利用原油荧光光谱参数定量评价塔河地区奥陶系不同期次充注油气成熟度

Quantitative Evaluation of Petroleum Maturity of Different Periods of Charging of Ordovician Reservoirs in Tahe Area Using Fluorescence Spectrum Parameters of Oil

摘要

塔河地区储层原油主要来自于寒武系玉尔吐斯组烃源岩，所发现的油藏为不同期次，不同成熟度的原油在储层中发生混合的结果.在对储层原油成熟度和荧光光谱分析的基础之上，利用荧光光谱参数建立原油成熟度定量评价模板，通过获取的油包裹体荧光光谱参数对塔河地区不同期次充注原油的成熟度进行定量评价.原油成熟度参数分析结果表明芳烃中甲基菲指数和二苯并噻吩参数是定量评价塔河地区原油成熟度的有效指标.采用芳烃成熟度参数计算得到塔河地区原油成熟度（R _o）范围为0.6%~1.4%，与原油荧光光谱参数具有很好的相关性，基于原油荧光光谱参数与成熟度的关系建立了原油成熟度定量评价模板.流体包裹体分析结果表明塔河地区奥陶系碳酸盐岩储层中存在四期油气充注，分别对应发橘黄色、亮黄色、浅黄色和蓝色荧光的油包裹体，不同期次油包裹体荧光光谱参数存在一定差异.通过不同期次油包裹体荧光光谱参数结合建立的原油荧光光谱参数成熟度评价模板确定橘黄色荧光油包裹体油成熟度（R _o）小于0.6%，亮黄色荧光油包裹体油（R _o）在0.6%~0.8%之间，浅黄色荧光油包裹体油（R _o）在0.8%~1.0%之间，蓝色荧光油包裹体油（R _o）在1.0%~1.2%之间.确定的不同期次充注油气的成熟度对于研究塔河地区油气成藏过程具有重要的参考作用.

关键词

多期成藏 / 成熟度 / 荧光光谱 / 油包裹体 / 塔河油田 / 石油地质.

Key words

multi-period hydrocarbon accumulation / oil maturity / fluorescence spectrum / oil inclusion / Tahe Oilfield / petroleum geology

0 引言

储层中原油成熟度评价对于研究油气成藏过程具有重要意义（金之钧，2006；赵文智等， 2012）.由于绝大部分含油气盆地都经历过多期次的生、排烃和成藏过程，使得储层中原油为不同期次油充注并混合的结果，导致采用饱和烃、芳烃以及金刚烷化合物计算的原油成熟度不能用于指示油气成藏过程.烃源岩在不同演化阶段生成的原油，随着热成熟度的增加，荧光颜色呈现火红→黄→橙→浅 蓝→深蓝（蓝移）的规律性变化（Oxtoby，2002；Ping et al.， 2020）.因此，原油荧光光谱参数也随着成熟度的变化呈现规律性变化，这使得不同期次原油的成熟度评价成为可能.油包裹体的荧光光谱已经被用广泛用于定性研究原油物性特征（Liu et al.， 2017）、成熟度（George et al.， 2001；陈红汉， 2014；Ping et al.， 2020）、以及油气充注期次（方欣欣等， 2012； 饶丹等， 2014）.部分学者通过破碎包裹体的方法，获取包裹体油的地球化学参数来建立油包裹体荧光光谱参数与成熟度的对应关系（Ping et al.， 2020），但该方法可能会受到多种油源和油气多期充注的影响，使得油包裹体荧光光谱参数与包裹体油的地球化学参数对应性不强，难以用于准确评价不同期次充注的原油的成熟度（赵艳军和陈红汉， 2008）.不同成熟度原油的混合配比实验结果表明，荧光参数随着混合比例呈现规律性变化（Su et al.，2016； 张韩静等， 2019），但由于次生变化以及多油源的影响，一直未能被广泛应用于定量评价原油成熟度（Ping et al.， 2017）.不同地区的原油荧光光谱参数与成熟度的关系可能存在一定的差异，但对于单一油气来源的地区，可以建立起相对较可靠的原油荧光光谱参数与成熟度之间的定量关系.

塔里木盆地是一个经历了多期构造运动的大型叠合含油气盆地.自塔河油田被发现以来，对其油气成藏期次的研究一直在进行，已有的研究认为塔河油田奥陶系经历了多期油气充注过程（王铁冠等， 2004； 金之钧， 2006；郑朝阳等， 2011；方欣欣等， 2012； 赵文智等， 2012； 饶丹等， 2014； 徐豪等， 2021）.油气地球化学方法已经证实塔河原油为混合原油，塔河地区存在两期以上的原油充注过程（王铁冠等， 2004； 郑朝阳等， 2011； 饶丹等， 2014）.流体包裹体方法也确定塔河地区存在三期以上的油气充注过程（金之钧， 2006； 赵文智等， 2012），但成藏期次和时间仍有争议，而方解石U-Pb绝对定年技术解决了流体包裹体方法中出现的多解性问题，认为塔河地区存在四期油气充注过程（徐豪等， 2021）.

