下扬子地区上震旦统-下古生界白云岩地球化学特征及成因：以南京地区为例

Geochemical Characteristics and Genesis of Upper Sinian-Lower Paleozoic Dolomite in Lower Yangtze Region: A Case Study from Nanjing Area

摘要

扬子地台上震旦统-下古生界白云岩广泛发育，是最重要的碳酸盐岩储集层.目前对下扬子地区白云岩的研究程度较低，严重制约了对该区白云岩储层性能的深化认识和油气勘探工作.研究以南京地区为例，通过对该区上震旦统-下古生界白云岩进行系统的岩石学、主量和微量元素、碳-氧同位素及稀土元素分析，确定了白云岩的类型及成因.结果表明：研究区发育泥晶白云岩、粉-细晶白云岩、细晶白云岩、中晶白云岩4种白云岩类型.上震旦统泥晶白云岩具有较高的Mg含量和较低的Fe、Mn、Sr元素含量，δ¹⁸O平均值高达0.2‰，形成温度近于地表温度，盐度指数明显高于海水，∑REE值约为28×10^-6，δCe和δEu呈负异常，平均分别为0.867和0.917，稀土元素配分模式与海相灰岩类似，为近地表强蒸发浓缩海水流体环境下准同生白云石化成因；中寒武统粉-细晶白云岩晶体具有雾心亮边和环边状结构，Mg、Fe、Mn元素含量和稀土元素特征与泥晶白云岩类似，盐度指数较高，说明有相似的海水流体性质，δ¹⁸O值介于-2.5‰~-6.5‰，为浅埋藏环境下渗透回流白云石化成因；上寒武统细晶白云岩Fe元素含量和∑REE值高于前两类白云岩，δ¹⁸O值介于-6.5‰~-10‰，形成温度较高，但未越过热蚀变界限，为埋藏白云石化成因；下奥陶统中晶白云岩晶体粗大，孔隙中发育鞍状白云石，具有较高的Fe、Mn、Al、Si、Sr元素含量，δ¹⁸O值小于-10‰，形成温度高且呈热蚀变特征，盐度指数低于海水，∑REE值较高，δEu呈强正异常，为热液白云石化成因.

关键词

下扬子 / 南京地区 / 上震旦统-下古生界 / 白云岩 / 地球化学 / 成因

Key words

Lower Yangtze / Nanjing area / Upper Sinian-Lower Paleozoic / dolomite / geochemical characteristics / formation mechanism

0 引言

白云岩作为全球范围内重要的油气储集层（赵文智等，2018），其成因机理一直是碳酸盐岩研究领域热点和难点，对于各类白云岩的形成环境、白云石化流体性质和成因机理等始终存在争议（Hardie，1987；Allan andWiggins，1993；Budd，1997；Warren，2000；李振宏和杨永恒，2005；黄擎宇等，2015；赵文智等，2018）.在现代自然沉积环境下，以化学沉淀方式从水体中直接沉淀出来形成的原生白云岩实例较少，因此目前大多数学者普遍认为白云岩主要为次生白云石化作用形成，是石灰岩等碳酸盐岩交代作用的结果.前人先后建立了多种白云岩成因模式，主要包括准同生白云化模式（又称蒸发泵模式或毛细管浓缩模式）、渗透回流白云化模式、埋藏白云化模式和热液白云化模式（Allan andWiggins，1993；李振宏和杨永恒，2005； 黄擎宇等，2015；赵文智等，2018）.其中，随着油气勘探程度的加大和科学研究工作的深入，埋藏白云石化作用和与深部热液流体有关的热液白云岩成因机理逐渐成为国内外学者的研究热点，为重要的白云岩成因模式.

扬子地台元古界-古生界白云岩广泛发育，是该区油气最为富集的层系之一.近年来，在上扬子四川盆地陆续发现的安岳、普光等一系列特大型、大型气田都证实了扬子地台白云岩巨大的油气勘探潜力（马新华等，2019）.但是，目前对于扬子地台白云岩的研究工作主要集中于中、上扬子地区，特别是对四川盆地的白云岩研究较为深入（孟万斌等，2014；韩晓涛等，2016；任影等，2016；刘丽红等，2017；孙海涛等，2018；金民东等，2019，刘志波等，2021），而对于下扬子地区白云岩研究虽取得一定成果，但十分有限.李双应等（1995）提出下扬子巢县地区震旦系-寒武系白云岩具有多种成因，并以准同生后成岩白云石化作用为主；范德江等（1996）将南京汤山上震旦统和古生界白云岩成因分为原生-准同生白云石化模式、成岩早期混合水白云石化模式、成岩早中期白云石化模式、成岩中晚期调整白云石化模式和构造热液白云石化模式；高长林等（2011）通过对下扬子早古生代碳酸盐岩稀土元素特征进行分析，认为下扬子古生代碳酸盐岩形成时具有相似的大地构造环境；李家腾等（2016）通过对安徽池州洪家剖面仑山组的系统分析，认为华南下扬子区仑山组白云岩主要为准同生条件下的多种白云岩化作用叠加中等埋藏条件下的白云石化作用形成，在某些层位形成热液白云石化成因的鞍状白云岩.从前人研究来看，目前对于下扬子地区白云岩研究较少且尚未取得一致观点，极大的限制了对于下扬子地区白云岩储层的认识，同时也制约了下扬子地区特别是海域部分-南黄海盆地的海相碳酸盐岩油气勘探工作.

本文以南京地区上震旦统-下古生界白云岩为例，通过对该地区野外露头进行采样分析，在岩石学特征分析的基础上，结合主量元素、微量元素、碳-氧同位素及稀土元素等多种地球化学资料，对该地区白云岩类型及成因进行分析探讨，建立了不同类型白云岩成因模式，为下扬子地区碳酸盐岩有效储层预测和油气勘探工作提供了依据.

