桂北摩天岭地区新村铀矿床沥青铀矿微区年代学和地球化学特征研究

王勇剑 ,  庞雅庆 ,  范洪海 ,  章健 ,  麻乾坤

地球科学 ›› 2024, Vol. 49 ›› Issue (04) : 1307 -1323.

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地球科学 ›› 2024, Vol. 49 ›› Issue (04) : 1307 -1323. DOI: 10.3799/dqkx.2022.467

桂北摩天岭地区新村铀矿床沥青铀矿微区年代学和地球化学特征研究

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In-Situ Geochronology and Geochemistry of Pitchblende from Xincun Uranium Deposit in Motianling Area, North Guangxi

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摘要

为深入探究桂北摩天岭花岗岩体中新村铀矿床的精确成矿时代及矿床成因,利用微区原位分析技术(SEM、EPMA和LA-ICP-MS)对主成矿期(铀-硅化型)沥青铀矿开展了详细的矿相学观察、原位U-Pb定年和化学成分分析.沥青铀矿电子探针化学定年计算得到的年龄值变化范围极大,不能准确地反映矿床的大致形成时间.LA-ICP-MS U-Pb同位素分析结果表明,新村矿床沥青铀矿含有一定量的普通铅,采用Tera-Wasserburg图解法得到一个下交点年龄为57.61±0.34 Ma(MSWD=0.97),可以代表主成矿期的矿化年龄.新村矿床沥青铀矿具有较高的WO3、CaO和极低的ThO含量,暗示成矿流体可能为富U、W的中低温成因流体;沥青铀矿稀土元素配分模式为轻稀土微富集型,整体上与赋矿花岗岩稀土配分型式相似,指示成矿物质可能来自花岗岩体本身.新获得的铀成矿年龄与桂北地区热液型铀矿的主成矿期(70~50 Ma)基本一致,表明新村矿床同华南地区绝大多数中新生代热液铀矿床一样,都是白垩纪-古近纪岩石圈伸展减薄背景之下的产物.

关键词

微区分析 / U-Pb定年 / 沥青铀矿 / 新村矿床 / 摩天岭地区 / 广西 / 矿床学

Key words

micro-area analysis / U-Pb dating / pitchblende / Xincun uranium deposit / Motianling area / Guangxi / ore deposit geology

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王勇剑,庞雅庆,范洪海,章健,麻乾坤. 桂北摩天岭地区新村铀矿床沥青铀矿微区年代学和地球化学特征研究[J]. 地球科学, 2024, 49(04): 1307-1323 DOI:10.3799/dqkx.2022.467

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桂北地区是我国非常重要的热液型铀矿成矿带,产有苗儿山铀矿田、全州铀矿田、花山铀矿化集中区等铀矿田(床).这些铀矿田(床)主要赋存于印支期和燕山期花岗岩岩体内部及外接触带,前人主要围绕印支-燕山期花岗岩铀矿成矿规律进行了大量的研究工作(胡瑞忠等,2007石少华等,2010Zhao et al.,2014Luo et al.,2015, 2017王正庆,2018陈佑纬等,2019郭春影等,2020).然而,除上述提及的热液型铀矿化外,桂北地区的新元古代摩天岭花岗岩体中也产有众多的铀矿床(点),使得摩天岭岩体作为华南最老产铀花岗岩之一而独具特色(徐争启等,2019).摩天岭岩体及其内外接触带现已探明两个中型规模的铀矿床,即新村铀矿床和达亮铀矿床,且两个矿床的铀平均品位都相当高(均大于0.3%).这两个铀矿床各具特色、特征迥异,具有截然不同的形成时代、矿化类型特征.摩天岭巨型花岗岩基大致形成于820~800 Ma(Zhao et al., 2013宋昊等,2015),属于新元古代雪峰期岩浆活动产物.与之形成鲜明比的是,岩体内的达亮矿床形成于加里东期-海西期(华南仅此一处),而新村矿床却形成于喜山期(张祖还等,1984徐争启等,2019).两个典型铀矿床形成时代与含矿花岗岩体(摩天岭岩体)具有巨大的矿-岩时差(>400 Ma),这在全国范围内也非常少见.以往研究者多利用单颗粒沥青铀矿U-Pb稀释法以及铀矿物U-Pb等时线法两种传统的铀矿测年方法来厘定上述两个典型矿床铀成矿年龄(中南地质勘探局三〇五大队, 1980, 桂北摩天岭花岗岩体铀矿成矿规律与成矿预测报告 ;张祖还等,1984;核工业地质局,2005, 中国铀矿床研究评价;Qiu et al.,2015).例如,前人利用沥青铀矿U-Pb定年测得达亮矿床的形成年龄大致为293~403 Ma(张祖还等,1984徐争启等,2019),与区域加里东期变质事件发生时间基本吻合;新村矿床的沥青铀矿等时线U-Pb年龄则为47 Ma(张祖还等,1984).

