钱家店铀矿床层间氧化带中铁钛氧化物的赋存状态及其对铀成矿的响应

Occurrence State of Fe-Ti Oxides and Its Response to Uranium Mineralization Process in Interlayer Oxidation Zone of Qianjiadian Uranium Deposit

摘要

铁钛氧化物对氧化-还原环境的变化极为敏感，是砂岩型铀矿成矿作用研究极为重要的标型矿物.然而，国内外对铁钛氧化物在砂岩型铀矿层间氧化带不同分带中形貌、含量及组合特征的研究却缺少量化数据的约束.鉴于此，本文以松辽盆地钱家店铀矿床层间氧化带中铁钛氧化物为研究对象，通过偏光显微镜、扫描电镜、电子探针等手段，识别出6种铁钛氧化物：钛铁矿、钛赤铁矿、钛磁铁矿、白钛石、金红石和锐钛矿，其中完全氧化亚带和部分氧化亚带以钛赤铁矿、钛磁铁矿为主，微弱氧化亚带以金红石、锐钛矿、钛磁铁矿为主，过渡带以白钛石、锐钛矿为主，还原带以金红石、锐钛矿、钛铁矿与白钛石为主.从钛铁矿氧化物与铀矿物的产出关系来看，锐钛矿、白钛石与金红石与铀成矿关系最为密切.根据各个分带中铁钛氧化物之间的穿插包裹关系，识别出7种蚀变序列，其中，完全氧化亚带、部分氧化亚带与微弱氧化亚带中以钛铁矿→钛磁铁矿→磁铁矿、钛铁矿→钛赤铁矿、白钛石→钛磁铁矿→磁铁矿以及白钛石→钛赤铁矿4种蚀变序列为主，记录了铀矿床的大规模层间氧化事件；过渡带中主要表现为白钛石→锐钛矿和金红石→锐钛矿两种蚀变序列，体现了晚期成矿阶段该矿床受到低温热液流体改造事件；还原带中主要表现为钛铁矿→白钛石的蚀变序列，反映了成岩时期弱酸性-弱碱性的环境.研究成果为铁钛氧化物作为标型矿物研究砂岩型铀矿床层间氧化带精细分带及铀成矿作用过程奠定了基础.

关键词

铁钛氧化物 / 砂岩型铀矿 / 层间氧化带 / 姚家组 / 松辽盆地 / 铀储层 / 沉积学 / 矿床.

Key words

Fe-Ti oxide / sandstone-type uranium deposit / interlayer oxidation zone / Yaojia Formation / Songliao basin / uranium reservoir / sedimentology / deposit

0 引言

铁钛氧化物对于氧化-还原作用极为敏感，是砂岩型铀矿成矿作用研究极为重要的标型矿物（Pownceby，2010；Bonnetti et al.，2015；Boulesteix et al.，2019；Li et al.，2019；魏佳林等，2019；焦养泉等，2022）.一直以来，许多学者将铁钛氧化物作为划分砂岩型铀矿床层间氧化带分带的指示矿物：以钛铁矿的蚀变与其铁价态的升高作为划分层间氧化带的依据（蔡根庆等，2006；庞雅庆等，2010；李西得等，2017）.近年来，很多学者发现铁钛氧化物与铀成矿关系密切：一方面，铁钛氧化物自身蚀变对铀成矿具有吸附或还原作用，其往往被铀交代形成沥青铀矿、铀石（Reynolds and Goldhaber，1978；Granger and Warren，1979；Reynolds and Goldhaber，1983；Force，2001；Fuchs et al.，2015；Hall et al.，2017；Li et al.，2019；魏佳林等，2019；丁波等，2020；邓刘敏等，2021；Chen et al.，2022）；另一方面，铁钛氧化物可以通过影响黄铁矿等还原介质的形成共同约束铀成矿（魏佳林等，2019）.归纳起来，国内外多聚焦于砂岩型铀矿床中铁钛氧化物蚀变与铀矿物形成的关系及对氧化还原环境的指示作用.然而，对砂岩型铀矿床层间氧化带不同分带中铁钛氧化物的形貌、含量及组合特征缺少量化数据的约束，制约了其作为示踪剂研究砂岩型铀矿成矿过程的有效性.

鉴于此，本文以松辽盆地钱家店铀矿床中铁钛氧化物为研究对象，通过岩芯观察、偏光显微镜、扫描电镜及电子探针等手段刻画层间氧化带不同分带中铁钛氧化物的形貌、含量及蚀变组合特征，并识别铁钛氧化物的蚀变演化序列，在此基础上，讨论铁钛氧化物与铀成矿关系以及其在铀成矿地质过程中的蚀变响应.