1 区域地质背景

下扬子地块位于扬子陆块东段，其西北缘以郯庐断裂、响水-连云港断裂为界与华北地块、秦岭-大别造山带相接，东南部以江山-绍兴断裂与华夏地块相邻（图1）.该地区在前震旦系基底之上，经历了中、古生代海相克拉通盆地和中新生代前陆盆地及陆相断拗盆地演化阶段，沉积了巨厚的中、古生界海相碳酸盐岩和中、新生界陆相碎屑岩地层（庞玉茂等，2016；白卢恒等，2021；周江羽等，2021）.从震旦纪至志留纪，下扬子地区处于相对稳定的陆缘海——碳酸盐岩台地克拉通盆地沉积时期，整个地区主要以一个中央台地和两侧的深水盆地，（即“两盆夹一台”）为基本构造和沉积演化格局，两盆地之间中央台地即为南京浅水碳酸盐岩台地（周江羽等，2021）.早古生代末期，受加里东运动影响，扬子地块与华夏地块碰撞拼合，下扬子地区结束了“两盆夹一台”的沉积格局，进入前陆盆地沉积阶段，开始接受碎屑岩沉积（庞玉茂等，2016）.受构造和沉积演化的控制，晚震旦纪-早古生代下扬子地区在南北两侧海盆中主要沉积黑色泥岩、硅质岩等，“两盆”所夹台地以发育厚层碳酸盐岩沉积为主.

南京地区位于下扬子地块东北部，晚震旦世至志留纪，该地区始终处于“两盆”所夹中央台地的主体部位.晚震旦世灯影组沉积时期，研究区水体较浅且局限，主要发育潮坪-局限台地相，岩性以白云岩为主.灯影组沉积末期，下扬子地区发生了一次快速海退，研究区露出水面形成了古陆.早寒武世早期，受地壳拉张裂陷作用，下扬子地区经历了最大海侵时期，研究区水体显著加深并发育陆棚相沉积（张玉玺等，2021），下寒武统幕府山组下部广泛发育区域稳定分布的暗色泥页岩，随着早寒武世晚期大规模海退，幕府山组上部岩性转变为台地相的白云岩和白云质灰岩等碳酸盐岩；中晚寒武世，研究区继承性发育台地相沉积，中寒武统炮台山组和上寒武统观音台组岩性以白云岩、灰质白云岩、白云质灰岩为主；早奥陶世，下扬子地区再一次发生大规模海侵，研究区岩性由下奥陶统仑山组的白云岩、白云质灰岩逐渐过渡到下奥陶统中上部和中奥陶统的灰岩及泥质灰岩；晚奥陶世，研究区进入前陆盆地沉积阶段，转变为碎屑岩沉积.

2 样品采集及测试方法

本次研究样品采自南京幕府山、汤山等野外剖面，共计30件碳酸盐岩样品.所有样品均采自新鲜露头，有效避开了遭受明显风化蚀变部位，以保证样品具有可靠性和代表性.选取白云石化程度较高的白云岩样品和质地较纯的灰岩样品共13件进行测试分析（图1），所有样品均有一套对应的岩相学薄片.

岩石薄片的鉴定、主量元素、微量和稀土元素分析均在中海油实验中心渤海实验中心完成.岩石薄片鉴定采用Zeiss Imager.A1m偏光显微镜（351900122）.主量元素分析采用ZSX PrimusII X射线荧光光谱仪（BE64000171-01），检测依据为GB/T14506.28-2010《硅酸盐岩石化学分析方法》第28部分：16个主次成分量测定.微量和稀土元素分析采用PE 350X 电感耦合等离子体质谱仪（85XN5020702），检测依据为GB/T 14506.30-2010《硅酸盐岩石化学分析方法》第30部分：44个元素量测定，测试温度为20 ℃，相对湿度为30%.

碳-氧稳定同位素分析在中国石油大学（北京）油气资源与探测国家重点实验室完成，使用仪器为MAT-253气体同位素质谱计，检测依据为DZ/T 0184.17-1997《碳酸盐矿物或岩石中碳、氧同位素组成的磷酸法测定》，测试过程采用McCre正磷酸法，样品与无水磷酸在25 ℃的环境中反应24 h，分析精度为±0.1‰.

3 白云岩类型及岩石学特征

研究区上震旦统-下古生界发育不同类型的白云岩，按照晶粒大小、自形程度及结构将该区白云岩划分为泥晶白云岩、粉-细晶白云岩、细晶白云岩、中晶白云岩4种类型.

3.1　泥晶白云岩

该类白云岩主要发育于上震旦统灯影组，呈灰色、深灰色，整体呈厚层块状构造（图2a），露头上可见细纹层的水平层理和伴生的石膏.泥晶白云岩中白云石晶粒粒度非常小，晶体大小一般不超过0.03 mm，偶见晶粒较大的粉晶白云石或亮晶白云石，晶粒大小可达0.04 mm.其晶粒自形程度较差，晶形以他形为主，部分为半自形，结构均匀，晶粒间接触致密（图2b，2c）.

3.2　粉-细晶白云岩

这类白云岩主要分布于中寒武统炮台山组，震旦系亦局部发育粉晶白云岩.粉-细晶白云岩露头上呈灰色块状构造或层状构造（图2d），晶粒大小在0.05~0.25 mm，晶形以半自形-他形为主，颗粒间基本呈嵌晶状接触（图2e）.少数可以达到中晶，并可观察到白云石交代后原岩的残留颗粒和胶结物结构，部分白云石颗粒发育雾心亮边结构或环边状结构（图2f，2g），是中寒武统粉-细晶白云岩典型的岩石结构类型之一.