摩天岭铀矿集区主要以铀-绿泥石型和铀-硅化脉型矿化类型为主.其中,铀-绿泥石型以达亮矿床、茶山矿点为代表(达亮式铀矿化),而铀-硅化脉型主要有新村矿床、吉羊矿点、俾门矿点等(新村式铀矿化).相对于达亮式矿(化)点,新村式矿(化)点分布更为广泛和密集,岩体内83%的矿点均属此类型(中南地质勘探局三〇五大队, 1980, 桂北摩天岭花岗岩体铀矿成矿规律与成矿预测报告).因此,精确厘定新村矿床形成时代对于喜山期铀矿化成因理解和下一步找矿工作部署具有重要的理论和实践意义.尽管多数学者认为新村矿床铀成矿作用主要形成于47 Ma(张祖还等,1984),但也有数据表明,该矿床可能存在更老(92.2 Ma)和更年轻(15.5 Ma)的成矿年龄,而前人对其解释是多期次多阶段铀成矿作用的结果(核工业地质局,2005, 中国铀矿床研究评价).但受到铀矿物样品纯度、样品同位素封闭性、测试技术等影响,单颗粒沥青铀矿测定的U-Pb年龄往往获得的数据可靠性较低(骆金诚等,2019).因此,新村矿床的铀成矿时代还有较大争议和不确定性,这显然不利于我们深入理解这类赋存在古老花岗岩中的热液型铀矿的成因与规律.近年来,微区原位分析技术的日益成熟推动了铀矿物微区年代学迅速发展.与传统拟合等时线年龄方法相比,原位微区方法克服了铀矿床年代学研究中选取样品困难的问题,避免了铀单矿物分选过程中可能造成的混染,且完全保留了矿物共生组合的特征(宗克清等,2015骆金诚等,2019陈佑纬等,2019).目前,不少学者采用LA-ICP-MS和SIMS原位分析方法成功厘定了国内诸多花岗岩型、伟晶岩型铀矿床的精确成矿时代(Luo et al.,2015, 2017宗克清等,2015钟福军等,2019陈佑纬等,2019武勇等,2020郭春影等,2020Zhang et al., 2022),但该方法还没有在摩天岭地区的铀矿床得到应用.故此,本文以新村矿床为研究对象,在详细的野外地质工作基础上,对新村矿床主成矿期(铀-硅化型)富铀矿石中的沥青铀矿开展精细的矿相学观察、扫描电镜-能谱分析和电子探针分析工作,利用激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)对沥青铀矿开展原位U-Pb定年和稀土元素成分分析,探讨沥青铀矿的成因及对矿床形成机制的指示意义,精确厘定铀成矿时代,为深入理解摩天岭地区喜山期铀成矿过程和动力学背景提供依据.

1 区域地质概况

摩天岭铀矿化区位于华南板块扬子陆块南缘,属于桂北隆起之九万大山褶断带(图1).在铀成矿单元上,属于扬子陆块东南部铀成矿省雪峰山-九万大山碳硅泥岩型、花岗岩型铀成矿带.总体来看,摩天岭岩体处在多构造体系复合的成矿有利部位.研究区出露的基底地层主要为中元古界的四堡群、新元古界的丹洲群,四堡群和丹洲群主要为半深海-深海相碎屑岩,均具复理石沉积特征.中元古界四堡群分布于摩天岭岩体周围,厚度大于5 700 m,地层总体产状是由岩体向四周倾斜,自下而上分为九小、文通、鱼西三组.新元古界丹洲群分布在摩天岭岩体东北部外围翠里一带及西南、东南部,厚度约963~4 780 m,根据岩性及标志层,可分为白竹、合桐和拱洞三组,各组间均为整合接触,与下伏四堡群呈角度不整合接触.新生界地层主要为第四纪残坡积物、冲洪积物,分布于缓坡、河流沿岸.

研究区内岩浆岩广泛分布,主要发育中元古代及新元古代侵入岩,岩性从超基性岩至酸性岩均有发育(图1).基性、超基性岩发育于四堡群内,大多数岩体集中分布于九小组类复理石建造内及文通组细碧-角斑岩建造内,岩性主要为橄榄岩、辉绿岩、角闪岩等.摩天岭花岗岩岩体呈不规则椭圆状产出,面积约964 km2,属中深成相巨型岩基.最新的锆石U-Pb同位素年龄测定显示,赋矿岩体形成时代约820~800 Ma (Zhao et al., 2013;宋昊等,2015),属雪峰期产物.摩天岭岩体分异较差,分相清楚,可以划分彼此渐变的中央相、过渡相和边缘相3个相带,分别由中粗粒变斑状黑云(二云)母花岗岩、中粒似斑状黑云(二云)母花岗岩和细粒黑云母花岗岩组成.岩体内部岩石具有压碎结构和片麻状构造,局部形成花岗片麻岩和压碎片麻状花岗岩.根据同位素地质资料,成岩后的主要变质作用时代在400 Ma左右,相当于区域上反映强烈的加里东期广西运动(Yan et al.,2003).

