐级升高，碱性增强，还原性降低.铀与钠、钾呈正相关性，但高的K₂O/Na₂O值利于铀的富集，应是富钾、富钠两种含铀流体交代过程中，钾钠不相容作用引起的高铀伟晶岩富钾，低铀伟晶岩偏钠.

选择SiO₂-Zr图解（图4）中，灰池子岩体和花岗伟晶岩均落入I型花岗岩区.笔者认为，该I型花岗岩的源岩可能来自于秦岭群中基性火成岩，岩浆熔融的能量需要高温流体提供.K₂O-SiO₂图解（图4）中，灰池子岩体和花岗伟晶岩主要表现为高钾钙碱性，少量为钙碱性.TFe/（TFe+MgO）-SiO₂图解（图4）中，灰池子岩体和花岗伟晶岩均落入岛弧花岗岩（IAG）、陆弧花岗岩（CAG）和大陆碰撞花岗岩（CCG）区，表明岩体和伟晶岩的形成与洋陆俯冲、碰撞作用有关.

铀矿化花岗伟晶岩Ba（1075.25×10^-6）、Sr（233.50×10^-6）、Mo（1.45×10^-6）、Ｙ（23.95×10^-6）、Yb（2.75×10^-6），均高于灰池子岩体Ba（980.6×10^-6）、Sr（502.6×10^-6）、Mo（0.99×10^-6）、Ｙ（5.22×10^-6）、Yb值（0.49×10^-6）和非含矿伟晶岩Ba（778.5×10^-6）、Sr（442.38×10^-6）、Mo（1.23×10^-6）、Ｙ（5.30×10^-6）、Yb（0.49×10^-6），说明岩体和伟晶岩的成岩物质以壳源为主，但含矿花岗伟晶岩经历了相对富Ba、Sr、Ｙ、Yb流体改造作用.

含矿花岗伟晶岩Li含量（22.23×10^-6）、Nb/Ta比值（6.17），均小于岩体Li含量（49.56×10^-6）、Nb/Ta比值（11.69）和非含矿伟晶岩Li含量（36.44×10^-6）、Nb/Ta比值（10.72），说明同属NYF型含矿伟晶岩和非含矿伟晶岩经历了不同类型的流体改造作用，伟晶岩的成分变化与交代作用的流体息息相关，而不是原生岩浆的差异.

Mg^#值可有助于识别岩浆岩的物源（刘晓佳和许志琴，2021）.当Mg^#值小于40，物源主要来自于地壳，Mg^#值大于40，物源主要起源于地幔.灰池子岩体Mg^#值37~64，平均值47，花岗伟晶岩Mg^#值30~54，平均值44，表明岩体和伟晶岩物源均具有壳源和幔源特征，受上涌幔源流体熔融的秦岭微陆块产生的岩浆岩可具有相应的Mg^#值.

岩体U含量为1.64×10^-6~6.37×10^-6，平均值4.12×10^-6，Th含量为8.94×10^-6~13.10×10^-6，平均值11.29×10^-6，Th/U值2.7.非铀矿化花岗伟晶岩U含量2.24×10^-6~13.60×10^-6，平均值5.09×10^-6，Th含量0.75×10^-6~15.20×10^-6，平均值9.57×10^-6，Th/U值1.89.产铀花岗伟晶岩U含量201×10^-6~1 180×10^-6，平均值669.75×10^-6，Th含量99.1×10^-6~254.0×10^-6，平均值155.28×10^-6，Th/U值0.23.岩体和非铀矿化伟晶岩的U、Th含量和Th/U值均相当，但铀矿化伟晶岩显示U、Th和Th/U值陡增，其中，样品（ZK0501-45、ZK0001-64）K₂O含量（2.6%~3.11%）远低于样品（ZK1601-199、ZK5401-38）K₂O含量（8.21%~8.98%），且Zr含量（120×10^-6~140×10^-6）和Hf含量（4.92×10^-6~5.04×10^-6）远高于后者Zr含量（12.5×10^-6~32.2×10^-6）和Hf含量（0.47×10^-6~1.46×10^-6），初步认为产铀伟晶岩经历了两期含铀流体交代作用.