3.3　细晶白云岩

细晶白云岩主要分布于上寒武统观音台组，露头上呈浅灰色（图2h），岩层中发育含铁质缝合线，局部发育硅质条带.该类白云岩特征介于粉晶和中晶之间，属于过渡类型，晶体大小变化在0.15~0.25 mm，晶形主要为自形-半自形，部分晶体为他形晶，晶体大多干净明亮.白云石颗粒呈凹凸镶嵌状致密接触，颗粒大小不均（图2i）.镜下白云石常沿缝合线及裂缝边缘呈砂糖粒状或细小粒状分布（图2j）.在含鲕粒部分，可以观察到沉积埋藏时鲕粒受到挤压而发生的变形，且鲕粒均具有明显的泥晶套结构.

3.4　中晶白云岩

中晶白云岩主要发育于下奥陶统仑山组，在上寒武统观音台组顶部亦有发育（图2k）.露头上，下奥陶统地层中广泛发育硅质条带（图2l；2m），条带附近白云石化程度较高，X-衍射全岩分析表明其白云石含量可达90%以上.该类白云岩晶体较粗大，直径为0.25~0.50 mm，晶形以半自形-自形为主（图2n）.在晶间孔、溶蚀孔等孔隙环边可见鞍状白云石发育，其晶面弯曲，呈马鞍状（图2o），正交光下呈波状消光，该晶体形态是快速结晶的结果.

4 地球化学特征

4.1　主量元素

主量元素组成可以反映岩石的化学组成和部分成岩流体特征.研究区碳酸盐岩造岩氧化物以CaO和MgO为主，其次为SiO₂，其他组分含量较低（表1）.除下奥陶统中晶白云岩外，其他白云岩CaO和MgO含量无明显差异，CaO质量分数介于30.32%~31.96%，平均为30.84%；MgO质量分数介于19.90%~21.93%，平均为20.66%.其中，泥晶白云岩和粉-细晶白云岩MgO含量略高于细晶白云岩，说明其白云石化程度更高.下奥陶统中晶白云岩CaO和MgO含量相较其他白云岩均明显偏低，平均值分别为27.58%和19.18%，与其他白云岩存在较大差异.另外，下奥陶统中晶白云岩Fe、Mn、Si、Al元素含量明显高于其他白云岩和灰岩，其Fe₂O₃、MnO、SiO₂和Al₂O₃含量平均值分别为0.38%、0.026%、9.43%和1.59%，而泥晶白云岩、粉-细晶白云岩和细晶白云岩的Fe₂O₃含量为0%~0.11%，MnO含量为0.011%~0.023%，SiO₂含量为1.38%~4.85%，Al₂O₃含量为0.14%~0.74%.奥陶系泥晶灰岩和颗粒灰岩的Fe、Mn含量极低，泥晶白云岩、粉-细晶白云岩和细晶白云岩特征与之相似.

4.2　微量元素

除奥陶系牯牛潭组灰岩外，其他泥晶灰岩和颗粒灰岩样品的Sr含量均大于200×10^-6（表2），可以较好的代表均一化的海水（Derry et al.，1989）.上震旦统泥晶白云岩Sr含量最低，介于37.853×10^-6~41.000×10^-6，平均为39.427×10^-6；中寒武统粉-细晶白云岩Sr含量为57.210×10^-6~59.000×10^-6，平均为58.105×10^-6；上寒武统细晶白云岩Sr含量为77.817×10^-6~92.846×10^-6，平均为85.332×10^-6；上寒武统顶部和下奥陶统中晶白云岩Sr含量明显高于其他白云岩样品，其Sr含量为101.387×10^-6~118.000×10^-6，平均为108.435×10^-6.整体上，随着白云岩晶粒的增大和结晶程度的增强，Sr含量有明显增加的趋势.

4.3　碳、氧同位素特征

白云岩碳、氧同位素主要受原岩碳氧同位素特征、成岩流体盐度、成岩温度共同控制（贺训云等，2014）.一般认为，由于同位素分馏作用，在高盐度、强蒸发环境下，白云岩碳、氧同位素向正方向发展，具有较高的碳、氧同位素值；而在高温、埋藏环境中的白云岩氧同位素值一般向负方向发展，具有较低的氧同位素值（李振宏和杨永恒，2005；贺训云等，2014），碳同位素变化较小（Allan andWiggins，1993）.可将δ¹⁸O值=-10‰（PDB）作为白云岩蚀变的界限值（Kaufman et al.，1993；刘安等，2021），受热液蚀变作用影响的白云岩δ¹⁸O值一般小于该界限值.另外，Allan andWiggins（1993）将δ¹⁸O值比-2.5‰（PDB）偏正的白云岩划为低温成因，比-6.5‰（PDB）偏负的白云岩划为高温成因，介于二者之间的重叠部分白云岩的成因可能为高温或低温二者之一.据此，对研究区上震旦统-下古生界各类白云岩和灰岩样品的碳、氧同位素进行分析（表3）.