区内断裂构造较为发育,按其延伸方向和力学性质可划分为NNE向压扭性和NWW向张扭性两组.NNE向断裂规模最大,近平行排列,呈叠瓦状产出,以乌指山(Fw)、高武(Fg)、梓山坪(Fz)、麻木岭(Fm)断裂为代表,带内充填硅质破碎岩、角砾岩、糜棱岩(中南地质勘探局三〇五大队, 1980, 桂北摩天岭花岗岩体铀矿成矿规律与成矿预测报告).这些北北东向硅化断裂带及其次级断裂蚀变带既是导矿构造,又是容矿构造,具有继承性多次复活的特点,几乎控制了所有花岗岩型铀矿床(点)的分布(图1).

经过数十年的地质调查研究,摩天岭地区已经发现铀矿床(点)22个.已经提交储量报告的中型矿床(>1 000 t U)两处,包括新村矿床(花岗岩内部型)和达亮矿床(接触带型).所有铀矿床、矿点的矿体均以数目多、规模小为主要特征,矿体多呈脉状、透镜状,产状与断裂破碎带基本一致.

2 矿床地质特征与样品描述

新村矿床产在摩天岭岩体内部相片麻状粗粒变斑状黑云母花岗岩之中(图2a图2b).岩石具明显的片麻状构造,主要矿物成分为碱性长石、斜长石、石英和黑云母(图3a).矿区局部出露四堡期片麻状细粒含斑二云母花岗岩及条带状云母石英片岩残留体(图2a).矿区内断裂发育,以北北东-北东向为主.目前所发现的工业铀矿体几乎全部集中分布于乌指山硅化断裂带(Fw)南部膨胀体内及其上下盘,膨胀体长800~1 000 m,宽>100 m,上盘蚀变岩宽数10 m至近100 m,下盘蚀变岩宽20 m左右.乌指山硅化断裂带上盘的矿体主要赋存于主干断裂(Fw)与分支断裂F1之间,其次分布于平行的分支断裂F1与F2之间,共包括22个矿体.矿化标高531.2~858.5 m,垂幅327.3 m.硅化断裂带下盘的矿体主要分布于主干断裂(Fw)下盘帚状盲构造两侧,共包括59个矿体,矿化标高402.5~737.0 m,垂幅334.5 m.本矿床矿体规模悬殊,长度10~306 m,矿体呈脉状、透镜状,产状与断裂基本一致(图2b).矿体平均品位高达0.374%.

矿床围岩蚀变期次多、类型繁杂,早期发育面状钾钠长石化(图3b)、云英岩化、绢云母化、绿泥石化、黄铁矿化等蚀变(图3c),伴随铀成矿作用发育有水云母化、赤铁矿化、硅化、黄铁矿化、萤石化、高岭土化等(图3c~3f).

根据矿物共生组合和穿插关系,新村矿床铀矿化类型则主要有铀-硅化型和铀-萤石型.铀-硅化型矿化形成相对较早,主要产于硅化、绢云母化、暗色绿泥石化、赤铁矿化、黄铁矿化碎裂蚀变花岗岩中,沥青铀矿-萤石型矿化主要产于萤石化、绢云化、暗色绿泥石化、黄铁矿化碎裂蚀变花岗岩中,矿物成分为沥青铀矿,两类铀矿化的铀赋存形式均以沥青铀矿为主(图3d3e).沥青铀矿呈细脉状、球粒状、胶状与微晶石英、胶状黄铁矿、萤石共生(图3d~3f).铀矿石结构简单,矿物颗粒细小,结晶程度较差,以交代残余结构和碎斑结构为主,矿化富集地段见包含结构和脉状结构.矿石构造较复杂,主要为脉状、网脉状、浸染状、条带状、角砾状、角砾空隙充填构造(图3d3e).

本次研究在新村矿床矿山废石堆采集了数块高品位铀矿石(图3d),矿石品位达10%以上,矿石类型为铀-硅化型.手标本可见矿石整体遭受强烈的赤铁矿化而整体呈现红色,见强烈的猪肝红色硅质脉、浸染状黄铁矿发育(图3d4a),其他蚀变矿物少见.黑色沥青铀矿细脉沿着微裂隙呈脉状、网脉状充填(图4a),脉最宽处可达5 mm(图3d).显微镜下和扫描电镜观察显示,沥青铀矿呈脉状、球粒状、同心圆状、葡萄状、胶环带状集合体(图4b4c),可见明显的干裂纹发育,矿物包裹体发育较少,常与微晶石英-玉髓、胶黄铁矿相互包裹共生(图4d),暗示这些矿物为近同期形成.从背散射图像来看,几乎所有沥青铀矿灰度均匀,应为同一期热液沉淀形成,部分沥青铀矿脉边缘部位颜色变暗,可能遭受了轻微的后期热改造作用(图4d).此外,还有极少量铀石发育(图4c).