1 地质背景

松辽盆地是我国中、新生代大型陆相盆地，呈北北东方向展布，盆地呈不规则的菱形，面积达26×10⁴ km²，是我国东北最大的沉积盆地.松辽盆地南部钱家店地区铀勘探取得重大成果，在上白垩统姚家组砂岩中探明了一个超大型砂岩型铀矿床——钱家店铀矿床（夏毓亮等，2003；陈方鸿等，2005；张明瑜等，2005；陈晓林等，2008a，2008b；焦养泉等，2015；荣辉等，2016）.

钱家店铀矿床位于松辽盆地西南部开鲁坳陷的一个次级凹陷钱家店凹陷，钱家店凹陷是中、新生代断坳叠合型凹陷，于海西期褶皱基底之上发育，走向为北东向（图1a）.钱家店凹陷主要经历了早白垩世断陷、早白垩世末抬升剥蚀、晚白垩世坳陷及末期的构造反转、抬升剥蚀共4个阶段（殷敬红等，2000；陈方鸿等，2005；陈晓林等，2006；庞雅庆等，2010）.钱家店地区钻孔所揭露的地层主要包括上白垩统青山口组（K₂ qn）、姚家组（K₂ y）、嫩江组（K₂ n）、新生界（图1b）.青山口组岩性以浅灰色或红色中细砂岩与泥岩互层为主；姚家组以粗碎屑岩为主，可分为上下两段，其中姚家组下段是主要的含矿层位，矿体厚度平均3 m，呈板状或透镜状；嫩江组以大套灰色泥岩为主（图1b；张明瑜等，2005；陈晓林等，2007；庞雅庆等，2010；荣辉等，2016；夏飞勇等，2019；曹民强等，2021）.钱家店铀矿床层间氧化带由西南向北东方向出现的岩石类型依次为红色砂岩、黄色砂岩、灰白色砂岩、灰色含矿砂岩、原生灰色砂岩，分别对应完全氧化亚带、部分氧化亚带、微弱氧化亚带、过渡带与还原带，其中，红色砂岩和黄色砂岩以赤铁矿化、褐铁矿化、水云母化为主，灰白色砂岩以弱赤铁矿化、黄铁矿化、高岭石化、伊利石化、铁白云石化和菱铁矿化为主，灰色含矿砂岩中以黄铁矿化、高岭石化、伊利石化、铁白云石化、铀矿化和菱铁矿化为主，原生灰色砂岩以黄铁矿化和菱铁矿化为主（荣辉等，2016；Rong et al.，2019；曹民强等，2021）.

2 样品与实验方法

本文通过对横跨钱家店铀矿床层间氧化带不同分带的钻孔进行样品采集，样品岩性包括红色砂岩、黄色砂岩、灰白色砂岩、灰色含矿砂岩与灰色原生砂岩，其位置如图2所示.挑选了53件样品进行扫描电镜观察，10件样品进行电子探针测试.

本文偏光显微镜观察与扫描电镜测试工作于中国地质大学（武汉）构造与油气资源教育部重点实验室完成，偏光显微镜为尼康偏光显微镜（Nikon ECLIPSE LV100POL），扫描电子显微镜型号为EVO_LS 15环境扫描电子显微镜进行样品显微结构及形貌观测，同时通过Aztec X-Max 20能谱仪进行矿物化学组成的分析，分析元素范围是4Be-98Cf，试验中薄片进行了喷碳处理.环境扫描电镜分辨率：低真空，4.5 nm，30 kV，BSD（VP模式）.环境扫描电镜条件：室温20，湿度不高于60%.矿物成分的电子探针定量分析是在武汉微束检测科技有限公司显微学与显微分析实验室配备有5道波谱仪的JEOL JXA-8230电子探针下完成的.样品在测试前按照Zhang and Yang （2016） 提供的实验方法将样品镀上厚度均匀、约为20 nm的碳膜.详细的探针测试方法参照Yang et al. （2022）.测试条件为加速电压15 kV，加速电流20 nA，束斑直径1 μm.所有测试数据均进行了ZAF校正处理，其中O元素的含量根据差值法进行计算并参与ZAF校正，以获得准确的ZAF校正系数（Yang et al.，2018）.最终的测试结果是将测得的阳离子的质量百分数换算成氧化物的质量百分数.Ca，K，U，Th，P，Ti，S，Na，Mg，Si，Al，Fe，Mn，Cr元素特征峰的测量时间为10 s，上下背景的测量时间分别是峰测量时间的一半.所使用的标样如下：透辉石（Ca，Mg），微斜长石（K），铀玻璃（U），钍玻璃（Th），金红石（Ti），黄铁矿（S），硬玉（Na），橄榄石（Si），镁铝榴石（Al），赤铁矿（Fe），蔷薇辉石（Mn），金属铬（Cr）.