一般认为，重稀土元素（HREE）可有效示踪幔源流体记录（Lai et al.，2013）.灰池子岩体∑REE=94.63×10^-6，LREE/HREE=9.06，（La/Yb）_N=34.48，δEu=1.18，非含铀伟晶岩∑REE=58.61×10^-6，LREE/HREE=5.28，（La/Yb）_N=17.61，δEu=8.42，产铀伟晶岩∑REE=115.89×10^-6，LREE/HREE=1.28，（La/Yb）_N=2.89，δEu=0.97.球粒陨石标准化REE图（图6），岩体、非含铀均属轻稀土富集型，Eu均负异常，∑REE均低于秦岭群，LREE/HREE、（La/Yb）_N、δEu均高于秦岭群，而产铀花岗伟晶岩曲线相对平坦，重稀土略微扬起，Eu均正异常，LREE/HREE、（La/Yb）_N、δEu均低于秦岭群.非含铀伟晶岩∑REE极小值2.69×10^-6，δEu=0.71，含铀伟晶岩（样品ZK1601-199）∑REE极大值308.59×10^-6，为非含铀花岗伟晶岩的4.13倍，含铀花岗伟晶岩的2.66倍，δEu=0.27，说明含铀伟晶岩与岩体、非含铀伟晶岩、秦岭群经历了非同等条件的流体交代作用，前者应与不同类型碱性含铀流体交代有关，可能与含铀流体的F成分有关.

5 同位素测年

选择化银坪地段105花岗伟晶脉及其围岩灰池子岩体（图2）开展LA-ICP-MS锆石U-Pb测年，以厘定岩体和岩脉的成岩时代.

5.1　灰池子岩体LA-ICP-MS锆石 U-Pb测年

样品301γ共测定35个测点，²⁰⁶Pb/²³⁸U分5组年龄：137 Ma、294 Ma、382~411 Ma、423~457 Ma、603~1 594 Ma（附表4）.锆石U含量为24×10^-6~3 955×10^-6，平均值1 191.29×10^-6，与秦岭群锆石U值1 206×10^-6相当，Th/U值0.020~1.198，平均值0.230，远低秦岭群Th/U值（1.950）.²⁰⁶Pb/²³⁸U的10个测点（404~430 Ma）的Pb、U、²⁰⁶Pb/²³⁸U结果离差较大，标准离差（STDEVPA）分别为36.26、547.21、18.63，铀含量的巨幅波动显示灰池子岩体的锆石可能受到含铀流体的非均匀交代作用，同时，锆石阴极发光照片显示流体交代作用强烈（图7），据此判断，U-Pb测年结果无法准确反映岩体的成岩时代.

5.2　花岗伟晶岩脉LA-ICP-MS锆石 U-Pb测年

样品ρ301共测定30个测点，²⁰⁶Pb/²³⁸U分5组年龄：137 Ma、182~199 Ma、335~353 Ma、410~427 Ma、505~626 Ma，其中，410~427 Ma年龄组协和年龄417.4±2.3 Ma（图8，附表5）.锆石U含量为389×10^-6~6 210×10^-6，平均值4 575×10^-6，达灰池子岩体的3.8倍，Th/U值0.028~0.121，平均值0.050，U处超常富集状态.另外，20个测点的²⁰⁶Pb/²³⁸U （409~427 Ma）的Pb、U、²⁰⁶Pb/²³⁸U结果标准离差（STDEVPA）分别为62.41、1 011.55、5.14，以及锆石阴极发光照片（图7）均说明花岗伟晶岩经历了后期流体的交代.

5.3　白云母Ar-Ar测年

对柳树湾铀矿花岗伟晶样品白云母（15GJ-01）进行了Ar-Ar同位素测试（附表6，图9），结果显示，630 ℃的坪年龄为285.5 Ma，730~1 400 ℃的坪年龄为335.0±1.7 Ma（1σ），MSWD=0.48，对应了99.35%的³⁹Ar释放量，其中，³⁹Ar累积量>54.47%的“年龄坪”（334.3~334.6 Ma）与730~920 ℃下³⁹Ar累积量<54.47%的“年龄坪”（332.6~334.6 Ma）一致， ³⁹Ar累积量的误差（1σ）为0，表明白云母属花岗伟晶岩成岩期结晶矿物.