3 分析测试方法

本次研究将采集到的铀矿石送至河北廊坊拓轩检测技术服务有限公司制成电子探针片.首先在室内用高精度光学显微镜(Leica DM4B)观察矿石中沥青铀矿形态和产状;选择表面干净、裂纹和包裹体较少的部位,用记号笔初步将目标部位圈定,之后对探针片进行镀碳处理.本次研究利用FEI Nova Nano SEM450扫描电子显微镜对镀碳光薄片进行了更为精细地岩相学观察并进行了背散射照片的拍摄,扫描电子显微镜工作条件为电压20 kV、束流15 pA.

沥青铀矿主量元素分析在核工业北京地质院分析测试中心JXA-8100电子探针分析仪上完成,其工作条件如下:加速电压15 nV,电子束流20 nA,束斑大小为1~2 μm,峰计数时间为10 s,背景计数时间为5 s,分析方式为波谱分析,校正的方法采用ZAF.详细的测试流程和条件可参见Wang et al. (2022a).

沥青铀矿原位U-Pb同位素定年和稀土元素分析在在武汉上谱分析科技公司LA-ICP-MS上完成,使用的激光剥蚀系统为GeolasProCOM-PexPro 102 ArF(193 nm准分子激光剥蚀系统),ICP-MS型号为Agilent 7700e.测试过程采用He作为载气、Ar作为补偿气.本次分析过程中采用的激光束斑和频率分别为10 μm和1 Hz.定年处理采用核工业北京地质研究院研制的沥青铀矿标准物质GBW04420作为外标进行同位素分馏校正.数据处理采用软件ICPMSData-Cal(Liu et al.,2008)完成.详细的样品准备、标样选择、数据处理和校正方法参见宗克清等(2015).稀土元素含量分析采用美国USGS标准物质BHVO-2G、BCR-2G和BIR-1G多标样对元素含量进行校正.由于测试结果207Pb/235U和206Pb/238U年龄谐和度较低,故本文采用Tera-Wasserburg图解法(Tera and Wasserburg,1972)计算下交点年龄,之后采用207Pb进行年龄校正并计算加权平均年龄.

4 分析结果

4.1 沥青铀矿的电子探针化学成分

本次研究对目标矿石中的沥青铀矿共进行了33个电子探针点成分分析,分析结果见附表1.进行分析测试的沥青铀矿在背散射图像中表面灰度均一、裂纹发育较少(图4c).从附表1可以看出,所有沥青铀矿成分含量基本一致,主要成分UO2(83.37% ~87.73%)的含量最高且变化范围较小,CaO含量为5.45%~7.23%,PbO含量为0.36%~1.98%,WO3含量为1.15%~1.73%.其他主要成分包括MnO(0.73%~1.14%)、SiO2(0.81%~1.13%)、FeO(0.3%~0.42%)、Na2O(0.18%~0.48%)、K2O(0.1%~0.21%),几乎不含ThO2.限于电子探针检测精度,其他诸如La2O3、Y2O3、ZrO2等成分变化较大,多数情况下低于检测限.

在沥青铀矿的主量元素Harker图解(图5)上,UO2与PbO、WO3无明显的相关性(图5a5c),CaO与UO2呈现一定的负相关性(图5d).CaO+FeO+SiO2与PbO未呈现出明显的相关性,且有部分明显偏离的整体趋势(图5b).

4.2 电子探针化学定年结果

依据电子分析获得的UO2、ThO2和PbO含量,本文尝试选用了Ranchin(1968)的经验公式对新村矿床沥青铀矿进行了单点U-Th-Pb表观年龄估算,计算获得的年龄结果见附表1.从化学年龄频数直方图(图6)可以看出,除去4个明显异常偏老的年龄,剩余30个年龄结果大致集中在3个区域,即30~50 Ma、55~70 Ma以及75~95 Ma,峰值年龄集中在55~70 Ma.此外,本文还特别选择一个粒径较大的沥青铀矿集合体(颗粒),从其边缘至中心再至边缘开展了连续8个点的剖面式成分分析(图7).尽管选择的测点尽量避免裂缝和空隙,通过U-Th-Pb化学测年方法得到的年龄极为不均一(图7),其变化范围达到31.2~147.4 Ma.

4.3 沥青铀矿的LA-ICP-MS U-Pb同位素年龄

本次研究在同一薄片中选取BSE图像中表面灰度均一、裂隙不发育、不含包裹体的沥青铀矿颗粒(图4c)开展了原位LA-ICP-MS U-Pb同位素组成分析,分析结果见附表2.本次共分析了41个测点,总体来看,分析点的信号较为平稳,说明大部分用于分析的沥青铀矿颗粒整体未发生蚀变或者蚀变较弱,其遭受到后期热液流体改造的可能性较小.