本文利用扫描电子显微镜观察铁钛氧化物的形貌特征，通过SEM能谱与电子探针定量分析确定不同铁钛氧化物元素含量和形貌特征并对铁钛氧化物进行归类（见表1，表2），凭借分类标准再利用扫描电镜以200X或是100X对样品进行拍摄过程中对铁钛氧化物进行能谱分析辨别铁钛氧化物的种类，使用CorelDRAW清绘图像圈定铁钛氧化物于图中的面积大小（图3），再使用image pro plus计算样品中不同铁钛氧化物所占该样品中的面积大小，用单位面积的矿物面积占比表征样品中的不同种类铁钛氧化物的含量，最后以样品中铁钛氧化物面积与总面积的比值定为该样品中铁钛氧化物的平均含量.

前人将铁钛氧化物分为钛磁铁矿、钛赤铁矿、钛铁矿、蚀变钛铁矿（假金红石（Pseudorutile）与白钛石（leucoxene））、金红石、板钛矿与锐钛矿等（Temple，1966；Teufer and Temple，1966；Grey and Reid，1975；Wort and Jones，1980；Frost et al.，1983）.本文在总结前人对铁钛氧化物的分类依据基础上，结合钱家店铀储层内部的铁钛氧化物形貌特征，通过SEM能谱与电子探针测定的矿物TiO₂的质量百分比、Ti/［Ti+Fe］原子数比值和元素成分组合进行归纳整理（表2）.未受蚀变钛铁矿的TiO₂质量百分含量区间为48%~53%，微弱蚀变的钛铁矿TiO₂质量百分含量区间为53%~60%（Frost et al.，1983；Pownceby，2010；Boulesteix et al.，2019），本文将其统一称为钛铁矿，其TiO₂质量百分含量区间为48%~60%，Ti/［Ti+Fe］范围在0.48~0.6；钛赤铁矿与钛磁铁矿的TiO₂质量百分含量区间均小于48%且Ti/［Ti+Fe］<0.48，其中钛赤铁矿的元素组成是TiO₂+Fe₂O₃而钛磁铁矿的元素组成为TiO₂+Fe₃O₄；根据钛铁矿受氧化蚀变程度的不同可分为假金红石（一种铁钛氢氧化物，TiO₂质量百分含量一般为60%~70%，Ti/［Ti+Fe］区间在0.6~0.7）与白钛石（高二氧化钛矿物，TiO₂质量百分含量区间在70%~90%，Ti/［Ti+Fe］区间在0.7~0.9）（Teufer and Temple，1966；Grey and Reid，1975；Pownceby，2010），本文将TiO₂质量百分含量在60%~90%与Ti/［Ti+Fe］范围0.6~0.9的矿物统称为白钛石，其元素组成为Fe₂Ti₃O₉+FeO；锐钛矿与金红石TiO₂质量百分含量均在90%以上，Ti/［Ti+Fe］>0.9，统计时主要通过形貌差异与蚀变特征判断，锐钛矿以胶状、絮状、粒状为主，金红石以网格状、针状、块状为主.

3 铁钛氧化物的赋存状态与蚀变序列

3.1　铁钛氧化物的赋存状态

本文将分别介绍铁钛氧化物在钱家店铀矿床层间氧化带不同分带中的形貌、粒径及含量等特征.

3.1.1　钛铁矿

钱家店铀矿床中钛铁矿呈碎屑状、板状及叶片状，其表面往往发育明显裂纹和蚀刻现象，值得注意的是，钛铁矿颗粒边缘具有向白钛石转化的趋势（图4a~4c）.钛铁矿粒径在完全氧化亚带、部分氧化亚带、微弱氧化亚带、过渡带及还原带中分别为5~30 μm、5~40 μm、10~50 μm、10~30 μm、20~120 μm.钛铁矿含量统计显示，还原带中含量最高，微弱氧化亚带含量最低，从部分氧化亚带、完全氧化亚带、过渡带中含量依次降低（表3，图7）.在完全氧化亚带中钛铁矿含量区间为0~404.54 μm²/mm²，平均为47.20 μm²/mm²；在部分氧化亚带中钛铁矿含量区间为4.52~598.55 μm²/mm²，平均为149.98 μm²/mm²；在微弱氧化亚带钛铁矿含量区间为0~16.06 μm²/mm²，平均含量为8.27 μm²/mm²；在过渡带中钛铁矿含量区间为0~130.52 μm²/mm²，平均为21.90 μm²/mm²；在还原带中钛铁矿含量区间为0~7 095.41 μm²/mm²，平均为965.20 μm²/mm²（表3，图7）.