同时，白云母的封闭温度也似乎支持了这一认识.白云母封闭温度为350~360 ℃，如果岩石遭受的温度未超过封闭温度，白云母封闭体系完整，Ar-Ar的“年龄坪”则代表结晶年龄，否则热事件或热作用导致Ar丢失，导致定年结果偏轻，Ar-Ar的“年龄坪”代表热事件年龄.

类比光石沟铀矿成矿流体研究成果，冯张生等（2015）计算光石沟铀矿床非铀花岗伟晶岩的结晶温度约为623~679 ℃，铀矿化花岗伟晶岩的结晶温度约为582~607 ℃，袁峰等（2017）计算黑云母花岗伟晶岩的锆饱和温度T _Zr为518~640 ℃，田浩浩等（2020）测得光石沟铀矿花岗伟晶岩石英中流体包裹体的均一温度为152~302 ℃，伟晶岩的结晶温度>白云母封闭温度>包裹体均一温度.笔者认为柳树湾铀矿成矿流体温度不足以破坏白云母封闭体系，白云母Ar-Ar的“年龄坪”可能代表结晶年龄.

但是，白云母（15GJ-01）Ar-Ar年龄（335±1.7 Ma）小于花岗伟晶岩成岩时代（417.3 Ma），白云母可能不是花岗伟晶岩成岩期产物.如果白云母是成岩期结晶矿物，那么白云母⁴⁰Ar-³⁹Ar年龄与锆石U-Pb年龄应是相近的（章邦桐等，2015），如果锆石U-Pb年龄和云母⁴⁰Ar-³⁹Ar年龄对应，那么白云母最可能属于花岗伟晶岩成岩期矿物.

因此，本文中白云母（15GJ-01）可能是伟晶岩成岩期后碱质（K）流体交代的产物.微量元素白云母（15GJ-01）Ca/K=0~1.943，平均值0.340，15个测点中只有5个点Ca/K =0，也反映了白云母类质同象混入了少量的Ca元素，可能碱交代过程中析出的Ca²⁺叠加改造所致.对于白云母Ar-Ar年龄（335±1.7 Ma），笔者认为伟晶岩成岩期后碱（K）质流体破坏了白云母Ar-Ar原同位素体系后，白云母再次结晶，出现了Ar-Ar年龄低于伟晶岩成岩年龄的现象.

5.4　辉钼矿Re-Os测年

对柳树湾化银坪地段105号花岗伟晶岩5件辉钼矿样品开展Re-Os测年（附表7），以期厘定辉钼矿结晶时代和赋存伟晶岩的成岩时代.测试结果表明：等时线年龄487±30 Ma，initial Os ng/g=38±21，MSWD=1.4.各样品Re-Os含量相近，等时线年龄相差很大.等时线年龄487±30 Ma远大于灰池子岩体（437 Ma）和赋存介质花岗伟晶岩（417.3 Ma），加权年龄431.6±4.1 Ma（0.96%）仍超过花岗伟晶岩（417.3 Ma）14 Ma，表明105号花岗伟晶岩辉钼矿Re-Os同位素体系受矿物结晶质碱性流体的破坏，辉钼矿颗粒存在微米级¹⁸⁷Re-¹⁸⁷Os失耦.碱交代过程中带入K、Na可能置换了辉钼矿中Re、Os，由于¹⁸⁷Re含量（62.6%）远大于¹⁸⁷Os含量（1.6%），少量Re丢失可引起定年结果偏老.Re、Os含量由样品105-5的35 773 ng/g、253.3 ng/g增至105-4的43 192 ng/g、311.3 ng/g，说明Re、Os存在迁入、迁出现象.