在进行后期数据处理过程中,所有测点的206Pb/238U和207Pb/235U年龄均不谐和,相差较大,但整体呈现一定的线性趋势(图8a),暗示沥青铀矿中含有较高的普通Pb.所有测点在n206Pb)/n238U)-n207Pb)/n235U)谐和年龄图中位于协和线下方(图8a),不能构成较好的谐和年龄.测试结果中显示,所有沥青铀矿测点都具有较高的普通铅占比,进一步说明了高含量的普通Pb是引起206Pb/238U和207Pb/235U年龄不谐和的主要原因.而在采用Tera-Wasserburg 图解法(Tera et al., 1972)进行处理时,发现这些点具有非常好的线性关系.在数据处理过程中,部分点明显偏离整体线性趋势,推测由于铅的迁移或丢失引起,后期观察也发现绝大多数这类测点位于微裂隙或靠近裂隙部位.挑选了其中28个未发生蚀变或铅迁移的测点进行年龄处理,得到与n206Pb)/n238U)-n207Pb)/n235U)谐和曲线的下交点年龄为57.61±0.34 Ma(MSWD=0.97)(图8b),代表了该期沥青铀矿的形成年龄.此外,28个有效测点经过207Pb校正后的加权平均n206Pb)/n238U)年龄为57.77±0.45 Ma(MSWD=1.3)(图8c),在误差范围内与Tera-Wasserburg图解法得到的下交点年龄(图8b)高度一致,说明新村矿床主成矿期铀-硅化型矿化的形成年龄为57 Ma左右.

4.4 沥青铀矿的稀土元素组成

新村矿床沥青铀矿25个LA-ICP-MS稀土元素分析结果见附表3.分析结果显示,该矿床沥青铀矿有相对较高的稀土元素含量,∑REE含量为231×10-6~2 409×10-6(均值为899×10-6),轻重稀土元素比值(LREE/HREE)为1.31~3.81(均值为2.49),(La/Yb)N为1.86~6.41(均值为3.89),说明轻重稀土元素分异程度相对较低.从球粒陨石标准化稀土配分模式图(图9)中可以看出,稀土元素总体呈现为轻稀土元素微富集的平坦型,呈明显的Eu负异常(δEu=0.22~0.3).此外,δCe具有弱负异常(δCe=0.58~0.88).

5 讨论

5.1 新村铀矿床的成矿时代

精细的成矿年代学对于深入探讨矿床的成矿物质来源、成因机制以及成矿动力学背景具有重要意义,对指导地质找矿工作也能起到非常积极的作用(毛景文等,2008).对于铀矿床而言,矿石矿物沥青铀矿含有较高的U和Pb含量,理论上是厘定铀矿床时代的理想矿物(骆金诚等,2019).但热液型铀矿床中的沥青铀矿普遍结晶程度差,矿物颗粒细小,加之在后期各类热事件改造活动下,铀矿物U-Pb同位素体系极易受扰动而难以维持封闭,从而使测年结果充满不确定性(骆金诚等,2019).此外,铀矿物的U-Ra不平衡也可能会对同位素体系产生严重影响(Zhang et al.,2019).对于新村铀矿床而言,目前可获得的铀成矿时代研究资料较少,以往研究者多利用TIMS沥青铀矿U-Pb稀释法以及铀矿物U-Pb等时线法两种传统的铀矿测年方法来厘定铀成矿年龄(广西壮族自治区305核地质大队,1980;张祖还等,1984;核工业地质局,2005, 中国铀矿床研究评价).但当存在多期沥青铀矿、矿物挑选不纯(如混入含铅黄铁矿等硫化物,图4d)等问题时,这种方法得到的年龄往往是一个混合值,不具有明确的地质意义.

国外早先利用电子探针U-Th-Pb化学定年方法成功估算了一批热液型铀矿床成矿年龄(Ranchin,1968Bowles,1990Kempe,2003).例如,Ranchin(1968)利用电子探针测定了花岗岩中晶质铀矿的U、Th、Pb 的分析结果并提出了一个经验公式,估算了晶质铀矿的化学年龄,而该经验公式也得到了极为广泛的推广;Bowles(1990)采用反复迭代的处理方法测定了重砂矿中多期晶质铀矿年龄,证明它们来自至少两个完全不同的源区.近几年,这种方法在我国花岗岩型、伟晶岩型铀矿床成矿年代学中得到了极为广泛的应用(Luo et al.,2015, 2017张龙等,2016陈佑纬等,2019赖静等,2020郭春影等,2020Zhang et al.,2021Huang et al.,2022).这种方法能够有效应用的两个必要前提条件是:(1)所测定的沥青铀矿U-Th-Pb体系相对稳定且封闭,未受到后期热事件的扰动而使体系开放;(2)默认沥青铀矿在形成时几乎不含普通铅,因为沥青铀矿中U和Th含量很高,因此由U、Th衰变而形成的放射性成因Pb含量较高,从而保证了计算年龄的准确性(Kotzer and Kyser,1993葛祥坤,2013张龙等,2016).然而,实际研究过程中,一方面受限于电子探针的性能,另一方面无法判别沥青铀矿是否含初始铅(肖为等,2022a),沥青铀矿化学定年结果通常具有较大的误差而遭受质疑(骆金诚等,2019).本次研究也尝试开展了电子探针化学定年,并获得了30~50 Ma、55~70 Ma和75~95 Ma三个年龄域,峰值年龄集中在55~70 Ma之间(图5).本文系统的沥青铀矿矿物形貌学和矿物化学成分研究已经显示,已开展电子探针成分测试的沥青铀矿脉(颗粒)明显为同一期次热液沉淀形成,如果用3期铀成矿事件来解释这些年龄结果显然是有悖于地质事实的.此外,即使是同一颗粒的不同部位,通过U-Th-Pb化学定年方法得到的年龄也有巨大的差别(图6).这种结果可能是由于以下几个原因导致的:(1)沥青铀矿形成后,可能有部分Pb(特别是沥青铀矿颗粒边缘和裂隙部位)局部范围内迁移而发生丢失或增加,这种情况多数导致计算的年龄偏年轻或偏老(Kempe,2003Alexandre and Kyser,2005);(2)对于计算得到的较老年龄测点,不能排除受到后期热液扰动带出的Pb形成微细颗粒的方铅矿的影响(陈佑纬等,2019);(3)本次LA-ICP-MS分析结果显示,新村矿床沥青铀矿具有较高的普通铅占比,说明铀矿物中确实存在大量初始铅,这些初始铅用电子探针是无法获得的(葛祥坤,2013),这可能是造成化学年龄不准确和变化范围极大的最主要原因.鉴于此,用电子探针测定新村矿床沥青铀矿U、Th、Pb含量获得的化学年龄不能准确反映矿床的大致形成时间,对其年龄结果的解释也需小心.