3.1.2　钛赤铁矿

钱家店铀矿床中钛赤铁矿往往呈胶状、条带状产于钛铁矿表面（图4f、4h、4i）或交代钛铁矿、白钛石等.其粒径在完全氧化亚带、部分氧化亚带、微弱氧化亚带、过渡带中分别为25~100 μm、20~50 μm、10~40 μm、< 5 μm，而在还原带中钛赤铁矿少见.钛赤铁矿含量沿完全氧化亚带→部分氧化亚带→微弱氧化亚带→过渡带→还原带逐渐递减（表3，图7）.在完全氧化亚带中钛赤铁矿含量区间为32.65~1113.90 μm²/mm²，平均为496.21 μm²/mm²；部分氧化亚带中钛赤铁矿含量区间为4.52~598.55 μm²/mm²，平均为132.45 μm²/mm²；微弱氧化亚带中钛赤铁矿含量区间为0~460.26 μm²/mm²，平均为92.05 μm²/mm²；过渡带中钛赤铁矿含量区间为0~130.52 μm²/mm²，平均含量为14.85 μm²/mm²（表3，图7）.

3.1.3　钛磁铁矿

钱家店铀矿床中钛磁铁矿呈片状、网格状、布纹状生长在钛铁矿、白钛石边缘（图5b、5c），其布纹状结构间隙中往往充填胶状锐钛矿（图5a~5c）.完全氧化亚带中钛磁铁矿主要呈布纹状且其与钛铁矿表现出渐变接触关系；部分氧化亚带中钛磁铁矿与钛铁矿、白钛石接触边界清晰（图5b）.其粒径在完全氧化亚带、部分氧化亚带、微弱氧化亚带、过渡带、还原带中粒径分别为25~100 μm、10~80 μm、10~25 μm、< 10 μm、< 10 μm.钛磁铁矿含量由完全氧化亚带→部分氧化亚带→微弱氧化亚带→还原带→过渡带逐渐降低（表3，图7）.在完全氧化亚带中钛磁铁矿含量区间为40.14~1 972.48 μm²/mm²，平均为1 017.37 μm²/mm²；部分氧化亚带中钛磁铁矿含量区间为244.51~1 515.53 μm²/mm²，平均为607.99 μm²/mm²；微弱氧化亚带中钛磁铁矿区间为0~1 028.87 μm²/mm²，含量为183.33 μm²/mm²；还原带中钛磁铁矿含量区间为0~162.34 μm²/mm²，平均为80.49 μm²/mm²；过渡带中钛磁铁矿含量区间为0~105.79 μm²/mm²，平均为7.03 μm²/mm²（表3，图7）.

3.1.4　白钛石

钱家店铀矿床中白钛石主要呈碎屑状、叶片状，表面发育大量裂纹，往往从边缘交代钛铁矿并逐渐向颗粒内部扩张（图4a，4b）.白钛石在完全氧化亚带、部分氧化亚带、微弱氧化亚带、过渡带、还原带中粒径分别为10~50 μm、5~40 μm、15~75 μm、5~50 μm、25~100 μm.白钛石在还原带中含量最高，由过渡带→完全氧化亚带→微弱氧化亚带→部分氧化亚带其含量依次降低（表3，图7）.完全氧化亚带中白钛石含量区间为0~611.63 μm²/mm²，平均为143.06 μm²/mm²；部分氧化亚带中白钛石含量区间为0~224.97 μm²/mm²，平均为82.87 μm²/mm²；微弱氧化亚带中白钛石含量区间在15.25~293.63 μm²/mm²，平均为82.02 μm²/mm²；过渡带中白钛石含量区间为0~768.58 μm²/mm²，平均为262.46 μm²/mm²；在还原带中白钛石区间在0~2 316.66 μm²/mm²，平均含量在811.24 μm²/mm²（表3，图7）.