前人对塔河地区海相烃源岩的争议主要集中在主力烃源岩是中‒上奥陶统（Hanson et al.， 2000； 张水昌等， 2000）还是寒武系‒下奥陶统（Sun et al.， 2003； Huang et al.， 2016；杨海军等， 2020），或是二者的混源（朱光有等， 2011； Li et al.， 2015）.李峰等（2021）对塔里木盆地台盆区奥陶系的9 680件泥岩、灰岩样品进行统计，结果表明样品TOC普遍低于0.50%，从根本上排除了奥陶系泥岩、灰岩作为烃源岩的可能性，并且利用芳基类异戊二烯的相关图版，结合原油和干酪根中单体化合物的碳、硫同位素特征证实了塔里木盆地海相油气源于寒武系玉尔吐斯组烃源岩.目前，塔河油田原油来源于玉尔吐斯组这一套烃源岩的观点已经逐渐被学术界和工业界所接受.

鉴于塔河地区奥陶系原油海相同源，本文在对采集的塔里木盆地塔河地区的原油样品进行荧光光谱和地球化学测试分析的基础之上，建立了塔河地区原油荧光光谱参数与成熟度之间的关系图版，用于确定塔河地区不同期次充注的原油成熟度.此方法避免了利用包裹体破裂法时多期原油充注和多油源对原油成熟度参数的影响，所得到的不同期次充注原油的成熟度对于认识塔河地区油气成藏过程具有重要参考意义.

1 区域地质概况

塔河地区处于沙雅隆起构造带中段南翼的阿克库勒凸起（图1），位于塔里木盆地北部的东北坳陷区，北接库车坳陷，南部向顺托果勒低隆起和满加尔坳陷过渡.早加里东期，塔河地区属于稳定的台地环境，沉积一套海相碳酸盐岩.到了加里东中期，在应力作用下塔河地区开始抬升，造成奥陶系碳酸盐岩遭受剥蚀.海西早期，塔河地区受到区域性挤压而快速抬升，使得阿克库勒凸起主体的中‒上奥陶统、志留‒泥盆系地层剥蚀殆尽.晚海西期，受挤压应力作用的影响，塔河地区再次抬升并遭受剥蚀.印支‒燕山期，塔河地区受构造影响较弱，表现为整体抬升，区内缺失中‒上侏罗统.至喜山期，塔河地区的大型古隆起的构造格局最终定型.塔河油田大部分地区中‒下奥陶统遭受岩溶作用改造，形成风化壳岩溶缝洞型储集体.下石炭统巴楚组下泥岩段与中‒下奥陶统储集体构成地层岩性圈闭，部分地区上奥陶统泥灰岩也可作为有效盖层（张朝军等， 2010）.

塔里木盆地塔河地区主力烃源岩为寒武系玉尔吐斯组海相泥岩（杨海军等， 2020；李峰等， 2021）.受多旋回构造作用的影响，烃源岩经历了多期生、排烃过程，导致塔河地区储层接受多期海相油气充注.而海西晚期之前充注成藏的油气可能由于保存条件差而遭受不同程度的破坏和调整，在塔河地区表现为广泛存在的原生重质油藏.海西晚期以后，下石炭统盖层封盖能力变好，与中下奥陶统岩溶缝洞储集体构成有效的圈闭，使后期充注的油气保存条件变好，可以形成正常‒轻质油气藏甚至凝析油气藏（张朝军等， 2010； 杨海军等， 2020）.

2 样品与实验

本次研究共采集塔河地区代表性原油样品18个（图1），其中奥陶系油样14个、石炭系油样2个、三叠系油样1个、白垩系油样1个.所有新鲜油样均密封后避光冷藏，用于开展原油地球化学及原油荧光光谱分析.采集了塔河地区5口钻井的奥陶系碳酸盐岩储层岩心样品18块（图1），用以开展原油充注期次和不同期次油包裹体荧光光谱分析.