近些年,国内铀矿物U-Pb原位微区分析方法取得了较大突破并日渐成熟,目前在我国花岗岩型、火山岩型、伟晶岩型等铀矿床的成矿年代学研究方面得到了较为广泛的应用(Luo et al.,2015, 2017钟福军等,2019武勇等,2020;郭春影等,2020;郑国栋等,2021肖为等,2022a2022bHuang et al.,2022Zhang et al.,2022朱坤贺等,2022),但该方法尚没有在摩天岭地区的铀矿床得到应用.新村矿床沥青铀矿具有较高的CaO含量,且CaO与UO2呈现一定的负相关性(图5d),暗示Ca可能主要是在沥青铀矿开始结晶形成时便以类质同象置换U进入沥青铀矿晶格中(陈佑纬等,2019),并非是后期机械式混入的含钙矿物或流体包裹体,而如此高的CaO含量表明其可能起源于初始富Ca富U的流体(Richard et al.,2016).硅、钙和铁元素在沥青铀矿遭受热液改造时,常常可以取代Pb进入矿物晶格中,因此通过Fe、Si、Ca的含量与Pb之间的关系可以判别沥青铀矿U-Th-Pb体系是否处于封闭(Martz et al.,2019).新村沥青铀矿总体含有较低的FeO和SiO2含量,而CaO+FeO+SiO2与PbO总体未呈现出明显的相关性(图5b),但仍有一些明显偏离的整体测点.这些偏离的测点多数位于颗粒的边缘或者裂隙附近,后期热事件(如喜山期强烈构造抬升事件,Qiu et al., 2015)或多或少会使边部或裂隙附近的Pb发生迁移或丢失.但整体来看,本样品中的沥青铀矿U-Th-Pb体系处于相对封闭状态,满足原位微区U-Pb测试的基本条件.因此,本次研究尝试选取表面灰度均一、几无包裹体和裂缝的沥青铀矿开展原位U-Pb年龄测试.结果显示,所有测点的206Pb/238U和207Pb/235U年龄差别较大,在n206Pb)/n238U)-n207Pb)/n235U)协和年龄图中位于谐和线下方(图8a),说明沥青铀矿中含有较高的普通Pb.因此,利用U-Pb谐和曲线法无法获得准确年龄.同时也说明沥青铀矿普通铅的大量存在和不均一性可能是化学年龄不准确和变化范围极大的主要原因.相反,笔者采用不扣除普通铅的Tera-Wasserburg图解法(Tera et al.,1972)进行年龄处理后,排除了部分可能发生铅丢失的测点后,得到与n206Pb)/n238U)-n207Pb)/n235U)谐和曲线的下交点年龄为57.61±0.34 Ma(MSWD=0.97)(图8b).该年龄值与经过207Pb校正后的加权平均n206Pb)/n238U)年龄(图8c)高度一致,能够代表新村铀矿床的铀-硅化型主成矿阶段的形成年龄.目前已有不少研究者利用Tera-Wasserburg图解法来处理含普通铅沥青铀矿U-Pb同位素组成并成功获得了可靠的年龄结果,证明这种处理方法在实际应用中是可行有效的(Ballouard et al.,2018肖为等,2022a2022bZhang et al.,2022).

