江西虎圩金铅锌矿床矿物化学、流体包裹体特征及地质意义

Characteristics and Geological Implications of Mineral Chemistry and Fluid Inclusions in Huxu Au-Pb-Zn Ore Deposit, Jiangxi Province

摘要

为了深入研究东乡盆地中金属矿床的成因类型，选取虎圩金铅锌矿床为研究对象，运用EPMA和LA-ICP-MS等方法开展石英微量元素分析、绿泥石化学成分组成和流体包裹体测温等研究.研究结果表明，石英中微量元素主要替换方式为Al³⁺+Li⁺=Si⁴⁺，成矿流体的pH值在成矿过程中发生周期性变化.包裹体类型主要为气液两相包裹体，绿泥石形成于相对低氧逸度和高硫逸度环境，成矿温度约为210~280 ℃.综合前人研究，认为虎圩金铅锌矿床在成矿过程中不断发生岩浆热液和天水的混合，伴随不同程度的水岩反应，在断裂的开阔空间沉淀形成矿脉.认为虎圩矿床属于浅成低温热液矿床，深部存在隐伏斑岩岩体.

关键词

石英微量元素 / 流体包裹体 / 绿泥石 / 虎圩金铅锌矿床 / 东乡火山盆地 / 矿床学

Key words

trace element of quartz / fluid inclusion / chlorite / Huxu Au-Pb-Zn deposit / Dongxiang volcanic basin / ore deposit geology

0 引言

北武夷火山岩带是华南重要的金属成矿带，其中的中生代火山盆地中赋存较多的Ag-Pb-Zn矿床，例如天华山盆地的冷水坑矿床（冷成彪和齐有强，2017），黄岗山盆地的生米坑矿床以及梨子坑盆地中的焦塘、金竹坪、梨子坑和黄柏坑矿床等（华嵘辉等，2008；罗平，2010）.东乡火山盆地是北武夷地区重要的中生代火山盆地，成矿地质条件优越.以往的研究主要集中于矿床的地质和地球化学特征（晏俊灵等，2012；周先军等，2019），然而对其流体特征及矿床成因却缺乏深入了解，尤其是东乡盆地广泛发育的金铅锌矿床，这严重影响了对该火山盆地金铅锌成矿作用的理解.

石英广泛分布在岩浆-热液系统中，具有稳定的物理化学性质，可以记录不同来源、不同成分的流体在特定温压条件下的矿床成因信息（Yang et al.，2015；Qiu et al.，2021）.因此，根据热液脉石英中微量元素含量的差异，结合流体包裹体显微测温，可以详细记录各阶段热液脉体的形成条件（Larsen et al.，2004；Landtwing and Pettke，2005），追踪成矿流体演化（Mao et al.，2017；张笑天等，2022）.绿泥石常见于各类热液矿床中，通常是热液蚀变、低级变质作用的产物.绿泥石的分子结构、成分特征、共生矿物组合可以反映流体性质、水-岩反应条件和形成时的物理化学条件，包括氧逸度、硫逸度、形成温度等（张伟等，2014；李海东等，2017）.因此，绿泥石的研究对金属矿床的成矿作用具有重要的指示意义（李如操等，2020；李家桢等，2022），尤其是铀、铜、金、铅、锌等金属矿床（刘萌等，2018；吴德海等，2018）.

本文选取东乡盆地中具代表性的虎圩金铅锌矿床为研究对象，对其开展石英LA-ICP-MS微量元素研究、流体包裹体测温和矿化期绿泥石的EPMA化学组成研究，以查明流体的性质、成矿条件，探讨矿床成因，指导东乡盆地金铅锌矿床的找矿勘查.