一般认为，由于辉钼矿（MoS₂）在酸性热液环境稳定，而易受中性或偏碱性环境活化，迁移.105号花岗伟晶岩5件辉钼矿¹⁸⁷Re-¹⁸⁷Os失耦，可能是富钠、富钾两期流体对伟晶岩酸碱、氧化还原环境的改造.笔者认为，K⁺、Na⁺进入伟晶岩，破坏了原生辉钼矿Re-Os同位素封闭体系.灰池子岩体Mo含量（0.99×10^-6）<非铀伟晶岩（1.23×10^-6）<铀矿化伟晶岩（1.45×10^-6），说明更多的Mo⁴⁺进入铀矿化伟晶岩，与Mo⁴⁺离子半径（0.065 nm）相近的Re⁴⁺（0.063 nm）也可能随碱性流体一并迁入辉钼矿，使原生辉钼矿Re含量增加，产生Re-Os测年结果老于赋矿岩石（伟晶岩）的失真现象.碱性流体也可能导致辉钼矿产生放射性成因Os，由于¹⁸⁷Os含量（1.6%）远小于¹⁸⁷Re含量（62.6%），Os含量增加对模式年龄的影响应远小于Re.

6 讨论

6.1　成岩-成矿物质来源

根据灰池子岩体和花岗伟晶岩的I型花岗岩归属和Mg^#，判断秦岭微陆块基底中含中基性火山岩为灰池子岩体和花岗伟晶岩的主要物源（时毓等，2009；李承东等，2018），幔源流体提供了主要热源和少量成岩物质（Zheng,2022），测年结果必然不一致.

岩体U含量4.12×10^-6，Th/U值2.7，非铀矿化伟晶岩U含量5.09×10^-6，Th/U值1.89，铀矿化伟晶岩U含量669.75×10^-6，Th/U值0.23，U含量自岩体至矿化伟晶岩逐步升高，Th/U值逐步降低，似有岩体中铀分异析出至伟晶岩富集的现象.如此推断，岩体分异出的铀异常、铀矿化点应广泛分布于岩体中心相、接触带和围岩，然而，客观的事实却是：铀异常、铀矿化点均产于岩体周缘300 m以内的外接触带钾化黑云母伟晶岩，岩体内带、黑云母伟晶岩、二云母伟晶岩和白云母伟晶岩均未见有价值的铀异常.笔者认为柳树湾铀矿主要铀源并非来自于灰池子岩体和花岗伟晶岩，而是深部含铀流体测岩体外接带上侵，致使铀含量以伟晶岩为中心，沿横向逐步减弱.

一些学者根据秦岭群的高铀丰度，推断秦岭群为光石沟铀成矿提供了铀源.王江波等（2020）认为秦岭岩群是一套具有中等铀含量（3.9×10^-6），其中部分层位铀含量可达8×10^-6的碳硅泥岩层，孙远强等（2012）据陕西丹凤地区秦岭群铀含量4.9×10^-6，Th/U值3.7，认为秦岭群为光石沟铀矿床的主要铀源区.对此，笔者推断如果秦岭群提供铀源，那么柳树湾地区自早古生代以来多期次的强烈构造岩浆活动足可活化、迁移秦岭群中的铀质至合适部位富集成矿，但秦岭岩群中未发现放射性测量铀异常，认为柳树湾铀矿铀源来自于秦岭岩群的证据不充分，而光石沟矿床局部高U含量的秦岭群岩层应是含铀流体交代的结果.

至此，笔者认为柳树湾铀矿的主要铀源来自地幔流体.铀异常、铀矿化产于灰池子岩体近缘的部分黑云母花岗伟晶岩中，表明铀成矿期晚于伟晶岩.铀矿体中U、Na、Zr、Hf和U、K、Nb、Ta等元素的相关性表明两类含幔源成分的成矿流体交代成矿.高含量F的含铀花岗伟晶岩和高放射性铅同位素的黄铁矿也指示含铀流体具幔源特征.因此，笔者认为柳树湾铀矿的主要铀源来自于含幔源成分的深源流体，灰池子岩体、花岗伟晶岩和秦岭群预富集的铀可被幔源流体萃取，参与成矿.