原油样品从冰箱取出后称重，并迅速用正己烷进行溶解，采用超声波震荡5 min后过滤出沥青质，再用硅胶‒氧化铝柱层析进行族组分分离，依次使用正己烷（50 mL）、二氯甲烷：正己烷= 2∶1（50 mL）、三氯甲烷：乙醇=98∶2（70 mL）淋洗出饱和烃、芳烃和胶质，待溶剂自然挥发后用正己烷配置浓度为5~10 mg/mL的样品.使用美国安捷伦公司（Agilent）的7890气相色谱仪连接5975C质谱仪对样品的饱和烃和芳烃化合物进行色谱‒质谱（GC-MS）分析鉴定.色谱柱型号为DB-5MS，60 m×0.25 mm×0.25 μm（J&W Scientific， Folsom， CA， USA）.载气为氦气（99.999%）；载气流速为1 mL/min；进样口温度为300 ℃，离子源（EI）温度设为230 ℃，四级杆温度为150 ℃，传输线温度为280 ℃，采用全扫描模式，扫描范围为50~550 amu；采用-70 eV电子轰击能.原油荧光光谱采用Maya2000Pro荧光光谱仪测试得到.首先将原油样品涂抹在洁净玻璃片上后，立即用另一块玻璃片盖上，使之在玻璃片上形成一层厚度均匀的油膜，再测试油膜的荧光光谱.

将采集的塔河油田奥陶系碳酸盐岩储层中发育的方解石脉体样品制成100 μm的双面抛光薄片，利用CL8200 MK5型阴极发光仪对脉体阴极发光特征进行分析，其工作电压为10.5 kV，电流为 250 μA，真空度为0.03 mBar.使用配备 Maya2000Pro显微荧光光谱分析仪的NIKON显微镜对方解石脉体中的烃类包裹体进行岩相学和荧光分析.确定塔河油田奥陶系碳酸盐岩储层中油气充注期次后，针对不同期次的油包裹体使用Maya2000Pro荧光光度计对油包裹体荧光光谱进行测试并计算相关荧光光谱参数.

3 原油地球化学与荧光光谱特征

3.1　原油母质来源与沉积环境

原油的正构烷烃分布可以反映原油母质来源（郑朝阳等， 2011）.塔河地区原油样品的饱和烃色谱图显示正构烷烃系列分布完整，碳数分布在C₁₀~C₃₈之间，主峰碳为C₁₃~C₁₉，没有明显的奇偶优势，正构烷烃分布具有单峰型特征，且C₂₁ ^‒/C₂₂ ⁺>1.0（图2），这些特征反映了不同原油样品的母质均以菌藻类为主.

原油Pr/C₁₇和Ph/C₁₈比值可以反映母质来源和沉积环境（Peters et al.， 1999）.塔河地区原油样品与LT1井下寒武统玉尔吐斯组烃源岩的Pr/C₁₇和Ph/C₁₈比值分布在一个很窄的区域，Pr/C₁₇比值介于0.1~0.4之间，Ph/C₁₈比值介于0.2~1.0之间，指示腐泥型母质和偏还原的沉积环境，表明采集的原油样品具有同源性（图3a）.

规则甾烷也可以反映原油母质来源（郑朝阳等， 2011）.塔河地区原油样品的C₂₇、C₂₈和C₂₉规则甾烷的相对含量分别为17.96%~35.69%、21.65%~37.27%和36.93%~54.12%，呈现不对称的“V”型分布特征，C₂₉规则甾烷含量占优势，C₂₈/C₂₉规则甾烷比值介于0.4~0.8之间，与LT1井下寒武统玉尔吐斯组烃源岩的规则甾烷分布特征相一致（杨海军等， 2020），反映不同原油样品具有相同的油源（图2、图3b）.

塔河地区原油藿烷系列分布完整，伽马蜡烷指数介于0.22~0.60之间（图3c），C₃₅/C₃₄藿烷比值介于0.78~1.39之间，显示海相弱还原环境特征（肖洪等， 2019）.原油的三环萜烷系列以C₂₃三环萜烷占优势（图2），C₂₂TT/C₂₁TT的比值介于0.23~0.46之间，C₂₄TT/C₂₃TT的比值介于0.51~0.80之间，具有海相原油的特征.C₂₃TT/（C₂₃TT+C₃₀藿烷）比值分布在0.45~0.85之间，比值的增加可能反映了原油成熟度的增加（图3d）.四环萜烷在结构上与藿烷类似，其热稳定性和生物抗性均强于藿烷，C₂₄TeT/（C₂₄TeT+C₂₆TT）比值分布在0.25~0.45之间，分布较为集中，表明原油同源.这些参数都反映塔河地区原油样品为典型的弱还原沉积环境下的海相原油，不同参数的相似性表明原油样品具有同源性.

原油中萘系列化合物分布较为完整，检测到的有萘、甲基萘、二甲基萘、三甲基萘、四甲基萘和五甲基萘（图4），萘系列化合物含量占总芳烃含量的19.34%~36.74%.萘系列化合物的分布与有机质类型、沉积环境密切相关（Bastow et al.， 2000）.塔河地区原油样品1，2，5-三甲基萘/1，3，6-三甲基萘比值为0.09~0.58，也表明塔河原油为同源的海相原油.