1 地质概况

北武夷地区位于欧亚大陆东南部中国东南活动大陆边缘，扬子板块和华夏板块结合部位，赣杭断裂以南，武夷隆起北西侧，属于华夏陆块的重要组成部分（图1）（苏慧敏，2013）.出露的地层主要为前寒武纪基底及上覆的显生宙沉积地层.东乡火山盆地基底为晚元古界变质砂岩、绢云母千枚岩、二云母石英片岩等，盖层为中生界陆相火山岩，岩性以流纹质熔结凝灰岩为主，英安质熔结凝灰岩次之，夹少量安山岩.中生界晚白垩世河口组为内陆河湖相碎屑沉积，主要岩性为红色砂岩，砂砾岩夹钙质砂岩、粉砂岩等.东乡火山盆地位于东西向褶皱基底之上的构造强烈活动地区.东西向广丰-萍乡深大断裂和北东向赣东北断裂控制了构造格局，并控制了构造和岩浆活动.北东东向的断裂形成较早，被北西-北东向的断裂切割.这些断裂被次火山岩侵入，并发生少量硅化.北东向断裂是压性剪切带，而北西-北北西向的断裂属于张性断裂.区内火山岩为晚侏罗世一套陆相喷发中酸-酸性火山碎屑岩及熔岩.次火山岩主要是石英闪长玢岩、花岗斑岩、粗安玢岩、安山玢岩和英安玢岩.石英闪长玢岩形成赛阳关岩体.

2 地质概况

2.1　矿床地质

东乡盆地的基底是晚元古代的变质砂岩，二云母石英片岩，发生了混合岩化.盖层是中生代陆相火山岩，主要是早白垩世打鼓顶组流纹质和英安质的熔结凝灰岩以及少量的安山岩.这些岩石上面覆盖晚白垩世河口组红色砂岩、石灰质砂岩和粉砂岩中的砂质砾岩.

虎圩矿床位于侏罗系赛阳关岩体与地层的接触位置（吴忠如，2003），受控于北北西向断裂（图2a）.多条矿体相互平行，有分枝复合.膨大缩小的特点.主矿体走向是330°~340°，倾向60°~70°，倾角50°~70°.厚度一般是1~3 m，平均1.66 m，最大12.02 m.Au平均品位是5.12×10^-6，最高37.63×10^-6.矿体品位变化系数63.48%，属较稳定型；矿体厚度变化系数91.18%，属不稳定型.矿体形态较复杂，呈不规则脉状，规模上属小型金矿床.

从虎圩金矿剖面图上看，矿床浅部以金富集为主，往深部金的富集程度逐渐减弱，含量变低，而铅、锌、铜的富集增强，形成了上金下铅、锌、铜的垂向分带特征（图2b）.

矿石构造主要以块状、脉状、晶洞状、皮壳状、梳状构造为主，结构以半自形-他形粒状结构、交代结构为主，晶洞或者矿石裂隙中通常充填碳酸盐（图3）.常见金属矿物包括黄铁矿、方铅矿、闪锌矿、黄铜矿和赤铁矿.脉石矿物包括石英、绿泥石、绿帘石、铁白云石、方解石等.金矿化主要以自然金的形式赋存在贱金属硫化物石英脉中（王可勇等，1998）.

2.2　成矿阶段划分

根据矿石组构和矿物交代特征，矿化可以分为4个阶段，其中第Ⅰ阶段为石英-黄铁矿阶段，主要矿物为石英和黄铁矿（Py1），黄铁矿呈半自形-他形，部分发育孔洞（图4a， 4b）；第Ⅱ阶段为石英-赤铁矿-黄铁矿阶段，赤铁矿多呈针状或叶片状包裹于黄铁矿（Py2）中（图4a），或者沿石英颗粒边缘呈环带状分布（图4b），该阶段黄铁矿与第一阶段黄铁矿边界为渐变接触（图4a）；第Ⅲ阶段为石英-多金属硫化物阶段，该阶段黄铁矿（Py3）或以呈增生边的形式沿Py2生长（图4a），或呈独立晶体与其他硫化物共生（图4c）；第Ⅳ阶段为石英-赤铁矿阶段，未见硫化物出现，赤铁矿呈针状或者叶片状集合体沿着石英颗粒边缘或者接触缝隙分布（图4d， 4e）.该阶段石英后期裂隙有格子状方解石充填（图4f）.总结的矿物生成顺序表见图5.

虎圩金铅锌矿床中的石英多具备核边结构和振荡环带结构，由表面模糊（Qtz1、Qtz2）和表面透明（Qtz3）的石英互层形成（图6a~6c）.Qtz1多与黄铁矿、方铅矿、闪锌矿等硫化物共生，Qtz2与碳酸盐和赤铁矿共生（图6d~6f）.