6.2　成矿流体

根据铀矿体U与Nb、Ta、Zr等微量元素正相关关系，初步将柳树湾成矿流体分两期，一期高Na、Zr、Hf，低K、Nb、Ta、Rb、Cs等元素的含铀流体（铀410.5×10^-6），另一期为高K、Nb、Ta，低Na、Zr、Hf等元素的含铀流体（铀929×10^-6），指示含铀伟晶岩经历了两期碱性流体交代作用.含铀花岗伟晶岩高含量F（0.017%~0.292%，平均值0.067%）高于非铀矿化花岗伟晶岩F含量（0.007%~0.069%，平均值0.031%）（张盼盼等，2022）.花岗伟晶岩中高含量F可能来自幔源流体（刘从强等，2001； 杜乐天，2011）.含铀伟晶岩中黄铁矿高放射性²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb=22.553~125.992，²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb=15.821~21.587，²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb=38.848~55.563（林锐华等，2021），远高于非铀矿化伟晶岩黄铁矿（²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb=18.141~19.907，²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb=15.655~16.018，²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb=38.569~39.822），属高铀/铅值地幔（HIMU）流体所为，说明含铀流体侵入造成岩体和伟晶岩锆石U含量大幅度变化.据此，笔者认为来自于地幔的碱性含铀流体交代花岗伟晶岩形成铀矿，且产生了高放射性成因铅和高F含量.

一般认为，碱性和氧化性流体利于铀的迁移，酸性和还原性流体易于铀的沉淀、富集.来自幔源的碱性含铀流体沿灰池子岩体、花岗伟晶岩与秦岭岩群的接触带上侵，与沿途围岩发生碱交代作用，出现硅迁移、碱土金属流失等现象.灰池子岩体的大量石英脉表明岩体深部SiO₂可能由碱性流体萃取、迁移至浅部充填；斜长石的蠕英结构表明碱性流体已上侵至岩体浅部.

含铀伟晶岩SiO₂含量（76.13%）>非含铀伟晶岩（73.27%）>灰池子岩体（70.99%）.由岩体至伟晶岩，酸度逐步增大，易于与酸强烈反映的Sr含量由灰池子岩体（502.6×10^-6）降至含铀花岗伟晶岩（233.50×10^-6），而Ba含量由灰池子岩体（980.6×10^-6）升至含铀花岗伟晶岩（1 075.25×10^-6），Ba含量极值达2 990×10^-6，笔者认为Sr、Ba含量非同步性可能是高Ba含量流体所致.

含铀伟晶岩的Eu正异常指示含铀富K流体的交代作用.基于碱交代过程中K、Na不相容原理（杜乐天，2011），K增加，Na必定减少，反之Na增加，K必然减少.当含钾流体交代钠长石（Na₂O•Al₂O₃•6SiO₂）时，K⁺置换斜长石中Na⁺后，Na⁺位置可由Ca²⁺离子替代，Ca²⁺离子置换过程中，与Ca²⁺（离子半径0.1 nm）相近，容易类质同象的Eu²⁺（离子半径Eu²⁺0.117 nm）可占据Ca²⁺离子位置，Eu²⁺增加.同时，K⁺的加入，钙长石（Ca•Al₂O₃•2SiO₂）中Ca²⁺析出，Ca²⁺含量减少，相应晶格位置可由Eu²⁺代替.由于Eu²⁺、Eu³⁺形式存在，含矿伟晶岩的相对强还原性可能将部分Eu³⁺还原为Eu²⁺，一定程度增加了Eu²⁺含量，出现与U、Th、Y正相关的Eu正异常.

6.3　成岩-成矿时代

采用岩体和伟晶岩的LA-ICP-MS锆石U-Pb、白云母Ar-Ar和辉钼矿Re-Os测年相互印证的方法来确定成岩-成矿时代.测试结果表明，岩体（301γ）和花岗伟晶岩（ρ301）各获5组年龄，且与Ar-Ar、Re-Os测年结果相差较远.笔者认为上述测试方法均严格要求样品结晶后保持封闭性，否则测试数据只能反映成岩-成矿后的某期热事件.如果U-Pb、Ar-Ar和Re-Os其中两个年龄数据一致，也可以确定成岩-成矿时代（刘建楠等，2017）.