研究区上震旦统-下古生界白云岩碳、氧同位素分布范围相对较广（表3），δ¹³C值分布范围为-1.2‰~4.3‰，δ¹⁸O值分布范围为-11.1‰~1.0‰.与研究区海相灰岩相比，上震旦统和寒武系各类白云岩碳、氧同位素明显偏高.上震旦系泥晶白云岩碳、氧同位素在各类白云岩中最高，其δ¹³C平均值为4.1‰，δ¹⁸O平均值为0.2‰，各样品δ¹⁸O均大于-2.5‰，样品点投于碳-氧同位素交会图右上角（图3），属于低温成因白云岩；中寒武统粉-细晶白云岩δ¹³C平均值0.2‰，δ¹⁸O平均值为-5.8‰，样品点投于低温和高温成因白云岩重叠区；上寒武统细晶、中晶白云岩δ¹⁸O值明显低于泥晶白云岩和粉-细晶白云岩，变化范围为-8.1‰~-9.6‰，各样品δ¹⁸O值均小于-6.5‰，属于高温白云岩（图3）；下奥陶统中晶白云岩碳、氧同位素最低，投于交会图左下角，属于高温白云岩并且越过热蚀变界限.除泥晶白云岩外，由粉-细晶白云岩到中晶白云岩，碳同位素值变化较小，基本与奥陶系海相灰岩相当，但氧同位素值向负值偏移逐渐明显，说明受埋藏和高温环境影响程度逐渐增强.

4.4　稀土元素

表4列出了研究区白云岩和灰岩样品的稀土元素测试数据.

4.4.1　REE总量

研究区白云岩稀土元素总质量分数（∑REE）变化范围为27.906×10^-6~32.278×10^-6，平均为29.536×10^-6；海相灰岩∑REE变化范围为31.264×10^-6~37.429×10^-6，平均为33.774×10^-6，均处于正常海相碳酸盐岩∑REE变化范围内（一般小于100×10^-6；苏中堂等，2012）.其中，泥晶白云岩与粉-细晶白云岩∑REE相当，都在28.000×10^-6左右，平均为28.133×10^-6，整体偏低；细晶白云岩∑REE较集中且高于泥晶白云岩和粉-细晶白云岩，为29.138×10^-6~29.674×10^-6，平均为29.481×10^-6；中晶白云岩∑REE最高，平均为32.426×10^-6（表4）.可以看出，各类白云岩随着结晶程度的增强∑REE逐渐升高，反映了成岩环境和成岩流体性质的变化.其中，中晶白云岩∑REE与灰岩基本一致，都投于∑REE-∑LREE/∑HREE交会图右侧；其他白云岩∑REE明显小于灰岩，均投点于交会图左侧（图4a），说明这些白云岩在白云石化过程中稀土元素迁移和贫化作用非常活跃.

4.4.2　LREE与HREE

轻稀土和重稀土元素含量及比值可以一定程度上反映稀土元素的分异程度，是稀土元素地球化学的重要参数.研究区碳酸盐岩轻稀土、重稀土富集特征存在差异，但整体呈正相关线性关系.奥陶系海相灰岩轻稀土总质量分数（∑LREE）和重稀土总质量分数（∑HREE）均最高（表4），平均为30.696×10^-6和3.078×10^-6，∑LREE/∑HREE平均为10.166，样品均投于∑LREE-∑HREE交会图中的右上部（图4b），说明海相灰岩以轻稀土富集，重稀土迁移贫化为特征.泥晶白云岩、粉-细晶白云岩和细晶白云岩样品均投于交会图左下角（图4b），反映重稀土严重贫化的特征.其中，泥晶白云岩和粉-细晶白云岩的轻、重稀土元素特征基本一致，含量均较低（表4），∑LREE/∑HREE平均值分别为10.775和11.429，均投于交会图最左侧（图4b），轻、重稀土具有类似的协同迁移性，说明这两类白云岩的成岩流体相同或相近；与以上两类白云岩相比，中寒武统细晶白云岩及顶部的中晶白云岩（S7样品）轻稀土更富集，重稀土更贫化（表4），∑LREE/∑HREE平均为12.492，反映其具有与泥晶白云岩和粉-细晶白云岩有不同的轻、重稀土迁移协同性、白云岩化流体和成岩过程；下奥陶统中晶白云岩轻、重稀土元素含量远高于其他白云岩，∑LREE平均为29.680×10^-6，重稀土总质量分数平均为2.744×10^-6，∑LREE/∑HREE比值平均为10.816，在∑LREE-∑HREE交会图中投点于右上部（图4b），与海相灰岩较相似，说明该类白云岩的轻稀土相对富集，轻、重稀土具有较好的协同迁移性.

4.4.3　δCe和δEu

研究表明，稀土元素具有较强的金属性，随着成岩环境的变化，Ce和Eu等元素容易发生价位的改变，导致其溶解度发生变化，造成元素的富集或贫化，从而与REE发生分离，呈现正异常或者负异常，其中以Ce和Eu最为明显.Ce⁴⁺和Eu²⁺具有较强的变价性和易溶性，随着价位变化其易溶性随之发生改变.在氧化环境中，Ce³⁺被氧化为更加难溶的Ce⁴⁺，从而发生沉淀进入沉积物，导致流体Ce表现为负异常（δCe<1）.在低温或碱性环境下，Eu³⁺容易被还原为相对更加易溶的Eu²⁺而发生迁移出现贫化，呈现Eu负异常（苏中堂等，2012；郭春涛等，2020），而在高温或氧化性环境下，Eu相对富集，呈Eu正异常（δEu>1）.

研究区碳酸盐岩δCe变化范围较小，为0.732~1.071，平均为0.904；δEu变化范围较大，为0.840~1.535，平均为1.044（表4）.奥陶系灰岩δCe相对集中，变化范围为0.852~0.927，平均为0.908，表现为负异常特征；δEu也相对集中，变化范围为0.840~0.980，平均为0.913，亦呈负异常特征，整体上Ce和Eu亏损程度较低.白云岩中除中晶白云岩外，其他白云岩δCe和δEu特征与灰岩类似（图5），δCe和δEu均比较集中，δCe变化范围为0.855~0.933，平均值为0.897，呈负异常特征；δEu变化范围为0.898~0.946，平均值为0.918，呈弱负异常特征，说明这些白云岩的成岩环境具有一定相似性，且与灰岩沉积时的流体特征相似.其中，泥晶白云岩δCe平均为0.867，负异常相对更加明显，反映其白云化过程中，成岩环境更为开放，氧化作用较强；中晶白云岩与其他白云岩和灰岩差异明显（图5），其δCe变化范围为0.876~1.071，平均值为0.952，呈负异常至正异常特征，说明其成岩环境相对封闭（胡文瑄等，2010）；δEu变化范围为1.394~1.535，平均值为1.467，均呈明显正异常，具有明显的高温白云石化特征.