3.2　原油成熟度

原油成熟度评价方法比较多，常用的方法是通过生物标志化合物参数和芳烃化合物参数来对原油成熟度进行评价.塔河地区原油的甾烷异构化参数C₂₉ααα20S/（20S+20R）和ββ/（ββ+αα）值分别介于0.42~0.49和0.55~0.66之间，已经达到了异构化平衡值，表明原油样品为烃源岩在成熟阶段所生成的原油，甾烷异构化参数难以准确评价原油成熟度.

甲基萘的同分异构体相对含量的变化被用于反映有机物热演化程度.甲基萘的稳定性与甲基取代的位置有关，萘的α碳位比β碳位具有更强的活性，因此β构型的甲基萘具有更高的稳定性，这在有机质热演化研究中已被证实（Alexander et al.， 1985）.根据Radke et al.（1994）建立的原油成熟度与TNR2的关系，TNR2评价有机质成熟度的理论上限值为1.4%，但实际上成熟度在1.0%左右时，该参数就已经达到了平衡值而失效.如表1所示，塔河地区原油样品TNR2值介于0.32~1.30之间，利用Radke et al.（1994）建立的经验公式R _cb=0.40+0.60×TNR2，计算得到部分原油成熟度大于1.0%，可能说明该参数不适合塔河地区原油样品的成熟度定量评价.

甲基菲指数（MPI）是比较常用的芳烃成熟度参数.如表1所示，塔河地区原油样品的甲基菲指数（MPI）介于0.50~1.42之间，根据Radke（1988）建立的MPI与R _o之间的关系：

R _c=0.6×MPI1+0.4（0.65%<R _c< 1.35%），（1）

R _c=2.3-0.6×MPI1（1.35%<R _c），（2）

其中AT40、AT5和S9702三口井位于塔河九区，属于典型的成熟度较高的凝析油（段毅等， 2007），使用公式（2）计算成熟度；而其余油样属于重质‒中质油，成熟度相对低，因此使用公式（1）计算成熟度.计算结果表明塔河地区原油成熟度R _c范围为0.70%~1.49%.为了避免在高成熟阶段菲的干扰，Kvalheim et al.（1987）提出利用甲基菲构型的相对丰度来计算有机质成熟度的参数，即甲基菲比值（F1）.原油样品的F1介于0.35~0.65之间，根据F1与镜质体反射率之间的关系R _o =2.598×F1-0.274 9（包建平等， 1992），计算得到塔河地区原油成熟度R _o1的范围为0.65%~1.41%.

二苯并噻吩系列化合物（DBTs）的热稳定性较强，DBTs的热稳定性与取代位相关，α位取代体的热稳定性要高于β位取代体（Radke， 1988）.根据这一理论，罗健等（2001）对巴彦浩特盆地石炭系二苯并噻吩系列化合物进行系统研究，并建立了成熟度R _o与K _2，4之间的关系：R _o=0.35K _2，4+0.46，其中 K_{2 ，4}=2，4-DMDBT/1，4-DMDBT.如表1所示，原油样品的K _2，4值分布范围为0.43~2.78，计算得到的塔河地区原油样品成熟度R _o2为0.61%~1.43%，这与甲基菲参数参数计算结果基本一致，反映甲基菲系列与二甲基苯并噻吩系列化合物在评价塔河地区原油样品成熟度方面的有效性.

3.3　原油荧光光谱特征

如表2所示，塔河地区原油样品的荧光主峰波长（λ _max）分布范围比较广，从450 nm到570 nm均有分布，CIE参数指示油样荧光颜色呈现出从蓝色到橘黄色的变化趋势（图5）.其中AT40、S9702和AT5油样为凝析油，荧光颜色为深蓝色，λ _max在455 nm左右，Q值在0.10左右，QF535在0.40以下，CIE-X和CIE-Y的值均小于0.22.TK495、TH123114、TH10365和S99油样属于重质油，荧光颜色为橘黄色，λ _max在540 nm以上，Q值大于0.50，QF535大于1.50，CIE-X和CIE-Y的值分别在0.24和0.32以上.对比不同原油的荧光光谱参数，轻质原油相对于重质原油荧光具有主峰波长、Q值和QF535值相对较小的特征.

3.4　原油荧光光谱参数与成熟度关系

塔河地区原油荧光光谱获得的参数λ _max和QF535与计算的原油成熟度之间的相关性整体上较好（图6）.荧光光谱参数λ _max和QF535与R _o1和R _o2呈现出线性变化关系，随着成熟度的增加，λ _max逐渐减小，原油荧光颜色表现出蓝移趋势.其中，λ _max与R _o1、R _o2的相关系数R ²分别达到了0.880 6和0.882 5.QF535随着成熟度的增加呈现逐渐减小的趋势，与R _o1、R _o2具有指数变化的趋势，相关系数R ²分别达到0.896 3和0.907 5（图6）.根据λ _max、QF535与成熟度的关系，计算原油成熟度在0.6%、0.8%、1.0%、1.2%时，对应的λ _max和QF535的值分别为560、2.31，530、1.30，500、0.73和470、0.41.因此，可以根据原油荧光光谱参数和成熟度的定量关系制作原油荧光光谱参数‒成熟度图版（图9），用于定量评价不同充注期次原油的成熟度.