根据岩体（301γ）137 Ma、294 Ma、382~411 Ma、423~457 Ma、603~1 594 Ma五组年龄和花岗伟晶岩（ρ301）137 Ma、182~199 Ma、335~353 Ma、410~427 Ma、505~626 Ma五组年龄，一时无法精准确定岩体和伟晶岩的成岩时代.究其原因，笔者认为幔源碱性流体破坏了岩体和伟晶岩的锆石U-Pb同位素体系.花岗伟晶岩中白云母Ar-Ar年龄（335.0±1.7 Ma）和辉钼矿Re-Os年龄（431.6±4.1 Ma）进一步表明碱交代作用对岩体和伟晶岩的影响.另据矿物晶格能（kJ/mol）越大越先晶出的原理，云母晶格能（3 800 kJ/mol）>辉钼矿（2 345.2 kJ/mol）>黄铁矿（1 157.2 kJ/mol），白云母结晶时代应早于辉钼矿，但项目中白云母结晶时代（335.0±1.7 Ma）却小于辉钼矿，表明了Ar-Ar和Re-Os同位素体系受到碱交代流体的破坏,同位素行为被改变（Liu et al.,2022），测年结果必然不一致.

岩体样品301γ的35个测点锆石U含量为24×10^-6~3 955×10^-6，伟晶岩样品ρ301的30个测点锆石U含量为389×10^-6~6 210×10^-6，U含量巨大差距说明岩体和伟晶岩锆石U-Pb同位素体系失衡，虽然锆石（ZrSiO₄）可耐受3 000 ℃以上的高温，但锆石中SiO₂和Mn、Fe、Al、Ti、U、Th、REE等杂质可能受到含铀流体中K、Na碱质的置换而出现U的迁入和迁出，只不过伟晶岩经历了比岩体更强烈的含铀流体交代.

如果锆石演化过程U-Pb同位素未受到影响，U-Pb年龄代表成岩时代；如果锆石结晶后经历含铀流体交代而重结晶，相应的年龄值代表重结晶年龄.那么，如何利用LA-ICP-MS锆石U-Pb测年结果确定灰池子岩体和花岗伟晶岩的成岩时代？笔者认为，灰池子岩体和花岗伟晶岩的锆石U-Pb体系已被来自幔源的碱性流体破坏，仅以目前LA-ICP-MS锆石U-Pb测年方法难以获取精准年龄.现结合光石沟铀矿至陈家庄铀矿一带，灰池子岩体LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄为（420.4±2.7）~（444±4.0） Ma，花岗伟晶岩LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄（413.6±2.4）~（417±4） Ma（袁峰等，2017；刘刚，2017；张帅等，2019）研究成果，选择灰池子岩体（423~457 Ma）和花岗伟晶岩（410~427 Ma）年龄组的各测点年龄算术平均值，大致确定成岩时代.计算结果，灰池子岩体成岩时代为437 Ma.

岩体（301γ）中（603~1 594 Ma）和花岗伟晶岩（ρ301）中（505~626 Ma）年龄则是岩体和伟晶岩浆上侵过程受到秦岭岩群和新元古代牛角山、商南二长花岗岩的混染.岩体（301γ）137 Ma和花岗伟晶岩（ρ301）137 Ma、182~199 Ma年龄与东秦岭地区早侏罗世（223~192 Ma）（谢亘等，2021）、晚侏罗世-晚白垩世（156~137 Ma） （毛景文等，2009）大规模钼多金属成矿事件有关.