3.1.5　金红石

钱家店铀矿床中金红石呈碎屑状、网格状、针状，具有一定的磨圆特征，其边缘往往蚀变成锐钛矿（图6a~6e）.微弱氧化亚带和过渡带中金红石内部往往会有少量黄铁矿、菱铁矿与粘土矿物等充填（图6a~6c）.金红石粒径在完全氧化亚带、部分氧化亚带、微弱氧化亚带、过渡带、还原带中分别为10~50 μm、10~45 μm、10~55 μm、15~100 μm、30~150 μm.在还原带中金红石含量最高，其次为微弱氧化亚带，从过渡带到部分氧化亚带再到完全氧化亚带其含量逐渐降低（表3，图7）.在氧化带中金红石含量区间为15.41~408.35 μm²/mm²，平均为108.27 μm²/mm²；部分氧化亚带中其含量区间为43.40~585.02 μm²/mm²，平均为411.09 μm²/mm²；微弱氧化亚带其含量区间为147.74~1631.33 μm²/mm²，平均为479.92 μm²/mm²；过渡带中其含量变化范围为46.27~1 072.48 μm²/mm²，平均为288.18 μm²/mm²；还原带中其含量区间417.26~8 347.74 μm²/mm²，平均为2 345.17 μm²/mm²（表3，图7）.

3.1.6　锐钛矿

钱家店铀矿床中锐钛矿主要呈胶状、絮状、粒状，其在完全氧化亚带、部分氧化亚带中主要以胶状充填在钛磁铁矿、钛赤铁矿解理缝内部（图5a），而在过渡带、还原带中其主要呈自形-半自形粒状、絮状存在（图5i）或以胶状从边缘交代铁钛氧化物（图6e、6g和6h）.锐钛矿在完全氧化亚带、部分氧化亚带、微弱氧化亚带、过渡带、还原带中的粒径分别为2~20 μm、2~30 μm、5~40 μm、5~75 μm、10~120 μm.从过渡带→还原带→微弱氧化亚带→完全氧化亚带→部分氧化亚带锐钛矿含量依次降低（表3，图7）.完全氧化亚带中锐钛矿含量区间为0~134.13 μm²/mm²，平均为32.68 μm²/mm²；部分氧化亚带中其含量区间为0~77.42 μm²/mm²，平均为18.59 μm²/mm²；微弱氧化亚带中其含量区间为0~820.37 μm²/mm²，平均为196.14 μm²/mm²；过渡带中其含量含量区间为33.59~908.48 μm²/mm²，平均为349.03 μm²/mm²；还原带中其含量区间为9.78~944.86 μm²/mm²，平均为272.53 μm²/mm²（表3，图7）.

3.2　铁钛氧化物的蚀变序列

本文通过总结钱家店铀矿床中铁钛氧化物在层间氧化带不同分带中的蚀变特征与穿插包裹关系，识别铁钛氧化物的蚀变序列以及不同蚀变组合特征所反映的成岩-成矿环境特点.

在钱家店铀矿床不同分带中识别出铁钛氧化物的穿插包裹关系共有7种类型：①钛磁铁矿交代钛铁矿（图5b），磁铁矿包裹钛磁铁矿（图5d）；②钛赤铁矿交代钛铁矿（图4f）；③钛磁铁矿包裹白钛石（图5c）；④钛赤铁矿交代白钛石（图4h）；⑤白钛石包裹钛铁矿（图4a）；⑥白钛石边缘蚀变为锐钛矿（图5g，图6h）；⑦金红石边缘蚀变为锐钛矿（图6e）.

①~④中的铁钛氧化物蚀变特征主要为钛元素的流失与铁元素的氧化富集，主要发生在完全氧化亚带、部分氧化亚带等遭受含氧含铀水强烈氧化改造的地层；⑤中钛铁矿蚀变为白钛石需要在弱氧化、酸性的条件下进行（Temple，1966； Teufer and Temple，1966； Grey and Reid，1975； Wort and Jones，1980； Frost et al.，1983； Morad and Aldahan，1986； Force，2001），该现象主要出现在还原带中；⑥、⑦中的铁钛氧化物的蚀变特征为铁元素析出与钛元素的富集沉淀，主要发生在微弱氧化亚带、过渡带与还原带中.以上7种的铁钛氧化物蚀变转化关系可以通过铁钛氧化物的蚀变演化模式来表示（图9）.