前人普遍认为新村矿床形成于47 Ma(沥青铀矿U-Pb等时线)(广西壮族自治区305核地质大队,1980;张祖还等,1984;Qiu et al., 2018).但也有数据显示新村铀矿床受喜山运动影响,其铀成矿可能是多期的,证据是沥青铀矿表观U-Pb年龄有15.5 Ma、47 Ma、64 Ma、92.2 Ma等不同的测定值(核工业地质局,2005,中国铀矿床研究评价).上述分析表明,由于存在单矿物挑选、矿物粒度细、铀镭不平衡等诸多问题,这种测试或处理方法往往很难得到非常准确的年龄(钟福军等,2019Zhang et al.,2019).本文通过对富矿石中沥青铀矿开展LA-ICP-MS U-Pb同位素测年,将新村铀矿床的主成矿时代(铀-硅化型)限定为57 Ma,代表了摩天岭地区一次非常重要的铀成矿事件.该年龄要比前人普遍认为的47 Ma(沥青铀矿等时线年龄)(张祖还等,1984Qiu et al., 2018徐争启等,2019)明显偏老.但总体来说,这期铀成矿事件发生于喜山运动早期.

5.2 沥青铀矿化学成分对铀矿成矿环境和源区的指示

前人的研究表明,沥青铀矿(晶质铀矿)中的主要阳离子U4+很容易被离子半径相近的Ca2+、Th4+和REE3+等元素以类质同象的方式所替换,因此不同成因类型沥青铀矿(晶质铀矿)的晶体形态、微量元素、稀土元素组成变化可以用来有效地指示铀矿成矿环境、成矿演化过程和变化规律(Alexandre and Kyser,2005Mercadier et al., 2011Frimmel et al.,2014Luo et al.,2015陈佑纬等,2019).此外,作为晶质铀矿的隐晶质变种,沥青铀矿通常没有固定晶形,晶体结构更为松散,其他杂质元素如Fe、Si、Na、W等也能进入到矿物中(Alexandre and Kyser,2005).

前已述及,新村矿床的沥青铀矿明显具有较高的CaO含量(>6%),且变化范围不大,说明Ca阳离子并非是后期流体蚀变带入矿物晶格的,沥青铀矿形成于相对富Ca的成矿流体中.LA-ICP-MS和EPMA分析结果均显示,新村矿床沥青铀矿几乎不含Th(低于检测限),这可能是因为当形成温度小于300 ℃时,Th的溶解度一般来说较低、稳定性较好(Mercadier et al.,2011Frimmel et al.,2014Luo et al.,2015),间接反映出该矿床成矿温度较低.这一推测与前人通过流体包裹体测温得到的结果不谋而合(Qiu et al., 2018).此外,电子探针显示,新村矿床中沥青铀矿含有非常高的钨(1.22%~1.76%),而UO2和WO3没有明显的相关性,说明钨并非是后期热液交代进入矿物晶格中的(图5c),而是在沥青铀矿形成时便同铀一起结晶,从而形成这种独特的含钨沥青铀矿.这也暗示喜山期铀成矿热液中富含钨,这种含钨沥青铀矿在近同时期形成的全州广子田铀矿床也较为常见(肖为等,2022a).摩天岭-元宝山岩体本身并不具有非常高的钨含量,但在岩体内部和外围发育一系列锡钨铜多金属矿床(点)(毛景文,1987田华等,2020),因此推测岩体或邻近地层中的钨矿源层(或钨矿体)可能为含钨沥青铀矿形成提供了成矿物质.含钨沥青铀矿的形成也暗示在摩天岭岩体内外带还有很大的钨矿找矿潜力.

稀土元素是性质极为相似的、相对稳定且不易活动的一组地球化学元素,常被用来反演热液流体来源和性质(Palacios et al.,1986秦克章和王之田,1993秦克章等,1999王勇剑等,2022).沥青铀矿(晶质铀矿)含有含量不等的稀土元素,可能主要受控于其形成过程的物理化学条件和源区性质(Mercadier et al.,2011;Frimmel et al.,2014;陈佑纬等,2019).尽管新村铀矿床沥青铀矿稀土总量的变化范围较大,但其轻重稀土比值相对稳定(1.31~3.81),其稀土配分模式为轻稀土微富集的平坦型,同时也呈现强烈的负Eu异常(图6).通过与世界范围内不同类型铀矿床的稀土配分模式对比,新村沥青铀矿稀土配分模式与热液脉型矿床类似,而热液脉型铀矿床通常具有低温成因的特点(Mercadier et al.,2011陈佑纬等,2019).新村矿床沥青铀矿与含矿岩体(黑云母花岗岩)稀土元素配分曲线基本一致(图9),且具有相似的LREE/HREE值和δEu值,暗示新村铀矿的成矿物质可能主要来源于摩天岭花岗岩体本身,即花岗岩体可能为成矿提供了丰富的铀源.前人通过硫、铅同位素分析认为,新村铀矿的成矿物质主要来自赋矿岩体(不排除部分来源于四堡群变质沉积岩),这与本文的认识是一致的(张祖还等,1984Qiu et al.,2018).相似的配分型式(近平坦型)也说明在热液迁移和沉淀过程中,稀土元素未发生明显的分异.