2.3　绿泥石产状特征

通过细致的镜下观察发现，虎圩金铅锌矿床绿泥石在单偏光下为浅灰绿色至浅黄绿色，主要呈团块状（Ⅰ）、浸染状（Ⅱ）、磷片状（Ⅲ）和细脉状（Ⅳ）（图7），其中团块状和浸染状主要发育在石英脉的边缘，鳞片状绿泥石和黄铁矿、方铅矿、闪锌矿等硫化物共生，脉状绿泥石形成稍晚，可见穿切浸染状绿泥石.

3 样品描述及分析方法

本文研究样品选取虎圩金铅锌矿床各成矿阶段代表性的样品磨制光薄片和包裹体片，进行岩相学和流体包裹体观察，然后挑选有代表性的石英和包裹体样品进行原位微区微量元素研究和显微测温.石英的原位微区微量元素（LA-ICP-MS）分析在中国科学院矿床地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室完成.分析仪器为RESOlution-SE 193 nm，激光剥蚀系统 Agilent7900，分析激光束斑直径为44 μm，剥蚀频率10 Hz.激光剥蚀过程中采用氦气作为载气、氩气作为补偿气以调节灵敏度.本次分析选取NIST610、NIST612作为外标样，QZ和QZ-2为质控标样，每测15个分析点测试一批标样，标样总共5个.本次测试的元素包括Li、Na、Al、K、Ti、Ga、Ge，误差小于6%.数据处理采用ICPMSDataCal软件，使用²⁹Si作为内标，详细流程见参考文献（Liu et al.，2008）.

石英阴极发光成像工作在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室完成，所用仪器为蔡司Sigma 300 VP.分析前在激光片上镀膜，采集阴极发光图像时加速电压和电流分别设定为15 kV和1.2 nA.流体包裹体测试在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室的流体包裹体室完成，显微测温采用仪器为Linkam THMSG 600型冷热台，测温控制范围为-196~600 ℃，冰点温度和均一温度测定精度分别为±0.1 ℃和±2 ℃，加入过程中控温速率保持在2~5 ℃/min，在靠近相变点时，升温速率控制在0.5~1.0 ℃/min.

绿泥石微区化学成分分析在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室电子探针室完成，仪器型号为JXA-8100型电子探针仪和Inca Energy型能谱仪，测试条件：加速电压15 kV，探针束流2.0×10^-8 A，电子束斑直径2 μm，大多数分析元素的精度高于0.1%.测试过程按照硅酸盐矿物电子探针定量分析国家标准（GB/T15617-2002）进行，Mg、Fe、A1、Si等4个元素均采用绿泥石作为标样，以硬玉、钾长石、磷灰石、金红石、氧化铬和蔷薇辉石分别作为Na、K、Ca、Ti、Cr、Mn等元素的标样.由于矿物的衬里、包裹体、混层结构和复杂的共生关系都能使标准的电子探针技术分析绿泥石成分时产生误差，因此对于绿泥石的电子探针成分结果，采用ω（Na₂O+K₂O+CaO）<0.5%作为标准来判断是否合乎需要，如果ω（Na₂O+K₂O+CaO）>0.5%，则表明绿泥石的成分有混染（Foster，1962；Zang and Fyfe，1995）.

4 结果

4.1　石英化学组成

由于流体包裹体和矿物包裹体的污染，一些LA-ICP-MS的点被排除掉，剩余的微量元素数据见附表1和图8.不同生长阶段的石英中Al的含量变化范围较大，呈双峰式分布（图8）.石英中常见的微量元素替换方式有2种：Ge⁴⁺和Ti⁴⁺直接替换石英硅氧四面体中的Si⁴⁺；Al³⁺和Fe³⁺结合碱金属（Li⁺，Na⁺，K⁺）耦合置换Si⁴⁺（Rusk et al.，2008；Rusk，2012）.虎圩矿床中石英的Na、K、Al、Li含量较高，Ge、Ti含量较低，并且Li、Na和Al之间具有较强相关性（图9a， 9b）.因此，虎圩金铅锌矿床的石英中，元素进入石英晶格的主要方式是Li⁺和Na⁺结合Al³⁺耦合置换Si⁴⁺，少量是以Ge⁴⁺和Ti⁴⁺置换Si⁴⁺.