4.4.4　REE配分模式

为更加客观地表现稀土元素变化特征，本文分别采用Boynton（1984）测定的球粒陨石标准值和Gromet et al.（1984） 发表的后太古宙页岩标准值（PAAS）对稀土元素进行标准化，并绘制了REE配分模式图（图6），综合分析研究区白云岩成岩流体的性质和来源.从两种稀土元素配分模式图中都可以看出，研究区各类白云岩与海相灰岩的稀土元素配分模式整体一致，均表现为右倾型（图6a）或略右倾型（图6b），反映研究区白云石化过程中稀土元素发生迁移贫化，且重稀土迁移能力较轻稀土更强，导致轻稀土相对富集，重稀土更加贫化.图6中轻稀土元素段均较缓，说明轻稀土元素间分馏程度较低，而重稀土元素段较陡，δGd、δHo、δEr亏损明显，反映重稀土元素间分馏程度较高.中晶白云岩的配分模式曲线上在δEu表现出较为明显的上凸，其对应的δEu值为1.394~1.535，平均值为1.467，呈强正异常，说明受到后期高温流体的影响，而其他白云岩配分模式曲线δEu处均沿趋势显著下降或凸出不明显，与海水成因的灰岩特征更相似.

5 白云岩成因讨论

综合研究区白云岩岩石学及岩石地球化学特征等研究结果，研究区上震旦统-下古生界白云岩共分为4种成因类型，并建立了研究区白云石化模式（图7）.

5.1　上震旦统泥晶白云岩为准同生白云石化模式

研究区上震旦统泥晶、粉晶白云岩均发育，但以泥晶白云岩为主.其晶粒自形程度较差，MgO和CaO含量接近于理想白云石化学计量值（MgO含量为21.7%，CaO含量为30.4%）（任影等，2016），说明其白云石化程度较高.露头上可见细纹层的水平层理，局部夹石膏，说明其形成环境具有水动力较弱、水体较浅、盐度较高且蒸发浓缩作用强烈的特点（孙海涛等，2018）.

前人研究表明，Fe和Mn在海水中含量极低，而在深埋成岩孔隙流体中含量很高，且随着埋藏深度的增加和成岩作用的增强，Fe和Mn含量逐渐增高，因此近地表或者早埋藏期形成的白云石的Fe、Mn 含量相对较低，而晚埋藏期形成的白云石的Fe、Mn 含量相对较高（Allan andWiggins，1993；贺训云等，2014；任影等，2016）.研究区泥晶白云岩具有所有白云岩中最低的Fe、Mn含量，与奥陶系泥晶灰岩和颗粒灰岩基本一致.而泥晶灰岩和颗粒灰岩可以较好的代表海水成岩环境，说明泥晶白云岩的白云石化流体与灰岩沉积时的流体环境类似，主要受到海源流体的影响，且白云石化作用主要发生在近地表环境，与埋藏白云石化作用区别.

Sr是海相碳酸盐岩中重要的微量元素之一，是碳酸盐岩沉积和成岩过程中的重要标志元素.海相碳酸盐岩中Sr主要来源于海水，现代海洋环境下，从海水直接形成的碳酸钙矿物为高镁方解石和文石，二者均含有较高的Sr含量，前者Sr 含量高达400×10^-6~5 000×10^-6，后者Sr含量平均为9 800×10^-6（Kinsman，1969）.方解石和文石在白云石化和后期的成岩过程中Sr含量会发生明显的亏损而降低，而且白云化作用时间会对白云岩的Sr含量有重要影响.碳酸盐岩的早期白云岩化会导致较富Sr的白云石形成，而晚期的白云岩化则会形成贫Sr的白云石，成岩过程中受大气淡水作用同样会使岩石中的Sr含量减少（Brand and Veizer，1980）.研究区泥晶白云岩具备早期准同生白云岩化特征，但Sr值较低，亏损严重，与之存在矛盾，推测造成这种结果主要与其在准同时期和成岩过程中经历了较长时间的大气淡水环境下的重结晶作用有关.另外，野外剖面显示该区上震旦统白云岩地层靠近顶部颜色逐渐变为浅红氧化色，并发育溶蚀孔洞，进一步印证了该套白云岩在成岩过程中曾发生抬升暴露而受到大气淡水作用的改造.

研究区泥晶白云岩碳、氧同位素在各类白云岩中最高，且远高于奥陶系海相灰岩.其碳、氧同位素明显向正方向发展，指示高盐度、强蒸发环境特征.泥晶白云岩样品均投于碳-氧同位素交会图右上角，属于低温成因（图3）.根据白云岩碳、氧同位素计算了各类白云岩形成的环境温度（任影等，2016），其计算公式为：T（℃）=15.976-4.2δ¹⁸O+0.13（δ¹⁸O+0.22）².结果表明，上震旦统泥晶白云岩形成温度最低，为12.0~18.5 ℃，平均为15.2 ℃.取南京地区年平均气温15 ℃作为研究区古地表温度，并假设在地质历史时期不变，研究区泥晶白云岩的形成温度与古地表温度基本一致，说明其形成于准同生期近地表环境，埋藏白云石化作用影响较小.