4 塔河奥陶系原油充注期次划分及对应成熟度

4.1　方解石脉体阴极发光特征

方解石脉体的阴极发光颜色与Ca/Mg、Fe/Mn值以及FeCO₃的含量相关，而Fe、Mn含量与古流体来源和沉积环境密切相关（杨毅等， 2021）.因此，可以根据方解石脉体阴极光颜色来划分不同期次的方解石脉体.根据方解石脉体阴极光颜色的特征，识别出塔河地区奥陶系碳酸盐岩储层至少发育三期方解石脉体.YQ8井样品中发育的方解石脉体主要为缝洞充填方解石，阴极射线照射下不发光（图7a、7b）；AT25X井样品中发育的方解石脉体主要是高角度裂缝充填方解石，阴极射线照射下呈现暗棕色（图7c、7d）；TS3井样品中发育的方解石脉体主要为溶洞充填的巨晶方解石，阴极射线照射下呈现亮橙色（图7e、7f）.

徐豪等（2021）利用激光原位方解石U-Pb定年技术对塔河奥陶系储层中的三期方解石脉体进行了定年测试，结合方解石脉体的稀土配分曲线以及脉体中捕获盐水包裹体的最小均一温度测试，确定出三期方解石脉体的形成时间：阴极不发光方解石脉体为第一期，形成于加里东晚期；阴极暗棕色方解石脉体为第二期，形成于海西中期；阴极亮橙色方解石脉体为第三期，形成于印支期.

4.2　油包裹体荧光特征

塔河地区奥陶系储层方解石脉体中发育大量的原生和次生油包裹体，以次生油包裹体为主.原生油包裹体数量相对较少，多呈孤立形式分布于方解石脉体中.次生油包裹体主要分布于方解石脉体中的颗粒裂纹内，呈条带状分布（图8）.烃类包裹体包括纯液相油包裹体和气‒液两相油包裹体，大小在6~15 μm，油包裹体形态以长条形和椭圆形为主，也见一些不规则状的油包裹体.

在荧光显微镜下主要观察到4种不同荧光颜色的油包裹体，对其中未发生明显形变的规则油包裹体进行荧光测试.CIE参数指示油包裹体荧光颜色分别对应蓝色、浅黄色、亮黄色和橘黄色（图8和图9a）.第一期方解石脉体中主要发育一期橘黄色原生油包裹体和一期蓝色次生油包裹体；第二期方解石脉体中主要发育一期亮黄色原生油包裹体和一期蓝色次生油包裹体；第三期溶洞充填巨晶方解石脉体中主要发育一期浅黄色原生油包裹体和一期蓝色次生油包裹体（图8）.不同荧光颜色的油包裹体对应的荧光参数分别为：蓝色荧光，470 nm<λ _max<500 nm，Q值小于0.20，QF535小于0.73；浅黄色荧光，500 nm<λ _max<530 nm，Q值介于0.10~0.42之间，QF535介于0.60~1.30之间；亮黄色荧光，530 nm<λ _max<560 nm，Q值介于0.36~0.80之间，QF535介于1.35~2.20之间；橘黄色荧光， λ _max>560 nm， Q值大于0.87，QF535大于2.20.

4.3　各期充注原油的成熟度

地球化学分析结果表明塔河地区原油具有同源性，均来自寒武系玉尔吐斯组烃源岩.大部分原油样品的饱和烃色谱图的基线不是很平，呈现不同程度的“鼓包”（图2），表明原油遭受过生物降解（郑朝阳等， 2011）.对于正构烷烃分布完整又存在基线“鼓包”的情况，应该是早期充注的原油遭受生物降解，并与后期充注的正常原油混合，说明现今塔河地区原油是多期油充注并混合的结果.塔河地区奥陶系储层中共识别出三期方解石脉体，三期方解石脉体中分别发育三种不同荧光颜色的原生油包裹体，且每期方解石脉体中均发育有蓝色次生油包裹体.为了消除流体包裹体在成藏时间上的多解性，徐豪等（2021）利用激光原位方解石U-Pb绝对定年技术结合流体包裹体最小均一温度最终确定塔河地区奥陶系储层中发育的橘黄色、亮黄色、浅黄色和蓝色荧光的油包裹体对应了四期油气充注过程，四种荧光颜色的油包裹体分别对应加里东中期、海西中期、印支期以及燕山期油气成藏.将塔河地区奥陶系储层方解石脉体中发育的不同期次油包裹体荧光光谱参数投点到荧光光谱参数‒成熟度图版上，得到四期充注的原油成熟度分布范围如图10所示.橘黄色油包裹体荧光光谱λ _max>560 nm，包裹体油对应的成熟度（R _o）小于0.6%；亮黄色油包裹体荧光光谱λ _max范围为530~560 nm，包裹体油对应的成熟度为0.6%~0.8%；浅黄色荧光油包裹体荧光光谱λ _max范围为500~530 nm，包裹体油对应的成熟度为0.8%~1.0%；蓝色荧光油包裹体荧光光谱λ _max范围为475~500 nm，包裹体油对应成熟度为1.0%~1.2%.