5.3 摩天岭喜山期铀矿化对区域铀成矿的响应

由于古太平洋板块向欧亚板块的俯冲作用,华南地区构造域自早白垩纪开始由挤压向伸展转变(Wang et al.,2013),此间形成大量北东向伸展断层和一系列白垩系-新近纪断陷红盆(陈跃辉等,1996Hu et al.,2008Zhang et al.,2020李建威和赵新福,2022),而且华南多数热液型矿床分布在断陷红盆周边(Chi et al.,2020Zhang et al.,2020),且与围岩有较大的矿岩时差.大量的铀成矿年代学研究显示,华南热液型铀矿床(花岗岩型、火山岩型、碳硅泥岩型)成矿时限大致包括135 Ma、120~115 Ma、105~100 Ma、90~85 Ma、75~70 Ma、55~45 Ma(Hu et al.,2008Luo et al.,2015Zhang et al.,2020, 2022),而且基本与华南陆块6次区域性的岩石圈伸展作用一一对应(Hu et al.,2008).本次获得的桂北新村铀矿床的高精度U-Pb年龄约为57 Ma,与最后一次伸展作用时限具有较好的对应关系,说明新村矿床同华南地区绝大多数中新生代热液铀矿床一样,都是形成于白垩纪-古近纪岩石圈伸展减薄的背景之下.

桂北地区是华南地区一个重要的热液型铀矿床产出地区,已发现有著名的苗儿山铀矿田、全州铀矿田、摩天岭铀矿集区等.最早前人对这些铀矿床开展了较为系统的定年工作,如苗儿山地区的沙子江矿床的成矿年龄有104 Ma、83~99 Ma、64~56 Ma(核工业地质局,2005, 中国铀矿床研究评价;石少华等,2010),双滑江矿床的成矿年龄有76 Ma、69 Ma、11 Ma(核工业地质局,2005, 中国铀矿床研究评价),全州广子田矿床则有更多期次的年龄(120 Ma、89 Ma、74 Ma、62 Ma、57 Ma等)(庞玉蕙,1997).从上述几个例子可以看到,同一矿田或矿床大多得到两个以上的成矿年龄.对此,前人多解释为单个矿床成矿作用的多期多阶段.近些年,随着激光剥蚀电感耦合等离子体质谱微区分析技术在国内的日益成熟,铀矿物微区U-Pb定年方法被学者们广泛应用,并获得了桂北地区诸多铀矿床的高精度成矿年龄(Luo et al.,2015, 2017;王正庆,2018;陈佑纬等,2019;郭春影等,2020;谭双等,2022肖为等,2022a).这些最新的高精度定年数据显示,桂北地区热液型铀矿化成矿时代跨度较大,从100 Ma至30 Ma都有分布,甚至有更年轻的~2 Ma(Luo et al., 2017),但都不约而同地指示主成矿时代集中在70~50 Ma(郭春影等,2020).本次研究对新村矿床重新测定的主成矿期年龄值(57 Ma)与桂北地区热液型铀矿化的主成矿时代高度吻合.尽管该地区喜山期铀矿化不似华南绝大多数铀矿产于中新生代断陷红盆周缘,但相对一致的成矿时代说明,摩天岭地区新村铀矿床以及新村式铀矿(化)点均是区域上这期重要铀成矿事件(或者说岩石圈伸展作用)诱发的产物.摩天岭岩体周缘中新生代红盆地层的缺失可能是由于古-新近纪以来极为强烈的隆升剥蚀所造成的(Qiu et al.,2015).

6 结论

本文通过对摩天岭地区新村矿床沥青铀矿的年代学、主微量元素组成进行研究,主要获得以下3点结论:

(1)新村铀矿床沥青铀矿含有一定量的普通铅,在采用Tera-Wasserburg 图解法进行处理后,得到一个与谐和曲线相交的下交点年龄为57.61±0.34 Ma(MSWD=0.97),与经过207Pb校正后的加权平均年龄57.77±0.45 Ma高度一致,说明新村矿床主成矿期铀-硅化型矿化形成于57 Ma左右.利用沥青铀矿电子探针化学定年方法获得的年龄变化范围极大,在年龄结果解释方面需要小心.

(2)新村矿床沥青铀矿的形成与相对富含钨和钙的热液流体作用有关,其稀土元素配分型式为轻稀土微富集的平坦型,且具有明显负Eu异常,与摩天岭花岗岩体稀土配分型式近似,暗示该矿床中的铀、稀土等成矿物质可能源自花岗岩体本身.

(3)新村矿床铀-硅化型矿化形成时代(57 Ma)与桂北地区热液型铀矿的主成矿期基本一致,同华南地区绝大多数中新生代热液铀矿床一样,都是形成于白垩纪-古近纪的岩石圈伸展减薄背景之下.

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附表见本刊官网(http://www.earth-science.net).

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基金资助

中国铀业有限公司地勘项目(地D2210)

核工业北京地质研究院院长青年基金项目(地QJ2101)

广西铀矿成矿规律研究项目(地技2201)

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