另外，根据Keith and Webber（1964）提出的盐度指数计算公式：Z（盐度指数）=2.048（δ¹³C+50）+0.498（δ¹⁸O +50），计算得出研究区白云岩和灰岩的盐度指数.奥陶系海相泥晶灰岩和颗粒灰岩盐度指数Z值变化范围为119.8~122.9，平均值为120.9，接近于理想海水盐度指数（120）（李振宏和杨永恒，2005；孟万斌等，2014）.除下奥陶统中晶白云岩外，研究区白云岩的盐度指数整体较高，均高于120.其中，上震旦统泥晶白云岩Z值最高，均超过130，平均为135.7，明显高于其他白云岩和海相灰岩代表的理想海水盐度指数（120），表明泥晶白云岩形成于盐度较高的局限强蒸发环境.

其次，研究区泥晶白云岩∑REE值较低，说明其白云石化过程均处于暴露开放或浅埋藏等偏氧化成岩环境，有利于稀土元素发生贫化（胡忠贵等，2009）.同时，其δCe平均为0.867，负异常相对其他白云岩更加明显，反映其白云石化过程中，成岩环境更为开放，氧化作用较强；δEu呈弱负异常特征，反映低温或偏碱性环境，与海水成因的奥陶系灰岩特征相符，REE配分模式曲线也与灰岩相似，指示其白云石化流体具有海水性质，而没有明显的高温白云石化特征.

因此，综合岩石学和地球化学特征，并结合该时期研究区处于局限蒸发台地的岩相古地理背景，认为研究区上震旦统泥晶白云岩为近地表环境下准同生白云石化作用的结果.该时期南京地区处于下扬子局限台地主体部位，海水较浅，水动力较弱，气候干燥，蒸发浓缩作用强烈，沉积物尚未完全脱离水体时，即被富镁水体交代而形成白云石，又称毛细管浓缩作用或“蒸发泵”白云石化模式（图7a）.

5.2　中寒武统粉-细晶白云岩为渗透回流白云石化模式

研究区中寒武统粉-细晶白云岩大多呈块状构造，原岩颗粒的结构特征清晰可见，说明白云石化作用发生于大规模压实作用之前，形成时期较早.部分白云石颗粒发育雾心亮边结构或环边状结构，Folk（1974）经研究认为这种具污浊核心和亮边的白云石菱面体是盐度逐渐淡化的结果.白云石由中心向边缘的结晶速度随盐度变淡而变慢，核心部位结晶较快，所以结晶程度差，常较浑浊，而边缘结晶较慢，结晶程度好，所以较明亮.推测该类白云岩可能为准同生后的近地表或浅埋藏环境下渗透回流白云石化作用的结果.

研究区粉-细晶白云岩MgO和CaO含量与上震旦统泥晶白云岩一致，且同样具有较低的Fe和Mn含量，说明其成岩流体与泥晶白云岩具有相似性，都具有海水性质.其Sr含量为平均为58.105×10^-6，虽高于泥晶白云岩，但低于奥陶系海相灰岩，说明其经历了较长时间的准同生后白云石化过程，使岩石中Sr发生亏损.

研究区粉-细晶白云岩碳、氧同位素相对灰岩依然向正方向发展，同样代表了高盐度和蒸发环境，但低于泥晶白云岩，而且未观察到石膏等强蒸发干燥气候标志，表明其蒸发作用相对泥晶白云岩形成时有所减弱，受一定埋藏作用影响.其δ¹⁸O值介于-2.5‰~-6.5‰，样品投于碳-氧同位素交会图低温和高温成因白云岩重叠区（图3），且计算得出其形成温度为42.9~46.0 ℃，平均为41.6 ℃，高于泥晶白云岩.据前人研究，下扬子地区区域地温梯度为18~25 ℃/km，中国南方和下扬子南京地区地温梯度均为24.1 ℃/km（袁玉松等，2006；王华玉等，2013）.本文取24.1 ℃/km作为研究区古地温梯度，则该类白云岩发生白云化作用时埋藏深度为1 100 ~1 200 m，处于浅埋藏期.同时，计算得到该类白云岩盐度指数Z值平均为124.9，高于理想海水盐度指数，进一步说明其白云石化作用可能与浓缩海水的渗透回流作用有关.

其次，研究区粉-细晶白云岩的∑REE、∑LREE、∑HREE值都与泥晶白云岩基本相当且同样偏低，在∑REE-∑LREE/∑HREE和∑LREE-∑HREE交会图中（图4）都投于最左侧，轻、重稀土具有类似的协同迁移性，说明其成岩环境和流体与泥晶白云岩有相似之处，都处于较为开放或浅埋藏等偏氧化环境，但其∑REE值略高于泥晶白云岩，而且δCe平均为0.918，负异常相对较弱，说明其成岩环境开放性和氧化性弱于泥晶白云岩，与碳、氧同位素分析得出的浅埋藏环境吻合.

此外，王英华（1991）通过对下扬子地区碳酸盐岩成岩作用的研究，认为下扬子地区未发育存在显著确切证据的混合水成因白云岩.国外学者的研究也发现，混合水白云岩化模式的发生需要比第四纪更为稳定的水文环境系统，而这种水文系统在自然界海岸带很少存在，因而这种模式的白云石化应用范围可能很小，只具有局部意义，而研究区粉-细晶白云岩广泛分布，因而排除了混合水成因.