5 结论

（1）塔河地区原油具有相似的地球化学特征，原油母质相同且沉积于海相弱还原环境，来源于寒武系玉尔吐斯组烃源岩.现今塔河油田原油是玉尔吐斯组烃源岩在不同时期所生成的原油充注到储层并混合的结果.

（2）芳烃化合物成熟度参数是塔河地区原油有效的成熟度评价指标，计算得到塔河地区原油成熟度范围大约在0.6%~1.4%之间，与原油荧光光谱参数λ _max和QF535具有很好的相关关系，表明塔河地区原油荧光光谱参数可以用于定量评价原油成熟度.

（3）塔河地区奥陶系碳酸盐岩储层中发育三期方解石脉体.第一期缝洞型方解石脉体中主要发育橘黄色荧光原生油包裹体，第二期高角度裂缝充填方解石脉体中主要发育亮黄色荧光原生油包裹体，第三期溶洞充填巨晶方解石脉体中主要发育浅黄色荧光原生油包裹体，三期方解石脉体中均观察到蓝色荧光次生油包裹体.

（4）塔河奥陶系碳酸盐岩储层存在四期油充注，分别对应发橘黄色、亮黄色、浅黄色和蓝色荧光的油包裹体.利用油包裹体荧光光谱参数结合建立的原油荧光光谱参数‒成熟度图版对四期油成熟度进行定量评价，结果显示：橘黄色荧光油包裹体油的成熟度（R _o）小于0.6%，亮黄色荧光油包裹体油的成熟度（R _o）在0.6%~0.8%之间，浅黄色荧光油包裹体油的成熟度（R _o）在0.8%~1.0%之间，蓝色荧光油包裹体油的成熟度（R _o）在1.0%~1.2%之间.

参考文献

[1] Alexander, R., Kagi, R. I., Rowland, S. J., et al., 1985. The Effects of Thermal Maturity on Distributions of Dimethylnaphthalenes and Trimethylnaphthalenes in Some Ancient Sediments and Petroleums. Geochimica et Cosmochimica Acta, 49(2): 385-395. https://doi.org/10.1016/0016-7037(85)90031-6

[2] Bao, J.P., Wang, T.G., Zhou, Y.Q., et al., 1992. The Relationship between Methyl Phenanthrene Ratios and the Evolution of Organic Matter. Journal of Jianghan Petroleum Institute, 14(4): 8-13 (in Chinese with English abstract).

[3] Bastow, T. P., Alexander, R., Fisher, S. J., et al., 2000. Geosynthesis of Organic Compounds. Part V-Methylation of Alkylnaphthalenes. Organic Geochemistry, 31(6): 523-534. https://doi.org/10.1016/S0146-6380(00)00038-3

[4] Chen, H.H., 2014. Microspectrofluorimetric Characterization and Thermal Maturity Assessment of Individual Oil Inclusion. Acta Petrolei Sinica, 35(3): 584-590 (in Chinese with English abstract).

[5] Duan, Y., Wang, C.Y., Zheng, C.Y., et al., 2007. Distribution of Double Diamantane Hydrocarbons in Crude Oils from Tahe Oilfield of Tarim Basin and Its Implication for Oil and Gas Migration. Natural Gas Geoscience, 18(5): 693-696 (in Chinese with English abstract).

[6] Fang, X.X., Gan, H.J., Jiang, H., et al., 2012. Analyzing Hydrocarbon-Charging Periods of Carbonate Reservoir in North Tarim by Micro Fluorescence Spectrum of Petroleum Inclusions. Earth Science, 37(3): 580-586 (in Chinese with English abstract).