4.2　石英中流体包裹体岩相学特征

虎圩矿床各成矿阶段的石英中流体包裹体较为发育，其类型较为简单，形态多样（图10）.包裹体的主要类型是水溶液包裹体，在表面模糊的石英中成群沿着生长边界分布（图10a， 10b），主要为不规则形和长条形，气相分数为10%~40%，气泡呈圆形或椭圆形，无色或者黑色，液相呈无色；在表面清晰的石英中孤立分布或者成群分布（图10c， 10d），主要为负晶形、椭圆形，气相分数为10%~50%，气泡呈圆形或椭圆形，无色或黑色，液相呈无色.

4.3　流体包裹体均一温度

在包裹体岩相学特征观察的基础上，对虎圩金铅锌矿床Qtz1和Qtz2中的原生包裹体进行显微测温分析.测试过程中，将选定的包裹体降温至-100℃以下，然后持续加热包裹体至均一状态，记录其均一温度，测试结果见图11.由于包裹体体积较小，难以观察记录包裹体的冰点，因此这里不对包裹体的冰点进行记录.通过对不同阶段流体包裹体均一温度结果的分析，发现包裹体的均一温度主要集中于220~280 ℃之间，属于中温成矿作用.Qtz1、Qtz2较Qtz3温度略低.

4.4　绿泥石化学组成

选取典型的样品中不同产状的绿泥石颗粒进行电子探针化学成分分析（附表2），分析结果以28个氧原子为基准计算阳离子数和特征值.测试条件和测试结果见附表3.根据电价守恒的计算方法，得到绿泥石中Fe³⁺和Fe²⁺的含量.根据ω（Na₂O+K₂O+CaO）<0.5%的标准认为所测试的绿泥石成分未被混染（Foster，1962；Zang and Fyfe，1995）.

由附表1可以看出，Ⅰ型绿泥石SiO₂含量为25.87%~28.18%，均值为26.98%；Al₂O₃为16.20%~17.38%，均值16.78%；FeO为26.92%~33.41%，均值为30.37%；MgO为9.78%~15.62%，均值为12.46%.Ⅱ型绿泥石SiO₂含量为26.23%~27.78%，均值为27.11%；Al₂O₃为16.28%~19.00%，均值17.68%；FeO为26.94%~30.99%，均值为28.66%；MgO为11.05%~15.33%，均值为13.42%.Ⅲ型绿泥石SiO₂含量为25.78%~27.97%，均值为26.77%；Al₂O₃为16.50%~18.49%，均值17.08%；FeO为27.11%~28.91%，均值为27.95%；MgO为12.78%~15.46%，均值为13.94%.Ⅳ型绿泥石SiO₂含量为25.89%~26.26%，均值为26.05%；Al₂O₃为16.37%~16.62%，均值16.46%；FeO为33.23%~34.77%，均值为34.28%；MgO为9.70%~10.53%，均值为10.14%.

采用Fe-Si图解对绿泥石进行分类和命名（Foster，1962）.绿泥石分类图解（图12）显示，虎圩金铅锌矿床的绿泥石以铁镁绿泥石为主，少部分块状绿泥石和鳞片状绿泥石为密绿泥石和铁斜绿泥石，均属富铁绿泥石.根据Inoue（1995）的研究，富铁绿泥石更容易形成于相对还原环境下.因此，虎圩金铅锌矿床中的绿泥石属于还原环境下的产物.