综合岩石学和地球化学特征和前人研究结果，认为研究区粉-细晶白云岩成因为浅埋藏环境下渗透回流白云石化模式.该时期，研究区继承了早寒武世晚期海退后的局限台地环境，当海平面较低时，强烈的蒸发作用导致台地内部形成高盐度富镁卤水并向下渗透回流.此时，台地内的碳酸盐沉积物进入浅埋藏期，已初步固结或完全固结，并部分或全部脱离沉积水体，高盐度富镁卤水的向下渗透回流作用促使该地区石灰岩发生白云石化作用（图7b）.

5.3　上寒武统细晶白云岩为埋藏白云石化模式

研究区上寒武统细晶白云岩晶体干净明亮，岩石颗粒呈凹凸镶嵌状致密接触，在含鲕粒部分可见鲕粒受到挤压而发生变形，镜下白云石多沿缝合线及裂缝边缘呈自形晶状分散分布，以上这些特征均为埋藏成因白云石的典型特征，推测其白云石化作用可能与埋藏压实有关.

研究区细晶白云岩MgO含量略低于泥晶白云岩和粉-细晶白云岩，说明其白云石化程度相对较低或白云石化流体中Mg元素有所降低.Fe元素含量高于泥晶白云岩和粉-细晶白云岩，反映泥晶白云岩经历了更强的成岩演化过程，具有较明显的中晚期埋藏特征.

上寒武统细晶白云岩碳、氧同位素值，特别是氧同位素值，明显低于上震旦统泥晶白云岩和中寒武统粉-细晶白云岩，各样品δ¹⁸O值均小于-6.5‰，投于交会图高温白云岩区，属于高温白云石化成因（图3）.同时，由于各样品δ¹⁸O值均大于-10‰，未越过热液蚀变的界限，排除了热液蚀变白云石化成因机制，推测该类高温白云岩为深埋增温效应的结果（李振宏和杨永恒，2005；贺训云等，2014），可能为埋藏白云石化成因.另外，计算得出研究区细晶白云岩形成温度为58.1~67.7 ℃，平均为62.1 ℃，与前人研究得出的上扬子四川盆地寒武系的埋藏成因白云岩形成温度基本一致（孙海涛等，2018），其发生白云石化的深度较大，为1 800 m~2 200 m，说明其受到埋藏作用影响，具有埋藏白云石化特征.该类白云岩盐度指数Z值平均为122.1，低于泥晶白云岩和粉-细晶白云岩，略高于奥陶系海相灰岩，说明其白云石化流体为同期海水或与海水性质类似的地层水.

其次，研究区细晶白云岩轻稀土更为富集，重稀土更贫化，具有与泥晶白云岩和粉-细晶白云岩不同的协同迁移性，反映其白云岩化过程与上述两类白云岩存在差异.同时，细晶白云岩的∑REE值高于泥晶白云岩和粉-细晶白云岩，反映在其白云石化过程发生于相对更封闭、埋藏更深或氧化性更弱的成岩环境，从而减弱了稀土元素迁移贫化.

综合以上研究，认为研究区上寒武统细晶白云岩成因为埋藏白云岩化模式.Allan andWiggins（1993）通过研究证实最常见的埋藏白云石化流体为富Mg的残余蒸发卤水、调整海水和页岩压实水，其中残余蒸发卤水对于埋藏白云岩的生成具有重要作用.研究区细晶白云岩盐度指数高于120，稀土元素配分模式曲线与灰岩基本一致，且无明显的δEu正异常，排除了热液蚀变作用，推测该类细晶白云岩白云石化流体主要为地层中残余的蒸发浓缩海水.

研究区在该时期水体较深，原始沉积物为富含方解石的颗粒灰岩，进入埋藏期后，岩石颗粒间残余了富含Mg²⁺的高盐度海水.随着埋深加大和温度的升高，使孔隙流体Mg/Ca值不断增加，残余海水沿着断层和裂缝进行运移，导致原始灰岩首先在裂缝附近发生重结晶形成白云石，随着白云石化作用的持续加强，灰岩不断向白云岩转化（图7c）.

5.4　下奥陶统中晶白云岩为热液白云石化模式

研究区中晶白云岩主要发育于下奥陶统仑山组，上寒武统顶部局部也有发育.下奥陶统中晶白云岩晶粒较粗大，在孔隙中可见鞍状白云石环边发育，这种鞍状白云岩通常为热液成因白云岩，指示热液白云石化和成岩背景，是热液环境下快速结晶的结果（冯明友等，2016）.该类白云岩各项地球化学特征与其他白云岩存在明显差异，反映了完全不同的白云石化过程.

研究区下奥陶统中晶白云岩的Fe、Mn元素含量在所有白云岩中最高（表1），反映其经历了强烈的成岩作用.Si、Al元素含量也明显高于其他白云岩，说明其白云石化流体性质与其他白云岩不同，而且该类白云岩盐度指数Z值较低且低于奥陶系海相灰岩，说明其成岩流体与同期海水存在差异，可能为海水以外的富含Si、Al等元素的其他外来流体.

其稀土元素特征进一步证明了这种推论.前人研究表明，白云岩化过程常常造成原岩稀土元素发生显著下降（胡文瑄等，2010；郭春涛等，2020），而研究区中晶白云岩的∑REE、∑LREE、∑HREE与奥陶系海相灰岩基本一致甚至高于部分灰岩样品（表4），且明显高于其他白云岩类，样品均投点于交会图右侧（图4），相对于灰岩没有明显的稀土元素亏损现象，说明有其他稀土元素含量较高的流体参与了其白云石化过程，造成了稀土元素的相对富集.可是，自然界大部分流体稀土元素含量都非常低，难以对原岩的稀土元素组成进行明显改变，而深部热液、高浓缩海水的REE很高，是造成研究区稀土元素相对富集的潜在的成岩流体.但是，其稀土元素配分模式曲线与其他白云岩和灰岩完全不同（图6），且盐度指数Z值较低，为119.3~119.9，均低于颗粒灰岩，平均为119.6，再次表明其成岩流体与其他白云岩和灰岩形成时所处的海水流体环境不同.加之在露头剖面上可以看到其地层中广泛发育热液硅质条带，且硅质条带附近白云石化程度更高，白云石含量可达90%以上，因此综合判断该类白云岩的成岩流体主要为深部热液，而非同期海水.