[7] George, S. C., Ruble, T. E., Dutkiewicz, A., et al., 2001. Assessing the Maturity of Oil Trapped in Fluid Inclusions Using Molecular Geochemistry Data and Visually-Determined Fluorescence Colours. Applied Geochemistry, 16(4): 451-473. https://doi.org/10.1016/S0883-2927(00)00051-2

[8] Hanson, A. D., Zhang, S. C., Moldowan, J.M., et al., 2000. Molecular Organic Geochemistry of the Tarim Basin, Northwest China. AAPG Bulletin, 84(8): 1109-1128. https://doi.org/10.1306/a9673c52-1738-11d7-8645000102c1865d

[9] Huang, H. P., Zhang, S. C., Su, J., 2016. Palaeozoic Oil-Source Correlation in the Tarim Basin, NW China: A Review. Organic Geochemistry, 94: 32-46. https://doi.org/10.1016/j.orggeochem.2016.01.008

[10] Jin, Z.J., 2006. New Progresses in Research of China’s Typical Superimposed Basins and Reservoiring of Hydrocarbons (Part Ⅱ): Taking Tarim Basin as an Example. Oil & Gas Geology, 27(3): 281-288 (in Chinese with English abstract).

[11] Kvalheim, O.M., Christy, A.A., Nils, T., et al., 1987. Maturity Determination of Organic Matter in Coals Using the Methylphenanthrene Distribution. Geochimica et Cosmochimica Acta, 51(7): 1883-1888. https://doi.org/10.1016/0016-7037(87)90179-7

[12] Li, F., Zhu, G.Y., Lü, X.X., et al., 2021. The Disputes on the Source of Paleozoic Marine Oil and Gas and the Determination of the Cambrian System as the Main Source Rocks in Tarim Basin. Acta Petrolei Sinica, 42(11): 1417-1436 (in Chinese with English abstract).

[13] Li, S. M., Pang, X. Q., Zhang, B. S., et al., 2015. Marine Oil Source of the Yingmaili Oilfield in the Tarim Basin. Marine and Petroleum Geology, 68: 18-39. https://doi.org/10.1016/j.marpetgeo.2015.07.016

[14] Liu, D. H., Xiao, X. M., Cheng, P., et al., 2017. Study of Genetic Evolution of Oil Inclusion and Density of Surface Oil by Measurement of Fluorescence Lifetime of Crude Oil and Oil Inclusion. Science China Earth Sciences, 60(1): 95-101. https://doi.org/10.1007/s11430-016-5094-8

[15] Luo, J., Cheng, K. M., Fu, L. X., et al., 2001. Alkylated Dibenzothiophene Index-A New Method to Assess Thermal Maturity of Source Rocks. Acta Petrolei Sinica, 22(3): 27-31 (in Chinese with English abstract).

[16] Oxtoby, N. H., 2002. Comments on: Assessing the Maturity of Oil Trapped in Fluid Inclusions Using Molecular Geochemistry Data and Visually-Determined Fluorescence Colours. Applied Geochemistry, 17(10): 1371-1374. https://doi.org/10.1016/S0883-2927(02)00026-4

[17] Peters, K.E., Fraser, T.H., Amris, W., et al., 1999. Geochemistry of Crude Oils from Eastern Indonesia. AAPG Bulletin, 83(12): 1927-1942. https://doi.org/10.1306/e4fd4643-1732-11d7-8645000102c1865d

[18] Ping, H. W., Chen, H. H., George, S. C., 2020. Quantitatively Predicting the Thermal Maturity of Oil Trapped in Fluid Inclusions Based on Fluorescence and Molecular Geochemical Data of Oil Inclusions in the Dongying Depression, Bohai Bay Basin, China. AAPG Bulletin, 104(8): 1751-1791. https://doi.org/10.1306/09271919096

[19] Ping, H. W., Chen, H. H., Thiéry, R., et al., 2017. Effects of Oil Cracking on Fluorescence Color, Homogenization Temperature and Trapping Pressure Reconstruction of Oil Inclusions from Deeply Buried Reservoirs in the Northern Dongying Depression, Bohai Bay Basin, China. Marine and Petroleum Geology, 80: 538-562. https://doi.org/10.1016/j.marpetgeo.2016.12.024

[20] Radke, M., 1988. Application of Aromatic Compounds as Maturity Indicators in Source Rocks and Crude Oils. Marine and Petroleum Geology, 5(3): 224-236. https://doi.org/10.1016/0264-8172(88)90003-7

[21] Radke, M., Rullkötter, J., Vriend, S. P., 1994. Distribution of Naphthalenes in Crude Oils from the Java Sea: Source and Maturation Effects. Geochimica et Cosmochimica Acta, 58(17): 3675-3689. https://doi.org/10.1016/0016-7037(94)90158-9

[22] Rao, D., Qin, J.Z., Xu, J., et al., 2014. Accumulation Periods of Ordovician Reservoirs in Tahe Oil Field. Petroleum Geology & Experiment, 36(1): 83-88 (in Chinese with English abstract).