5 讨论

5.1　矿床形成条件

石英中Ti含量与矿床形成温度具有较好的对应关系，即形成温度<350 ℃的热液石英通常Ti含量<10×10^-6，反之如果形成温度>400 ℃的热液石英的Ti含量>10×10^-6（Rusk et al.，2008；Rusk，2012；Huang and Audétat，2012）.因此，虎圩金铅锌矿床的石英Ti含量（0.32×10^-6~7.85×10^-6），指示其形成温度<350 ℃，与流体包裹体均一温度（220~280 ℃）测试结果一致（图11）.成矿期形成的蚀变矿物主要为绿泥石，而绿泥石的形成温度可以根据绿泥石的结构和化学组成计算得到（Xie et al.，1997）.本文利用公式d ₀₀₁/0.1 nm=14.339-0.115n（Al^IV）-0.0201n（Fe²⁺）来计算面网间距d ₀₀₁值（Rausell-Colom et al.， 1991；Nieto， 1997），再根据Battaglia（1999）提出的d ₀₀₁与温度之间的关系方程t/℃ =［14.379-（d ₀₀₁/0.1 nm）］/0.001来计算绿泥石的形成温度（附表3）.计算结果显示，虎圩金铅锌矿床绿泥石的形成温度介于210~237 ℃，平均值为221 ℃，并且各产状的绿泥石形成温度接近.

热液石英中Al含量受控于溶液的pH值以及含Al矿物与溶液之间的平衡状态，石英中Al含量越高，pH值越低（Rusk et al.，2008）.另外，热液石英中Al含量是影响石英CL环带亮度的主要因素（Jourdan et al.，2009）.Qtz1和硫化物及绿泥石共同沉淀，具有较高的Al含量，指示其形成于酸性环境，可能与混入较多含Al的黏土矿物（主要是绿泥石）有关，这也是导致其表面模糊的原因.另外，绿泥石的来源可以根据n（Al）/n（Al+Mg+Fe）进行判断，一般认为由泥质岩蚀变形成的绿泥石n（Al）/n（Al+Mg+Fe）>0.35，而由铁镁质岩石转化的绿泥石n（Al）/n（Al+Mg+Fe）<0.35.由附表3可知，虎圩金铅锌矿床各产状类型绿泥石的n（Al）/n（Al+Mg+Fe）值介于0.29~0.35，平均值为0.31，说明虎圩金铅锌矿床中绿泥石的物质来源主要为镁铁质围岩.结合上述特征，笔者认为前3个成矿阶段发生了较为强烈的水岩反应，使得流体酸性化，从而造成硫化物沉淀.

绿泥石的化学成分可以用来计算绿泥石生成时的氧逸度和硫逸度（Walshe，1986）.本文选用Walshe（1986）提出的计算方法，采用张伟等（2014）经过拟合后的反应平衡常数与温度的函数关系式来计算虎圩金铅锌矿床形成绿泥石的氧逸度和硫逸度，计算过程与方法参考李海东等（2017）和张伟等（2014）.计算结果（附表3）显示，各产状类型绿泥石的lgƒO₂介于-49.55~-44.57，平均值为-46.72；lgƒS₂介于-7.47~-2.35，平均值为-5.09，属于低氧逸度和相对高的硫逸度环境.

5.2　成矿流体演化特征

根据晏俊灵等（2012）对脉石矿物氢氧同位素的研究，虎圩矿床的成矿热液具有多元化，有岩浆热液和大气水热液混合的特征.因此，在石英-赤铁矿-黄铁矿阶段（阶段Ⅱ）和石英-赤铁矿阶段（阶段Ⅳ），大量赤铁矿的沉淀很可能是由于大气水混入造成成矿流体氧逸度升高导致，流体混合同样造成了虎圩矿床中石英的核边结构和振荡环带结构普遍发育.石英-赤铁矿阶段发育较宽的核边结构，并伴随粗粒赤铁矿的大量沉淀，指示流体演化后期石英形成于一个结晶速率较低的开阔环境，并且有大量的天水混入.整体上虎圩矿床成矿流体的演化过程伴随着大气水的周期性混入，从而导致流体的氧逸度不断波动，最终在成矿期后大气水大量混入导致氧逸度升至最高.

虎圩矿床中流体的pH值在成矿过程中同样发生了周期性波动，体现在石英中Al含量的双峰式分布（图8）以及石英CL环带亮度的规律性变化（Rusk et al.，2008；Lehmann et al.，2011）.Qtz1、Qtz2和Qtz3之间相互叠加形成石英的核边结构，而Qtz1和Qtz2的高Al含量及表面模糊的特征，指示其可能含有较多的黏土矿物，是水岩反应的产物.在水岩反应的过程中，硫化物大量沉淀，并造成Qtz1和Qtz2相较Qzt3温度略有降低.Qtz1和Qtz2的Al、Li、Ti、Ga、Ge等含量相近，而Qtz1的K、Na含量却高于Qtz2，说明二者的黏土矿物类型存在差别.根据前文可知，绿泥石等主要伴随硫化物出现，当成矿作用演化到赤铁矿大量发育的阶段，绿泥石等就几乎停止沉淀.因此，Qtz1可能较Qtz2混入较多的绿泥石.