赋存于灰池子岩体近缘的部分花岗伟晶岩和局部黄铁矿放射性成因铅同位素增高，以及富钠、富钾两类成矿流体类型特点，认为柳树湾铀成矿期次有两期，即早期富钠流体成矿时代，晚期富钾流体成矿时代，且成矿时代均应晚于花岗伟晶岩成岩期（417.3 Ma）.参考光石沟铀矿成矿期有早期的晶质铀矿期（岩浆期）和晚期的铀石期（热液期）（袁峰等，2017；冯张生等，2021；于阿朋等，2021）（表3），算术平均前人晶质铀矿测年结果（401 Ma、391 Ma、407.6 Ma、416.9 Ma），大致确定晶质铀矿年龄404.4 Ma，推断其为柳树湾铀矿早期成矿时代，即富钠流体成矿时代.对于富钾流体成矿时代，笔者认为该成矿时代应早于白云母结晶年代，因为白云母Ar-Ar的“年龄坪”（335.0±1.7 Ma）反映了花岗伟晶岩期后某一非含铀流体事件，说明铀富集于白云母重结晶事件之前，特选择花岗伟晶岩（ρ301）335~353 Ma年龄组算术平均值348 Ma为柳树湾铀矿晚期铀成矿时代，即富钾流体成矿时代.

6.4　铀成矿作用早古生代，岩浆上涌北秦岭构造带的豫西卢氏柳树湾地区，驱动秦岭微陆块增生、活化、碰撞、俯冲秦岭洋壳、华北地块南缘、扬子地块北缘，复活的朱夏、商丹等深大断裂相互作用秦岭微陆块，进

一步塑造了北西向北秦岭构造带，其衍生的构造带薄弱空间为灰池子岩浆侵入提供了窗口.

早志留世初期，在秦岭微陆块与相邻地块相互作用过程中，可能来自Ⅱ型富集地幔的流体熔融中元古代秦岭岩群和峡河岩群的部分基底，产生的浅源岩浆沿北西向构造带上侵秦岭岩群，形成同碰撞的含铀I型灰池子岩体（437 Ma），为后期铀成矿积累了基础空间.

早志留世晚期，与产生灰池子岩浆相关的含有幔源成分的流体交代灰池子岩体与秦岭岩群后，沿岩体外接触带上侵，沿接触带向外依次形成黑云母、二云母和白云母花岗伟晶岩（417.4 Ma），且呈密集脉带状分布于秦岭岩群之中，产生了包裹于伟晶岩黑云母中的晶质铀矿（404.4 Ma），是后期铀成矿的预富集铀源.

早志留世末期，来自具有高U/Pb值的地幔（HIMU）流体沿灰池子岩体与峡河岩群、秦岭岩群接触带上涌，先后产生含U、Na、Zr、Hf、F和含U、K、Nb、Ta、F两期含U热液.首先富钠流体交代黑云母花岗伟晶岩，晶质铀矿呈细脉状充填于黑云母中，形成富钠的低品位铀矿化，继而富钾流体交代富钠的低品位铀矿化，进一步富集而形成了富钾铀矿体，从而形成了一个具有“热点深源铀成矿”特点的柳树湾铀矿（348 Ma）（李子颖等，2021）.

7 结论

（1）碱交代作用为柳树湾铀矿主要成矿作用.豫西卢氏地区灰池子岩体、花岗伟晶岩及柳树湾铀矿均与混有幔源成分的流体碱交代作用关系密切.

（2）柳树湾铀矿的主要铀源为幔源流体，其次为岩体、伟晶岩和秦岭群预富集的铀.成矿流体包括富U、Na、Zr、Hf和富U、K、Nb、Ta两类幔源流体.

（3）综合多种测年数据，进一步厘定了成岩成矿时代.灰池子岩体成岩时代为437 Ma，花岗伟晶岩为417.4±2.3 Ma，早期钠交代铀成矿时代为404.4 Ma，晚期钾交代铀成矿时代为348 Ma.

（4）分析了碱交代作用对岩体、伟晶岩物理化学条件的重要影响.碱交代作用不仅改变了灰池子岩体、花岗伟晶岩的酸碱-氧化还原条件，而且破坏了岩浆锆石U-Pb、白云母Ar-Ar和辉钼矿Re-Os同位素体系.

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附表见本刊官网（http://www.earth-science.net）.

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基金资助

中国地质调查局地质调查项目(DD20221686)