综上所述，钱家店铀矿床中铁钛氧化物蚀变序列主要有以下7种：蚀变序列1为钛铁矿→钛磁铁矿→磁铁矿；蚀变序列2为钛铁矿→钛赤铁矿；蚀变序列3为白钛石→钛磁铁矿；蚀变序列4为白钛石→钛赤铁矿；蚀变序列5为钛铁矿→白钛石；蚀变序列6为白钛石→锐钛矿；蚀变序列7为金红石→锐钛矿.蚀变序列1~4以铁钛氧化物中+2价铁元素向+3价转化，主要发生在完全氧化亚带、部分氧化亚带、微弱氧化亚带中，指示其蚀变环境为氧化环境.蚀变序列5主要出现在还原带中，蚀变过程中部分铁元素被氧化为+3价反映其发生在弱氧化环境.蚀变序列6~7主要出现在过渡带中，蚀变过程中铁元素被逐渐浸出直至完全流失，钛元素重新沉淀形成锐钛矿，指示其发生在还原条件下.

4 讨论

4.1　铁钛氧化物与铀成矿关系

通过铁钛氧化物与铀矿物的穿插包裹关系及层间氧化带中铁钛氧化物的分布规律讨论其与铀成矿的关系.在钱家店铀矿床与铀成矿关系紧密的铁钛氧化物主要为锐钛矿、白钛石、金红石.

4.1.1　锐钛矿

镜下观察发现，锐钛矿能吸附少量铀形成含铀锐钛矿保留原本胶状、絮状的结构，同时，其边缘偶见被胶状的沥青铀矿包裹（图10a~10d）.由此可知，锐钛矿对铀成矿的作用主要是以吸附作用为主，且从锐钛矿与铀矿物的空间关系来看，锐钛矿的形成要早于大规模铀富集时期.

4.1.2　白钛石

在过渡带中白钛石往往呈碎屑状，其表面发育裂隙并吸附少量的铀（图10e~10g）或局部被铀交代形成铀石（图10g），同时，白钛石附近还发育黄铁矿和菱铁矿等（图4e、4h、4i）.前人认为白钛石本身可以作为还原铀的介质，同时为铀储层中黄铁矿的生长提供Fe源，且蚀变形成的裂隙对铀具有一定的吸附作用（魏佳林等，2019；丁波等，2020）.白钛石主要分布在还原带中，且其具有一定磨圆（图5g，图7和图10e~10g），可推断其为沉积期搬运的产物，主要通过自身多裂隙的结构吸附铀，同时自身蚀变残留的Fe²⁺具有还原铀的能力.

4.1.3　金红石

与金红石相关的铀存在形式包括吸附铀、钛铀矿.由于金红石本身具有很强的吸附性，会将U元素吸附预富集再还原沉淀形成铀矿物（图10i），此外金红石会被铀交代形成钛铀矿保留原本金红石的网格状、针状结构（图10h和10i）.钛铀矿是典型的热液矿物，其在高温（450~300 ℃）和中低温（300~120 ℃）弱碱性的还原环境中生成（王运等，2010；王文广，2015），因此，推断其形成与钱家店铀矿床晚期成矿阶段的热液活动相关（Rong et al.，2019， 2021）.

综上所述，白钛石、锐钛矿和金红石对铀成矿的作用主要表现为吸附、还原：锐钛矿与铀成矿的关系最为密切主要以吸附作用为主；金红石能吸附少量铀或被交代形成钛铀矿；白钛石自身具有吸附、还原铀的能力，同时也能被交代形成铀石.

4.2　铁钛氧化物的蚀变对铀矿床形成演化的响应

铁钛氧化物的蚀变特征能有效反映矿床的形成演化，其中钛铁矿会在酸性、氧化条件下向白钛石蚀变，蚀变过程中钛铁矿晶格内的Fe²⁺向Fe³⁺转化，铁元素被浸出使得TiO₂质量百分含量升高，矿物体积收缩导致表面发育裂纹呈叶片状结构（Temple，1966； Teufer and Temple，1966； Grey and Reid，1975； Wort and Jones，1980； Frost et al.，1983； Morad and Aldahan，1986； Force，2001）.当钛铁矿蚀变达到最终阶段时（TiO₂含量占比高达85%~90%），钛元素会被溶解再沉淀，在重砂矿中发现其最终产物为金红石（Grey and Reid，1975），而在红土中被发现在温和还原环境和含有机酸流体的作用下形成锐钛矿（Anand and Gilkes，1984）.同时在低温热液的条件下，流体中钛元素也会沉淀结晶形成锐钛矿，一般需要200~400 ℃，而金红石的形成则需要900 ℃以上（赵一鸣等，2008；丁兴等，2018）.前人将钱家店铀矿床中的矿物形成时期划分为沉积期、成岩期、早期成矿阶段、晚期成矿阶段与成矿后期改造阶段（荣辉等，2016；Rong et al.，2019， 2020，2021）.本文通过钱家店铀矿床中铁钛氧化物的蚀变产物组合特征及蚀变演化序列，探讨该矿床不同演化阶段成岩-成矿环境.