5.3　矿床成因特征

斑岩型和浅成低温热液型矿床是两类具有密切时空和成因联系的岩浆-热液矿床类型，二者提供了大量的金、银、铅、锌、铜等金属，具有巨大的经济价值（倪培等，2020；Niu and Jiang,2023）.其中浅成低温热液矿床代表一类形成深度较浅（<1 500 m）、温度较低（150~300 ℃）的热液金属矿床（Lindgren，1922；Simmons et al.，2005）.结合上述地质特征和研究结果，对照浅成低温热液矿床的划分依据（陈衍景等，2007；宋国学等，2018），笔者认为虎圩金铅锌矿床属于浅成低温热液型矿床，并属于斑岩-浅成低温热液成矿系统.具体讨论如下：

（1）矿床产于火山岩内（闪长玢岩、流纹质火山岩），受控于火山-次火山机构（赛阳关火山口与围岩接触的放射状断裂构造）.矿体形态多样，多呈脉状、透镜状（图1）.

（2）发育角砾状、网脉浸染状构造，常见胶状、多孔状、梳状构造、晶簇晶洞构造、皮壳状构造、条带状或者纹层状构造（图3），以及环带结构（图6），指示成矿作用发生在地表近地表环境.

（3）高温蚀变组合缺乏，只发育典型的低温蚀变组合，不存在钾长石化和黑云母化，常见高岭石化、绢云母化、碳酸盐化、青磐岩化等（图3，图7），常见特征的板状方解石、多孔状石英、环带状或结壳状黏土矿物集合体（图3， 图4，图6）等.

（4）主要发育气液两相的水溶液包裹体（图10），缺乏H₂O-CO₂包裹体.包裹体均一温度多在220~280 ℃之间（图11），成矿流体为岩浆水和大气水的混合.

（5）笔者将虎圩矿床及收集并整理的国内外典型斑岩-浅成低温热液矿床中石英的Al-Ti比值进行投图（图13），结果显示其Al/Ti值具有自斑岩型向浅成低温热液型变化的趋势，可能暗示虎圩矿床深部存在隐伏斑岩岩体.值得注意的是，相比较前人研究结果，虎圩矿床的Al-Ti投点总体朝高Al低Ti方向略微偏移，推测可能与石英微量元素含量受到水岩反应影响而含有较多黏土矿物有关.

6 结论

（1）虎圩金铅锌矿床的热液成矿作用可以划分为石英-黄铁矿阶段、石英-赤铁矿-黄铁矿阶段、石英-多金属硫化物阶段、石英-赤铁矿阶段.

（2）虎圩金铅锌矿床中主要的元素替换关系是Al³⁺+Li⁺= Si⁴⁺，Ti⁴⁺含量指示其形成温度<350 ℃，Al³⁺的双峰式含量分布特征指示流体在演化过程中发生pH值的周期性变化，可能与水岩反应有关.

（3）虎圩金铅锌矿床的绿泥石主要为铁镁绿泥石，少部分为密绿泥石和铁斜绿泥石.绿泥石形成机制主要为富铁流体结晶.根据绿泥石经验温度计，计算出成矿温度为210~237 ℃.

（4）虎圩矿区的流体包裹体主要为水溶液包裹体，均一温度集中于220~280 ℃之间.

（5）虎圩矿床在成矿过程中不断发生岩浆热液和天水的混合，并在断裂的开阔位置沉淀大量硫化物.成矿期后混入更多天水，导致成矿流体的氧逸度升高，主要生成赤铁矿.

（6）虎圩金铅锌矿床属于浅成低温热液矿床，其深部可能存在隐伏斑岩岩体.

--引用第三方内容--

附表见本刊官网（http://www.earth-science.net）.

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基金资助

国家自然科学基金项目(2110700658;42102101)

2019年江西省“SQ计划”(2120800002)