[23] Su, A., Chen, H. H., He, C., et al. 2016. Microscopic Fluorescence Spectral Characteristics of Mixing Ratio of Crude Oil Experiment. Spectroscopy and Spectral Analysis, 36(9): 3039-3046. https://doi.org/10.3964/j.issn.1000-0593(2016)09-3039-08

[24] Sun, Y. G., Xu, S. P., Lu, H., et al., 2003. Source Facies of the Paleozoic Petroleum Systems in the Tabei Uplift, Tarim Basin, NW China: Implications from Aryl Isoprenoids in Crude Oils. Organic Geochemistry, 34(4): 629-634. https://doi.org/10.1016/S0146-6380(03)00063-9

[25] Wang, B., Yang, Y., Cao, Z.C., et al., 2021. U-Pb Dating of Calcite Veins Developed in the Middle-Lower Ordovician Reservoirs in Tahe Oilfield and Its Petroleum Geologic Significance in Tahe Oilfield. Earth Science, 46(9): 3203-3216 (in Chinese with English abstract).

[26] Wang, T.G., Wang, C.J., He, F.Q., et al., 2004.Determination of Double Filling Ratio of Mixed Crude Oils in the Ordovician Oil Reservoir, Tahe Oilfield. Petroleum Geology & Experiment, 26(1): 74-79 (in Chinese with English abstract).

[27] Xiao, H., Li, M.J., Yang, Z., et al., 2019. Distribution Patterns and Geochemical Implications of C₁₉-C₂₃ Tricyclic Terpanes in Source Rocks and Crude Oils Occurring in Various Depositional Environments. Geochimica, 48(2): 161-170 (in Chinese with English abstract).

[28] Xu, H., Guo, X.W., Cao, Z.C., et al., 2021.Application of Minimum Homogenization Temperatures of Aqueous Inclusions in Calcite Veins to Determine Time of Hydrocarbon Accumulation in Ordovician of Tahe Oilfield: Evidence from In-Situ Calcite U-Pb Dating by Laser Ablation. Earth Science, 46(10): 3535-3548 (in Chinese with English abstract).

[29] Yang, H.J., Yu, S., Zhang, H.Z., et al., 2020. Geochemical Characteristics of Lower Cambrian Sources Rocks from the Deepest Drilling of Well LT-1 and Their Significance to Deep Oil Gas Exploration of the Lower Paleozoic System in the Tarim Basin. Geochimica, 49(6): 666-682 (in Chinese with English abstract).

[30] Yang, Y., Wang, B., Cao, Z.C., et al., 2021. Genesis and Formation Time of Calcite Veins of Middle-Lower Ordovician Reservoirs in Northern Shuntuoguole Low- Uplift, Tarim Basin. Earth Science, 46(6): 2246-2257 (in Chinese with English abstract).

[31] Zhang, C.J., Jia, C.Z., Li, B.L., et al., 2010. Ancient Karsts and Hydrocarbon Accumulation in the Middle and Western Parts of the North Tarim Uplift, NW China. Petroleum Exploration and Development, 37(3): 263-269 (in Chinese with English abstract).

[32] Zhang, H.J., Chen, Y., Wang, M., et al., 2019. Quantitative Determination of the Proportion of Mixed Crude Oil with Different Maturity by Fluorescence Spectra: Take a Case of the Es ₄ Oil in the Dongying Depression. Spectroscopy and Spectral Analysis, 39(11): 3414-3419 (in Chinese with English abstract).

[33] Zhang, S.C., Wang, F.Y., Zhang, B.M., et al., 2000. Middle-Upper Ordovician Source Rock Geochemistry of the Tarim Basin. Acta Petrolei Sinica, 21(6): 23-28 (in Chinese with English abstract).

[34] Zhao, W.Z., Zhu, G.Y., Su, J., et al., 2012. Study on the Multi-Stage Charging and Accumulation Model of Chinese Marine Petroleum: Example from Eastern Lungu Area in the Tarim Basin. Acta Petrologica Sinica, 28(3): 709-721 (in Chinese with English abstract).

[35] Zhao, Y.J., Chen, H.H., 2008. The Relationship between Fluorescence Colors of Oil Inclusions and Their Maturities. Earth Science, 33(1): 91-96 (in Chinese with English abstract).

[36] Zheng, C.Y., Duan, Y., Zhang, X.J., et al., 2011. Characteristics of Molecular Geochemistry and Genesis of Crude Oils from Tahe Oilfield of Tarim Basin. Acta Sedimentologica Sinica, 29(3): 605-612 (in Chinese with English abstract).

[37] Zhu, G.Y., Cui, J., Yang, H.J., et al., 2011. The Distribution and Origin of Cambrian Crude Oil in North Tarim Basin. Acta Petrologica Sinica, 27(8): 2435-2446 (in Chinese with English abstract).

基金资助

国家自然科学基金项目(U20B6001;41872139)