4.2.1　沉积期

姚家组沉积时古气候为干旱－半干旱性气候，水体为弱碱性，表现为弱氧化环境（夏毓亮等，2003；罗毅等，2007；高玉友等，2008），然而，在这种干旱背景下也发育了大规模原生的灰色铀储层砂体，其中可见大量植物炭屑、黄铁矿（陈方鸿等，2005；焦养泉等，2015，2021；荣辉等，2016）.同时，物源母岩风化产生的钛铁矿、金红石、白钛石等以重矿物的形式搬运进入沉积盆地，构成铀储层的一部分.

4.2.2　成岩期

钱家店铀矿床成岩时期代表性矿物为菱铁矿，其所反映的环境为中性-弱碱性（荣辉等，2016；贾俊民等，2018）.在还原带中发现白钛石交代钛铁矿，而白钛石又被菱铁矿包裹（图5f、5h、5i），说明钛铁矿向白钛石蚀变要早于菱铁矿的形成，推断钛铁矿向白钛石的蚀变发生在成岩阶段早期，根据Grey and Reid（1975）的两阶段钛铁矿蚀变公式如下：

3Fe²⁺Ti₂O₃+3/4O₂+3/2H₂O→Fe³⁺ ₂Ti₃O₉+

Fe(OH)₃，(1)

Fe₂Ti₃O₉→3TiO₂+Fe₂O₃. (2)

钛铁矿蚀变形成白钛石的过程中其内部的Fe²⁺元素被氧化，晶格发生改变体积缩小表现出叶片状形态，而被浸出的铁元素将以褐铁矿与赤铁矿的形式存在，反映出蚀变的环境为弱氧化条件.总而言之，该蚀变序列反映了钱家店铀矿床成岩时期为弱氧化-弱还原环境，且为后期Fe³⁺被还原为黄铁矿、菱铁矿与铁白云石提供物质基础.

4.2.3　早期成矿阶段

早期成矿阶段表现为盆地边缘蚀源区的含氧含铀水沿铀储层渗入，使其遭受强烈的氧化作用，部分黄铁矿、菱铁矿在氧化流体的作用下溶解形成磁铁矿、赤铁矿、针铁矿（荣辉等，2016；贾俊民等，2018）.而钛铁矿、白钛石遭受氧化流体的改造作用下蚀变为钛磁铁矿、钛赤铁矿，其中的Fe²⁺被氧化为Fe³⁺，原本的结构被破坏形成磁铁矿、赤铁矿的片层，部分钛元素剥离沉淀为锐钛矿充填在磁铁矿的结构裂隙中（图5a~5c）.同时，含氧含铀流体使储层中原生沉积的铀矿物活化为U⁶⁺随流体向前迁移，在层间氧化带前锋线过渡位置被白钛石、金红石、锐钛矿吸附或还原为U⁴⁺沉淀.该时期主要发生钛铁矿→钛磁铁矿→磁铁矿、钛铁矿→钛赤铁矿、白钛石→钛磁铁矿→磁铁矿、钛铁矿→钛赤铁矿4种蚀变序列，主要发育在完全氧化亚带、部分氧化亚带与微弱氧化亚带中.在这4种蚀变过程中，铁元素价态升高钛元素流失，指示了早期成矿阶段的大规模层间氧化事件.