其次，相较其他成因的白云岩，中晶白云岩具有较高的Sr含量和较低的MgO含量，指示其白云石化过程较快，时间较短，白云化程度较低，这与由于长期埋藏压实作用而导致的白云石化特征明显区别.其碳、氧同位素较其他白云岩明显偏低，氧同位素向负方向发展，样品投于碳-氧同位素交会图高温白云岩区，且氧同位素值越过热蚀变界限（图3），具有明显的高温蚀变特征，这种碳、氧同位素特征与前人研究得出的四川盆地震旦系灯影组热液白云岩十分吻合（冯明友等，2016）.另外，利用碳、氧同位素计算得到下奥陶统中晶白云岩形成温度在各类白云岩中最高，介于75.2~78.0 ℃，平均为76.6 ℃，考虑到靠近硅质条带附近白云岩化程度更高，其形成温度可能更高.同时，这种中晶白云岩的δCe呈负异常至弱正异常特征，δEu呈明显正异常特征，稀土元素配分模式曲线上在Eu处表现出较为明显的上凸（图6），表明其形成于弱氧化-弱还原、高温成岩环境，而孔隙中鞍状白云石的发育进一步佐证了其热液成岩背景，判断该类白云岩的形成与埋藏环境下高温热液蚀变作用有关.

综合以上分析，认为研究区下奥陶统中晶白云岩为海相灰岩在准同生后埋藏时期受深部热液流体蚀变而发生白云石化作用的结果.该类广泛发育的热液成因白云岩目前在下扬子地区鲜有报道，系首次发现.该时期，整个扬子地台海侵作用进一步加剧，研究区所处台地水体开阔且深，水动力较强，研究区下奥陶统仑山组露头上可看到风暴潮成因波浪层状构造.在这种开阔台地古地理背景下，研究区下奥陶统主要发育灰岩沉积，而不具备发育准同生白云岩或渗透回流白云岩的条件.在后期埋藏成岩过程中，下扬子地区受加里东运动等构造运动的影响发育大量基底断裂，深部热液通过断裂向浅部奥陶系灰岩地层中运移侵蚀，交代了原生灰岩从而发生热液白云石化，形成热液成因白云岩（图7c）.

需要指出的是，研究区上寒武统顶部局部也发育中晶白云岩（例如S7样品），其地球化学特征介于上寒武统细晶白云岩和下奥陶统中晶白云岩之间：其主量元素、碳-氧同位素、稀土元素总量、轻-重稀土元素特征均与上寒武统细晶白云岩一致，同样指示了埋藏白云石化特征，但其微量元素、δEu和稀土元素配分模式曲线特征又与下奥陶统热液成因的中晶白云岩类似，据此推断这类白云岩为早期埋藏白云石化成因，后期叠加了热液白云石化作用的影响，是一种过渡性质的特殊类型白云岩.

6 结论

（1）根据晶体结构和特殊构造可将研究区上震旦统-下古生界白云岩分为泥晶白云岩、粉-细晶白云岩、细晶白云岩和中晶白云岩4种类型.泥晶白云岩呈块状构造并可见细纹层的水平层理和伴生的石膏；粉-细晶白云岩镜下可见白云石交代后原岩的残余结构、雾心亮边和环边状结构；细晶白云岩晶粒干净明亮，颗粒呈镶嵌状致密接触，可见鲕粒受到挤压而发生的变形；中晶白云岩晶粒粗大，镜下可见鞍状白云石沿孔隙环边发育.

（2）上震旦统泥晶白云岩具有较高的MgO含量和较低的Fe、Mn、Sr元素含量，碳、氧同位素偏高，δ¹⁸O值大于-2.5‰，属于低温白云岩，盐度指数较高，∑REE值较低，δCe和δEu呈负异常，稀土元素配分模式与灰岩类似，反映近地表强蒸发浓缩海水环境；中寒武统粉-细晶白云岩MgO、Fe、Mn元素含量和稀土元素特征与泥晶白云岩类似，Z值依然高于120，δ¹⁸O值介于-2.5‰~-6.5‰，反映浅埋藏成岩环境；上寒武统细晶白云岩Fe元素含量和∑REE值高于前两类白云岩，δ¹⁸O值介于-6.5‰~-10‰，属于高温白云岩，但未越过热液蚀变界限，埋藏白云化特征更加明显；下奥陶统中晶白云岩孔隙充填鞍状白云石，具有较高的Fe、Mn、Al、Si、Sr元素含量和较低的MgO含量，δ¹⁸O值小于-10‰，形成温度高且具有热蚀变特征，盐度指数低于海水，∑REE值较高，δEu呈强正异常，成因与高温热液流体有关.

（3）综合研究认为，研究区主要存在4种白云岩成因类型.上震旦统泥晶白云岩为近地表局限强蒸发环境下的准同生白云石化模式，中寒武统粉-细晶白云岩为浅埋藏环境下渗透回流白云石化模式，上寒武统细晶白云岩为埋藏白云石化模式，下奥陶统中晶白云岩为热液白云石化模式，该类热液成因白云岩系下扬子地区下古生界首次大规模发现.上寒武统部分中晶白云岩为埋藏白云石化和热液白云石化作用叠加的结果.

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基金资助

国家科技重大专项(2016ZX05024-003)