4.2.4　晚期成矿阶段

晚期成矿阶段表现为该区大规模基性岩浆活动导致的碱性中-低温热液流体活动（罗毅等，2012；颜新林，2018；Rong et al.，2019， 2020，2021；Cheng et al.，2020）.前人已经对钱家店铀矿床基性岩侵入及铀成矿时代开展了大量研究：夏毓亮等（2010）和刘汉彬等（2021）通过Ar-Ar年代学方法测定基性岩侵入时代分别为（49.4±5） Ma和（50.7±0.3） Ma；张明瑜等（2005）和夏毓亮（2015）利用铀矿石全岩U-Pb年代学方法测定铀成矿年代分别为（89±11） Ma、（67±5） Ma、（53±3） Ma、（44±4） Ma、（40±3） Ma，（38±6.0） Ma以及（7±0） Ma，Bonnetti et al. （2017）和Zhao et al. （2018）通过铀石原位微区U-Pb年代学方法获得铀成矿年龄为76~20 Ma、43~28 Ma、19~3 Ma.可见，基性岩侵入与铀成矿时代在始新世表现出一致，也暗示基性岩侵入与铀成矿的关联性.虽然钛元素是一种高场强元素且不易迁移，但在碱性热液流体作用下钛元素溶解性会增大（何俊杰等，2015）.在碱性热液流体的作用下，金红石、白钛石等钛矿物溶蚀，锐钛矿在该时期大量沉淀富集，含钛矿物被交代形成钛铀矿、沥青铀矿与铀石.本阶段铁钛氧化物主要发生白钛石→锐钛矿、金红石→锐钛矿的蚀变序列，其矿物蚀变过程中铁元素流失钛元素富集，反映了钱家店铀矿床成矿后期的碱性环境与热液改造作用，同时该时期铁钛氧化物的蚀变与铀成矿具有密切的关系.

4.2.5　成矿后期改造阶段

成矿后期改造阶段属于碱性－强碱性环境，形成方解石胶结物，主要为方解石包裹菱铁矿或充填菱铁矿溶孔（荣辉等，2016；贾俊民等，2018；Jia et al.，2020；Rong et al.， 2020， 2021）.

总的来看，姚家组沉积期时钛铁矿、金红石、白钛石等以重矿物形式从源区搬运进入沉积盆地，构成铀储层的一部分，其形成环境以弱氧化条件为主；成岩期铁钛氧化物蚀变序列表现为钛铁矿蚀变为白钛石，且白钛石被菱铁矿包裹，反映其形成的环境为弱氧化到弱还原环境的变化；早期成矿阶段的铁钛氧化物受到强烈氧化作用，蚀变序列表现为钛铁矿→钛磁铁矿→磁铁矿、钛铁矿→钛赤铁矿、白钛石→钛磁铁矿→磁铁矿与白钛石→钛赤铁矿，记录了钱家店地区含氧含铀流体进入铀储层导致的大规模层间氧化作用；晚期成矿阶段中含钛矿物蚀变为锐钛矿，以白钛石→锐钛矿、金红石→锐钛矿为主，反映该时期处于还原环境且受盆地低温热液流体的叠加改造作用影响.

5 结论

（1）钱家店铀矿床中铁钛氧化物种类可划分为钛铁矿、钛赤铁矿、钛磁铁矿、白钛石、金红石与锐钛矿.其中，完全氧化亚带和部分氧化亚带以钛赤铁矿、钛磁铁矿为主，微弱氧化亚带以金红石、锐钛矿、钛磁铁矿为主，过渡带以白钛石、锐钛矿为主，还原带以金红石、锐钛矿、钛铁矿与白钛石为主.

（2）铁钛氧化物的蚀变呈现出7种序列：蚀变序列1为钛铁矿→钛磁铁矿→磁铁矿；蚀变序列2为钛铁矿→钛赤铁矿；蚀变序列3为白钛石→钛磁铁矿→磁铁矿；蚀变序列4为白钛石→钛赤铁矿；蚀变序列5为钛铁矿→白钛石；蚀变序列6为白钛石→锐钛矿；蚀变序列7为金红石→锐钛矿.其中，蚀变序列1~4主要发育在完全氧化亚带、部分氧化亚带、微弱氧化亚带中，而蚀变序列5~7主要存在于过渡带和还原带.

（3）锐钛矿、白钛石、金红石与铀成矿关系密切，主要表现为还原作用和吸附作用，尤其锐钛矿与铀空间关系最为密切.从铀矿床成岩成矿过程来看，铁钛氧化物蚀变序列5反映了成岩时期弱酸性-弱碱性的环境，蚀变序列1~4反映了酸性-氧化环境，记录了含氧含铀水进入储层发生大规模层间氧化事件与铀进入盆地的预富集阶段，蚀变序列6、7反映了碱性-还原的环境，记录了晚期成矿阶段层间氧化带受到低温热液流体改造的碱性环境与大规模成矿阶段.

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基金资助

国家重点研发计划项目(2018YFC0604202)

国家青年科学基金项目(41502105)

中国地质大学(武汉)学科杰出人才基金项目(102-162301192664)